用于如Mo?99/Tc?99M及包括I?131的放射性碘同位素的醫(yī)療同位素的按需生產(chǎn)的技術的制作方法

本申請是申請日為2010年11月12日和申請?zhí)枮?01080061626.3的中國專利申請的分案申請。

相關申請的交叉引用

本申請要求如下美國專利申請的優(yōu)先權：

·美國臨時專利申請no.61/260,585，2009年11月12日遞交，名稱為″medicalisotopeproductionondemand″；

·美國臨時專利申請no.61/265,383，2009年12月1日遞交，名稱為″systemforon-demandproductionofi-131″；

·美國臨時專利申請no.61/405,605，2010年10月21日遞交，名稱為″techniquesforon-demandproductionofmedicalisotopessuchasmo-99/tc-99m″；

·美國專利申請no.12/944,634，2010年11月11日遞交，名稱為″techniquesforon-demandproductionofmedicalisotopessuchasmo-99/tc-99mandradioactiveiodineisotopesincludingi-131″；以及

·美國專利申請no.12/944,694，2010年11月11日遞交，名稱為″techniquesforon-demandproductionofmedicalradioactiveiodineisotopesincludingi-131″。

所有上述申請(包括其附錄和附件)的公開內(nèi)容通過引用被包含于此，用于各種目的。

背景技術：

本發(fā)明一般地涉及不穩(wěn)定的(即，放射性的)核同位素(常常稱為放射性同位素)的生成，更具體地涉及用于生成醫(yī)療同位素諸如鉬-99(mo-99)及其衰變產(chǎn)物锝-99m(tc-99m)，以及放射性碘諸如碘-131(i-131)的技術。

放射性同位素(以非常小的劑量)廣泛用于諸如癌癥和甲狀腺機能亢進之類的疾病的外科治療(放射性治療)以及利用對放射性同位素在受試者體內(nèi)所集中的區(qū)域進行成像的能力來用于診斷。目前，所有核成像過程的幾乎80％采用tc-99m，使得其成為非常重要的用于診斷醫(yī)學的同位素。在身體的特定區(qū)域中集中的分子和蛋白質可以用tc-99m標記，tc-99m通過發(fā)射低能量伽瑪射線衰變?yōu)榛鶓B(tài)，可以利用伽瑪射線照相機或檢測器從身體外部觀察所述分子和蛋白質。該方法允許從身體外部以3-d形式觀察tc-99m標記化合物集中的″活性″區(qū)或區(qū)域。

在對于涉及tc-99m和諸如i-131的放射性碘的使用的醫(yī)療過程存在高需求(該需求預計只會隨著美國人口老化而增大)的情況下，tc-99m和i-131供應的可靠性極其重要?？煽縼碓吹闹饕系K是如下的事實：美國供應100％從外國反應堆進口。美國供應幾乎全部來源于加拿大(chalkriver)的nru反應堆和荷蘭的hfr，并且兩個反應堆都超過40年了。mo-99的快速衰變意味著產(chǎn)物必須被立即運送和使用，而不可能長期存儲。供應中斷，即使是短期的(諸如反應堆為了維護而進行的關停)，可能導致短缺和病人治療延誤。最近在2007年和2008年nru反應堆和hfr分別關停一段時間時，確實發(fā)生了短缺。

傳統(tǒng)方法依賴于由高濃縮鈾(heu)制成的靶的熱裂變。heu是已經(jīng)被處理而將在自然存在的鈾中發(fā)現(xiàn)的高于約0.7％水平的可裂變u-235的百分比大大地提高到高于93％的水平的鈾。熱裂變是指低能(″熱″)中子對靶的輻照，導致裂變發(fā)生。最近，美國出口了超過50kg的具有超過93％u-235的heu到至少五個國外核反應堆，用于輻照和提取mo-99/tc-99m以及其他醫(yī)療同位素。與運輸新鮮heu和用過的heu相關的擴散可能性和危險是顯而易見的，但是目前的mo-99/tc-99m生產(chǎn)依賴于該過程。

