沸石吸附劑、它們的制備工藝和它們的用圖_3

            文檔序號:8926201閱讀:來源:國知局
            ,典型地BS大于或等于l.SMPa、優選大于 或等于2MPa。因此,必須精細地控制沸石化以獲得在非沸石相(NZP)的按重量計的量和機 械強度、特別是BS之間的最佳折衷。如以上所指出的,本發明的附聚的沸石吸附劑呈現出 使得2.0% <NZP〈5.0%的非沸石相(NZP)的按重量計的量。
            [0070] 可對待在根據本發明的沸石吸附劑的合成期間應用的沸石化的最佳程度具有影 響的參數特別是所使用的堿溶液的濃度、沸石化實施的溫度和沸石化反應的持續時間,即 沸石吸附劑在使用的所述堿溶液中的停留時間。
            [0071] 因此,根據本發明工藝的沸石化步驟使得可獲得實現在吸附容量和機械強度、特 別是BS之間的最佳折衷的沸石吸附劑。隨后被提供作為本發明的例證的實施例顯示,該最 佳折衷通過調節堿性堿溶液的濃度、沸石化溫度和沸石化持續時間而獲得。
            [0072] 作為總的規則,沸石化堿溶液的濃度優選為0. 5M-5M。沸石化優選在熱的條件 下在大于環境溫度的溫度、和典型地在約80°C -100°C的溫度、例如環境溫度(即,大約 20°C )-沸石化堿溶液的沸點的溫度實施。沸石化過程的持續時間通常為幾十分鐘-幾小 時、優選大約1小時-8小時、更優選大約2小時-6小時。
            [0073] 用鋇交換沸石的陽離子的步驟c)根據本領域技術人員知曉的常規方法且通常通 過如下實施:使由步驟b)(或步驟d)得到的附聚物與水溶液中的鋇鹽例如氯化鋇(BaCl2) 在環境溫度_l〇〇°C和優選80°C -100°C的溫度接觸。為了快速地獲得高含量(即優選大于 32重量%,相對于附聚物的總重量,和優選33重量% -42重量%和有利地35重量% -38重 量%,相對于附聚物的總重量)的氧化鋇,優選用相對于期望交換的沸石的陽離子大大過 量、典型地過量約10-12倍的鋇離子進行操作,有利地通過實施相繼的交換進行操作。
            [0074] 任選的用鉀的交換(步驟d)可在用鋇的交換(步驟c)之前和/或之后實施。如 以上所指出的,還可在步驟a)中使由已經包括鉀離子(在步驟a之前,存在于起始沸石X 中的陽離子、典型地鈉陽離子用鉀離子的預交換)的沸石X形成的粉末附聚和用步驟d)分 配(或不分配)。
            [0075] 隨后實施洗滌操作,通常和優選使用水,隨后對由此獲得的附聚物進行干燥操作。
            [0076] 跟著該干燥操作的活化常規地根據本領域技術人員已知的方法,例如在通常為 100°C _400°C、優選200°C _300°C的溫度實施。該活化步驟e)具有如下目的:以對于所展望 的用途是最佳的方式固定吸附劑的水含量和燒失量。活化通常通過熱活化實施,所述熱活 化優選在200°C _300°C實施作為所期望的水含量和所期望的燒失量的函數而確定的時間、 典型地1-6小時。
            [0077] 本發明還涉及以上描述的沸石吸附劑作為能夠有利地替代在文獻中描述的基于 包括氧化鋇的沸石X或基于包括氧化鋇和氧化鉀的沸石X的吸附劑、且特別是在以下列出 的用途中的用途:
            [0078] ?芳族C8異構體的級分且特別是二甲苯的分離,
            [0079] ?取代的甲苯異構體例如硝基甲苯、二乙基甲苯、甲苯二胺等的分離,
            [0080] ?甲酚的分離,
            [0081] 魯多羥基醇例如糖類的分離。
            [0082] 本發明特別涉及對在液相工藝中和在氣相工藝中采用的用于從具有8個碳原子 的芳族異構體的級分收取對-二甲苯的工藝的改進,其在于使用根據本發明的附聚的沸石 吸附劑作為用于吸附對-二甲苯的試劑,所述工藝優選在解吸劑的存在下實施。
            [0083] 因此,可通過(分批(batch))制備性的吸附液相色譜法和有利地連續地在模擬移 動床中,即在模擬逆流條件下或在模擬并流條件下、更特別地在模擬逆流條件下分離所期 望的產物(對-二甲苯)。
            [0084] 模擬逆流型的工業吸附裝置的操作條件通常如下:
            [0085] 床的數量:6-30,
            [0086] 區的數量:至少4個操作區,各自位于進料點和取出點之間,
            [0087] 溫度:10(TC -250°C,優選 150°C -190°C,
            [0088] 工業裝置的壓力:二甲苯在工藝溫度下的氣泡壓力至3MPa,
            [0089] 解吸劑對原料流速的比率:對于單獨的(單獨站立的)吸附裝置為0. 7-2. 5,例如 0. 9-1. 8,和對于與結晶裝置組合的吸附裝置為0. 7-1. 4,
            [0090] 再循環程度:2. 5-12,優選3· 5-6。
            [0091] 關于該主題,可參照專利US 2 985 589、US 5 284 992和US 5 629 467的教導。
            [0092] 模擬并流工業吸附裝置的操作條件通常與在模擬逆流條件下操作的那些相同,除 了再循環程度(其通常為0.8-7)之外。關于該主題,可參照專利US 4 402 832和US 4 498 991〇