用過的heu靶材料也是威脅，因為heu靶中的僅僅1-3％之間的u-235被燃燒掉，并且剩余靶材料仍然可以包含92％的濃縮u-235。并且，因為低的燃耗率，在存儲3年之后，heu靶材料可以被基本接觸處理，這表示由于其相對低的燃耗率，用過的heu靶材料中的長壽命裂變產(chǎn)物的量極少。用過的heu靶可以相對容易地處置和處理，用最少的屏蔽材料來防止擴散。

業(yè)已提出了其他的可供選擇的技術，但是這些技術被認為成本效率明顯更低，并且仍存在許多技術挑戰(zhàn)。一個這樣的提議是向更低水平濃度的u-235靶(leu)(也就說低于20％的u-235)的過渡，但是這仍然導致與heu相同的問題，包括需要核反應堆。所提出的另一種方法是利用mo-98的中子俘獲，mo-98可以作為礦石開采。但是，天然鉬包含大約24.1％的mo-98，因此靶可能在輻照之前需要濃縮。

對于生產(chǎn)mo-99所提出的其他技術包括利用質子加速器(回旋加速器)引起mo-100靶中的(p，2n)或(p，pn)反應。同樣，天然鉬包含大約9.64％的mo-100，因此用于回旋加速器的靶可能在輻照之前需要濃縮。還提出了通過從高能電子加速器產(chǎn)生的韌致輻射引起u-235，或leu，或u-238，或所有三種材料的組合的(γ，f)反應。

所提出的使用粒子加速器的可選方法都具有類似的問題：

·它們都需要大的和濃縮的同位素靶。

·它們都需要在輻照期間從靶去除熱，這帶來了技術挑戰(zhàn)。

·所產(chǎn)生的mo-99必須純化，以去除未使用的鉬同位素、其他裂變產(chǎn)物和活化副產(chǎn)物。

·它們都需要開發(fā)用于金屬靶的快速溶解方法。

·廢料裂變產(chǎn)物和廢料鈾的處理和處置帶來了重大的挑戰(zhàn)(對于leu)。

技術實現(xiàn)要素：

本發(fā)明的實施方式提供了用于生產(chǎn)放射性同位素的技術?？捎糜卺t(yī)療領域中的放射性同位素有時被稱為醫(yī)療同位素，但是一些穩(wěn)定的同位素具有潛在的醫(yī)療用途，并且有時被稱為穩(wěn)定醫(yī)療同位素。本發(fā)明提供的技術克服了上面所討論的問題中的至少一些。實施方式不依賴于遠離交付位置的核反應堆，而是可以被實現(xiàn)為可被廣泛分布的較小的標準裝置。

在描述本發(fā)明的實施方式時，下面的術語有時被用到：

·非濃縮鈾(″neu″)；

·中子反射材料；

·快中子；

·快中子裂變反應；以及

·中子發(fā)生器。

如現(xiàn)在將討論的，這些術語被寬泛地定義。

術語″非濃縮鈾″(″neu″)意在涵蓋天然存在的鈾或貧鈾，此外還有包含至少與天然存在的鈾一樣多的u-238(99.27％)并且u-235不超過天然存在的鈾(0.72％)的任何鈾。貧鈾通常被理解為表示u-235小于天然存在的量的(0.72％)的鈾，但是用于商業(yè)和軍事目的的貧鈾更常見地具有小于0.3％的u-235。

neu的定義不限于鈾的任何形式，只要同位素含量滿足上述標準。neu材料(也被稱為neu原料或neu靶)可以是如下的形式：塊狀固體材料、粉碎的固體材料、金屬刨屑、金屬銼屑、燒結球粒、液體溶液、熔融鹽、熔融合金、或漿料。neu，不管其形式如何，還可以與其他跟預期用途相容的材料混合。

術語″中子反射材料″意在涵蓋反射或散射中子的材料。雖然優(yōu)選散射是彈性的，或很大程度上是彈性的，但是這對于其定義來說不是必要的。此外，雖然一些實施方式使用被形成為固體結構形狀諸如板、球殼、圓柱殼、管等的中子反射材料，但是該術語意在涵蓋包括小顆粒諸如粉末、球粒、刨屑、銼屑等的材料。

術語″快中子″常用于與熱中子加以區(qū)別，其中，維基百科將熱中子描述為具有″約0.025ev的能量″。維基百科還將快中子描述為具有″根據(jù)定義，大于1ev，0.1mev或約1mev″的能量。為了本發(fā)明的目的，術語″快中子″將表示具有高于u-238中的裂變的閾值，800kev(即，0.8mev)，的能量的中子。但是，本發(fā)明的實施方式可以使用較高能量的中子，比方說10-20mev，或可能12-16mev。也可使用更高能量的中子，比方說20-100mev范圍內(nèi)的中子。

術語″快中子裂變″意在涵蓋由具有高于800kev的閾值的中子引起的裂變反應。為了簡化，使用反應表達法(n，f)。

術語″中子發(fā)生器″意在涵蓋用于生成期望能量的中子的各種各樣的裝置和工藝。維基百科定義中子發(fā)生器如下：

中子發(fā)生器是包含緊湊直線加速器并且通過對氫的同位素聚變產(chǎn)生的中子的中子源裝置。通過將氘、氚、或這兩種同位素的混合物加速到同樣包含氘、氚、或其混合物的金屬氫化物靶中，在這些裝置中發(fā)生聚變反應。氘原子的聚變(d+d)導致形成he-3離子和具有約2.45mev的動能的中子。氘和氚原子的聚變(d+t)導致形成he-4離子和具有約14.1mev的動能的中子。氚和氚原子的聚變(t+t)導致形成he-4離子和兩個中子。這兩個中子可以具有從低于0.1ev到約9.33mev的能量范圍。

但是，當在本申請中使用時，術語″中子發(fā)生器″被更寬泛地定義，以包括任何將提供足夠數(shù)量的具有期望的能量的中子的裝置。這可以包括例如但不限于如下：

·稠密等離子體聚焦裝置可以使用氘或氚等離子體來產(chǎn)生2.45mev中子、14.1mev中子、或覆蓋寬的能譜(等于0.1ev到約9.33mev)的中子。

·電子加速器可被用于將來自電子束的高能電子打到轉換材料例如鉭(ta)、鎢(w)等等上，從而將電子能量轉換為軔致輻射。該軔致輻射然后可被用于與富中子材料相互作用，以經(jīng)由(γ，n)相互作用產(chǎn)生中子。例如，用γ射線輻照鈹同位素be-9可以產(chǎn)生具有更低原子質量的鈹同位素和一個或兩個中子(該反應被表示為be-9(γ，n)be-8，或be-9(γ，2n)be-7)。

·質子加速器諸如回旋加速器可被用于將高能質子打到諸如碳、鈹或鋰的材料中，例如經(jīng)由c-12(p，n)n-12，或be-9(p，n)b-9反應產(chǎn)生中子。

簡而言之，本發(fā)明的實施方式利用輻照室中貧化或天然存在的鈾靶的快中子引起的裂變。用于這樣的鈾的一般性術語是非濃縮鈾(″neu″)。u-238是可裂變的，因為當被快中子，即具有高于裂變閾值的能量的中子撞擊時，可以使其裂變。其不是易裂變的，因為其不能維持鏈式反應。這是因為當u-238經(jīng)歷裂變時，從裂變得到的中子通常低于引起更多u-238裂變的能量閾值。

引起裂變的目的是生成和提取裂變產(chǎn)物，所述裂變產(chǎn)物是、或裂變?yōu)槠谕姆派湫酝凰亍嵤┓绞结槍μ崛o-99/tc-99m和放射性碘同位素進行描述，但這是示例性的。

在本申請中，術語″裂變產(chǎn)物″將如nrc術語表(http://www.nrc.gov/reading-rm/basic-ref/glossary.html)所闡述的來使用，所述術語表將″裂變產(chǎn)物″定義為″由重元素的裂變形成的核(裂變碎片)，加上由裂變碎片的放射性衰變形成的核素″。因此，該術語將較之僅僅涵蓋由裂變反應直接得到的核的定義以更寬泛的含義使用。