            [0093] 解吸溶劑可為本領域技術人員所知曉的任何解吸劑,其具有比原料的沸點低的沸 點,例如甲苯,以及具有比原料的沸點大的沸點的解吸劑例如對-二乙基苯(PDEB)。根據本 發明的吸附劑對于吸附存在于芳族C8級分中的對-二甲苯的選擇性在它們在900°C測量的 燒失量通常為4. 0% -7. 7 %和優選4. 7% -6. 7 %時是最佳的。
            【附圖說明】
            [0094] 圖1中提供了作為使得可控制沸石化的因素之一(其在這種情況下為沸石化反應 的持續時間)的函數的在床機械強度(BS)方面和在非沸石相(NZP)的含量方面的變化。出 乎預料地,該圖顯示,以降低非沸石相的含量為目的延長沸石化時間相反地導致在結晶相 方面和同時在沸石吸附劑的床機械強度方面的急劇降低。因此,必須精細地控制沸石化反 應以獲得呈現出在吸附方面是最佳的容量和在床機械強度方面是最佳的機械性質兩者的 沸石吸附劑。
            [0095] 表征技術
            [0096] 對晶體的粒度測定:
            [0097] 通過使用掃描電子顯微鏡(SEM)的觀察評價步驟a)中使用的沸石X的晶體和存 在于附聚物中的沸石X的晶體的數均直徑。
            [0098] 為了對樣品評價沸石晶體的尺寸,以至少5000的放大倍率拍攝一組照片。隨后使 用專用軟件例如來自編程者LoGraMi的Smile View軟件測量至少200個晶體的直徑。精 度為約3%。
            [0099] 沸石吸附劑的化學分析-Si/Al比率和交換程度:
            [0100] 可根據本領域技術人員已知的不同的分析技術實施在以上描述的步驟a)_f)結 束時獲得的最終產物的元素化學分析。在這些技術之中,可提及在波長色散譜儀(WDXRF) 例如來自Bruker的Tiger S8上通過X-射線焚光進行化學分析的技術,例如描述于 Standard NF EN ISO 12677:2011 中的。
            [0101] X-射線熒光是利用原子在X-射線區中的光致發光來確定樣品的元素組成的非破 壞性的光譜技術。原子的激發(通常通過X射線束或通過用電子進行轟擊)在回到原子 的基態之后產生特別的輻射。X-射線熒光光譜具有不太依賴于元素的化學組合的優點,這 既定量地又定性地提供精確的測定。常規地,在校準之后,對于各氧化物,獲得小于0. 4重 量%的測量不確定度。
            [0102] 這些元素化學分析使得既可確認附聚物內的沸石的Si/Al原子比率又可確認在 步驟c)中和在任選的步驟d)中描述的離子交換的品質。在本發明的描述中,Si/Al原子 比率的測量不確定度為±5%。
            [0103] 離子交換的品質與在交換之后殘留在附聚的沸石吸附劑中的氧化鈉 Na2O的摩爾 數有關。更特別地,通過如下評價用鋇離子的交換程度:評價氧化鋇BaO的摩爾數對組合 BaCHNa2O的摩爾數的比率。同樣地,通過如下評價用鋇和鉀離子的交換程度:評價組合氧化 鋇+氧化鉀(BaCHK2O)的摩爾數對組合BaCHK2CHNa2O的摩爾數的比率。應注意,不同氧化 物的含量作為相對于無水沸石吸附劑的總重量的重量百分數給出。
            [0104] 對沸石吸附劑的粒度測定:
            [0105] 通過如下測定在附聚和成型步驟a)結束時獲得的沸石吸附劑的數均直徑:通過 使用使得附聚物的樣品可在照相機鏡頭前面通過的傳送帶根據標準ISO 13322 - 2:2006 進行成像而對所述樣品的粒度分布進行分析。
            [0106] 隨后通過應用標準ISO 9276-2:2001而由粒度分布計算數均直徑。在本文件中, 對于附聚的沸石吸附劑,采用術語"數均直徑"或"尺寸"。對于本發明的附聚物的尺寸范圍, 精度為約〇. 01mm。
            [0107] 沸石吸附劑的機械強度:
            [0108] 根據 She 11 Me thod Ser i e s SMS147 1-74 (She 11 Me thod Ser i e s SMS1471-74 "Determination of Bulk Crushing Strength of Catalysts. Compression-Sieve Method),結合由 Vinci Technologies 出售的"BCS Tester"設備來表 征如本發明中描述的沸石吸附劑的床的抗壓強度。最初旨在用于的催化劑的表征 的該方法基于425 μ m篩的使用,所述425 μ m篩將使得可特別是分離在壓碎期間產生的細 粒。425 μ m篩的使用對于具有大于1.6mm的直徑的顆粒仍是合適的,但必須根據對期望表 征的附聚物的粒度測定進行調節。
            [0109] 本發明的附聚物,通常為珠或擠出物的形式,通常具有如下的數均直徑或長 度,即在非球形附聚物的情況下較大的尺度:〇· 4mm-2mm、特別是0· 4mm-0. 8mm和優選 0.4mm-0.65mm。因此,使用 200 μπι 篩代替在標準 Shell Method SMS1471-74 中的 425 μπι 篩。
            [0110] 測量方案如下:將預先用合適的篩(200 μm)篩分且預先在烘箱中在250°C (代替 在標準Shell Method SMS1471-74中提到的300°C )干燥至少2小時的20cm3附聚物的樣 品置于具有已知內部截面的金
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