此解釋與http://www.nuclearglossary.com(″thelanguageofthenucleus″)處的術語表一致，該術語表將表將″裂變產(chǎn)物″定義為″在裂變中形成的殘余核，包括裂變碎片和其衰變子代″。術語″裂變碎片″被定義為″由裂變直接形成的核。不包括由這些核素的衰變形成的裂變產(chǎn)物″。術語″原始裂變產(chǎn)物″被認為是″裂變碎片″的同義詞。

本發(fā)明的實施方式被操作來通過使得中子在通過neu的區(qū)域之后經(jīng)歷散射或反射，來增強neu靶中的快中子裂變。這通過如下來實現(xiàn)：使得靶材料用所謂的″中子反射″材料散布開，所述中子反射材料反射或散射中子，使得中子在離開靶材料之前行進更長的路徑。這為中子提供了更多機會來引起與neu靶材料的裂變反應。

因此，給定的中子往往在其引起裂變反應或離開由neu靶材料占據(jù)的區(qū)域而沒有被u-238吸收之前，具有多次與u-238核的相互作用(例如，散射)。在neu靶材料內(nèi)多次散射之后，中子的能量將下降到低于裂變閾值。可以根據(jù)多種不同的幾何布置，用中子反射材料將靶材料散布開。

顆粒形式的原料通常依賴于輻照室的幾何形狀、將被提取的裂變產(chǎn)物的特性和提取裂變產(chǎn)物的方式。優(yōu)選的原料是貧鈾的形式。貧鈾是鈾濃縮的副產(chǎn)物，并且與天然鈾(包含約99.3％的u-238)相比包含超過99.7％的u-238。

除了將中子能量維持高于快中子裂變閾值，優(yōu)選的是維持足夠高的中子能量，使得u-238的中子吸收最小化。當具有較低能量的中子被u-238俘獲時，隨后的激發(fā)的u-238原子的衰變產(chǎn)生pu-239。要是使用快中子源，u-238的裂變的幾率比俘獲的幾率高幾個數(shù)量級，使得pu-239的生成被大大地減少。

在一組實施方式中，neu和中子反射材料被形成為neu和中子反射材料的交替的層。這些層可以采用球殼、圓柱殼、平板等的形式，其中，快中子發(fā)生器被布置在中心附近。在這些實施方式中，輻照室是大致球形的，大致圓柱形的，或大致長方體形的。其他幾何結構諸如多邊形柱和多面體也是可以的，并且可以更容易制造。

在另一組實施方式中，nue占據(jù)多個平行的狹長區(qū)域，每一個區(qū)域被中子反射材料包圍。用于包圍的中子反射材料可以被形成為多個管，并且固體棒或粉碎的neu可以被布置在管中。neu和用于包圍的中子反射材料可以占據(jù)圓柱形區(qū)域，中空中心用于快中子發(fā)生器。因此，在該組實施方式中，輻照室是大致圓柱形的(球形或多邊形底部)。

在其他實施方式中，neu和中子反射材料可以都被形成為較小的物體(比方說，幾個厘米的大小)，并且以固體形式混合或混合成漿料。漿料可以在包圍中子發(fā)生器的管中循環(huán)。在其中neu處于熔融形式的實施方式中，不管是否用中子反射材料散布開，neu也可進行循環(huán)。循環(huán)neu使得腔中的所有neu受到均勻輻照。

在本發(fā)明的一個方面中，用于生產(chǎn)放射性同位素的方法包括：將neu材料引入到輻照室中；用能量高于800kev的中子輻照所述neu材料，以在所述neu材料中引起快中子裂變反應發(fā)生，并生成裂變產(chǎn)物；以及從所述neu材料提取所述裂變產(chǎn)物。所述輻照室具有一個或多個由中子反射材料形成的壁，并且來自所述輻照的至少一些中子被所述一個或多個壁中的至少一個反射，由此增大所述中子在所述neu材料中經(jīng)過的路徑長度。增大的所述路徑長度增大了所述neu材料中所述中子引起快中子裂變反應的幾率。

在一些實施方式中，所述輻照室中的所述neu材料占據(jù)單個空間連續(xù)區(qū)域，而在其他實施方式中，所述輻照室中的所述neu材料占據(jù)多個空間上不相交的區(qū)域。所述一個或多個由中子反射材料形成的壁可以包括所述輻照室的至少一個內(nèi)壁，或包圍所述輻照室中所有的所述neu材料的外壁，或兩者。

在本發(fā)明的另一方面中，用于生產(chǎn)放射性同位素的方法包括：提供一定量的neu材料；用中子反射材料將所述neu材料散布開；用額外的中子反射材料包圍所述量的neu材料；用中子吸收材料包圍所述額外的中子反射材料；以及用能量高于裂變閾值的中子輻照所述neu材料，以在所述neu材料中引發(fā)快中子裂變反應，并生成裂變產(chǎn)物。

對于至少一些中子，所述中子反射材料延長這些中子保留在所述量的neu材料內(nèi)的時間，由此增加在這些中子碰到所述中子吸收材料之前由這些中子引起的快中子裂變反應的數(shù)量。該方法可以還包括從所述neu材料提取所述裂變產(chǎn)物。根據(jù)反應和產(chǎn)物，提取可以或可以不需要從所述輻照室取出所述neu材料。

在本發(fā)明的另一方面中，用于生產(chǎn)放射性同位素的設備包括：快中子發(fā)生器；以及多個由中子反射材料制成的間隔開的殼。所述殼包圍所述中子發(fā)生器，并包括最外側的殼，以及相鄰殼之間的空間提供多個區(qū)域，所述多個區(qū)域被構造來接納neu，以由所述中子發(fā)生器生成的中子來輻照。最外側的殼的可以比其余的殼厚。

在本發(fā)明的另一方面中，用于生產(chǎn)放射性同位素的設備包括：快中子發(fā)生器；輻照室，其具有一個或多個neu可被引入其中的區(qū)域；以及一個或多個中子反射區(qū)域，其布置在所述輻照室中或圍繞所述輻照室布置。所述一個或多個中子反射區(qū)域被構造來增大來自所述中子發(fā)生器的至少一些中子在其離開所述輻照室之前所行進的路徑長度。

在一些實施方式中，所述設備可以還包括外部安全殼，所述外部安全殼具有一個或多個由中子吸收材料制成的壁，以吸收穿透出所述最外側的壁的中子。所述外部安全殼的所述壁可以與所述最外側的殼間隔開，以限制從所述外部安全殼的所述壁散射或反射的中子將碰到所述最外側的壁的可能性。

在一些實施方式中，所述輻照室是球形結構的，所述一個或多個中子反射區(qū)域包括多個間隔開的中子反射材料的同心球形殼，所述同心球形殼中包括最外側的殼；所述殼包圍所述中子發(fā)生器；以及所述相鄰的殼之間的空間限定了所述一個或多個neu可被引入其中的區(qū)域中的至少一個。

在一些實施方式中，所述輻照室是圓柱形結構的，所述圓柱形結構的外壁具有被形成為圓柱殼的部分；所述一個或多個中子反射區(qū)域包括一個或多個中子反射材料的管；以及所述一個或多個管的膛孔限定所述一個或多個neu可被引入其中的區(qū)域中的至少一個。

在一些實施方式中，所述輻照室是圓柱形結構的，所述圓柱形結構的外壁具有被形成為圓柱殼的部分；所述一個或多個中子反射區(qū)域包括多個中子反射材料的間隔開的同軸圓柱殼；以及所述中子反射材料的圓柱殼之間的空間限定了所述一個或多個neu可被引入其中的區(qū)域中的至少一個。

在一些實施方式中，所述輻照室是長方體結構的，所述長方體結構的外壁具有被形成為長方體形殼的部分；所述一個或多個中子反射區(qū)域包括多個中子反射材料的間隔開的板或長方體形殼；以及所述中子反射材料的板或長方體殼之間的空間限定了所述一個或多個neu可被引入其中的區(qū)域中的至少一個。

在本發(fā)明的另一方面中，用于生產(chǎn)放射性碘的方法包括：將鈾引入到輻照室中，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口；用中子輻照所述鈾材料，以在所述鈾材料中引發(fā)裂變反應，其中所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產(chǎn)生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華；將載氣引入所述氣體入口，以與升華的放射性碘混合并形成氣體混合物；從所述氣體出口取出所述氣體混合物；以及將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離。

在一些實施方式中，所述方法還包括：允許經(jīng)過一段時間，使得至少一種短壽命的放射性碘同位素基本衰變?yōu)榉堑馕镔|；以及將所述非碘物質與其余的放射性碘分離。

在一些實施方式中，所述鈾材料非濃縮鈾材料(neu)。在一些實施方式中，所述中子以高于u-238的快中子裂變閾值的能量提供。在一些實施方式中，在分離所述放射性碘之后，所述氣體混合物的至少一部分被返回到所述氣體入口。在一些實施方式中，分離所述放射性碘中的至少一些包括使用銀沸石阱。

在一些實施方式中，在輻照時段之后，從所述輻照室取出所述鈾材料；將所述鈾材料溶于溶劑，從而將額外的升華的碘作為額外的氣體混合物的一部分放出；以及將所述額外的升華的碘的至少一些與所述額外的氣體混合物的其他組分分離。

在本發(fā)明的另一方面中，用于生產(chǎn)放射性碘的方法包括：在輻照室中提供一定量的非濃縮鈾(″neu″)材料，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口；提供一個或多個中子反射區(qū)域，所述一個或多個中子反射區(qū)域布置在所述輻照室中或圍繞所述輻照室布置；用中子輻照所述鈾材料，以在所述鈾材料中引發(fā)裂變反應，其中所述中子以高于u-238的快中子裂變閾值的能量提供，所述一個或多個中子反射區(qū)域被構造來增大所述中子中的至少一些在其離開所述輻照室之前所行進的路徑長度，所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產(chǎn)生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華。所述方法還包括，在輻照期間，將載氣引入所述氣體入口，以與升華的放射性碘混合并形成氣體混合物；從所述氣體出口取出所述氣體混合物；以及將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離。

在一些實施方式中，在分離所述放射性碘之后，所述氣體混合物的至少一部分被返回到所述氣體入口。在一些實施方式中，分離所述放射性碘中的至少一些包括使用銀沸石阱。在一些實施方式中，所述方法還包括在輻照時段之后，從所述輻照室取出所述neu材料；將所述neu材料溶于溶劑，從而將額外的升華的碘作為額外的氣體混合物放出；以及將所述額外的升華的碘的至少一些與所述額外的氣體混合物的其他組分分離。

在本發(fā)明的另一方面中，用于生產(chǎn)放射性碘同位素的設備包括：中子發(fā)生器；輻照室，所述輻照室提供多個區(qū)域，所述多個區(qū)域被構造來接納鈾材料，以由所述中子發(fā)生器生成的中子來輻照，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口。在輻照期間，在所述鈾材料中發(fā)生裂變反應，所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產(chǎn)生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華。所述氣體入口被構造來允許將載氣引入所述氣體入口，以與升華的放射性碘混合并形成氣體混合物，并且所述氣體出口被構造來允許從所述氣體出口取出所述氣體混合物。所述設備還包括用于將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離的機構。

在一些實施方式中，所述鈾材料是非濃縮鈾材料；以及所述中子以高于u-238的快中子裂變閾值的能量提供。在一些實施方式中，一個或多個中子反射區(qū)域被布置在所述輻照室中或圍繞所述輻照室布置，其中，所述一個或多個中子反射區(qū)域被構造來增大所述中子中的至少一些在其離開所述輻照室之前所行進的路徑長度。所述一個或多個中子反射區(qū)域可以形成所述輻照室的一個或多個由中子反射材料形成的壁。

在本發(fā)明的另一方面中，用于生產(chǎn)放射性碘同位素的設備，包括：中子發(fā)生器；輻照室，所述輻照室提供多個區(qū)域，所述多個區(qū)域被構造來接納鈾材料，以由所述中子發(fā)生器生成的中子來輻照，所述輻照室具有氣體入口和氣體出口。在輻照期間，在所述鈾材料中發(fā)生裂變反應，所述裂變反應中的至少一些導致放射性碘的產(chǎn)生，以及所述放射性碘中的至少一些在所述輻照室中升華。所述設備還包括用于將載氣引入所述氣體入口以與升華的放射性碘混合并形成氣體混合物的裝置；用于從所述氣體出口取出所述氣體混合物的裝置；以及用于將所述放射性碘中的至少一些與所述氣體混合物的其他組分分離的裝置。

參照意在作為示例而非限制的說明書的其余部分和附圖可以進一步了解本發(fā)明的實質和優(yōu)點。

附圖說明

圖1是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的放射性同位素發(fā)生器的程式化的高層次示意圖；

圖2示出了在其通過u-238的快速裂變生成之后mo-99的衰變產(chǎn)物；

圖3是作為中子能量的函數(shù)的u-238的裂變截面和中子俘獲截面的圖線；

圖4是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的具有球形輻照室的放射性同位素發(fā)生器的簡化斜視圖；

圖5是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的具有圓柱形輻照室的放射性同位素發(fā)生器的簡化斜視圖；

圖6是適用于圖4和5中所示的任一放射性同位素發(fā)生器的并且沿圖4和5的線6-6所取的簡化截面圖；

圖7是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的具有長方體形輻照室的放射性同位素發(fā)生器的簡化斜視圖；

圖8是圖7中所示的放射性同位素發(fā)生器的并且沿圖7的線8-8所取的簡化截面圖；

圖9是其中neu為棒狀的放射性同位素發(fā)生器的簡化截面圖；

圖10是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的用于生成放射性同位素的方法示意圖；

圖11a是根據(jù)具有帶有平行neu棒的圓柱形輻照室的具體實施方式的放射性同位素發(fā)生器的透視圖；

圖11b是圖11a中所示的、蓋和外圓筒去除后的放射性同位素發(fā)生器的透視剖視圖；以及

圖11c是圖11a中所示的、從不同角度所取以示出另外的細節(jié)的放射性同位素發(fā)生器的透視剖視圖。

圖12示出了在其通過u-238的快速裂變生成之后i-131的衰變產(chǎn)物。

圖13是諸如圖6的截面圖中所示的放射性同位素發(fā)生器的、包含關于通過輻照室的氣體循環(huán)的另外的細節(jié)的簡化截面圖。

具體實施方式

實施方式的綜述

圖1是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的放射性同位素發(fā)生器10的程式化的高層次示意圖，并用于說明可被認為對于下面所討論的不同實施方式是一般性的顯著特征。放射性同位素發(fā)生器10的主要構件包括輻照室15、快中子發(fā)生器20，以及對于優(yōu)選實施方式而言，一個或多個中子反射元件25。輻照室被構造用于接收被稱作非濃縮鈾(″neu″)的裝填料。

如上所述，neu可以是任何合適的形式，包括單質金屬、鹽、合金、熔融鹽、熔融合金、漿料、或其他混合物，并且可以呈現(xiàn)多種形狀和狀態(tài)中的任意一種，這將在下面描述。為了一般性，neu被示為多個任意形狀體30(為了清楚起見，加了點)。輻照室一般設置有用于將neu引入輻照室和將neu取出輻照室的機構，諸如一個或多個填充端口35a和一個或多個空(排出)端口35b。在一些實施方式中，期望使得氣體流動通過輻照室，為此，輻照室可以設置有一個或多個氣體入口端口40a和一個或多個氣體出口端口40b。

圖1還示出了圍繞輻照室的中子吸收外部防泄漏腔45。在代表性實施方式中，該外部防泄漏腔是與輻照室完全分開的結構，并且可以在安裝放射性同位素發(fā)生器之前被建造在合適位置上。防泄漏腔45可以被建造成混凝土拱頂或掩體，并且用特定的中子吸收材料諸如硼酸聚乙烯作為內(nèi)襯。優(yōu)選的是，外部防泄漏腔明顯大于輻照室，使得輻照室在外部防泄漏腔的壁上的任意點上對著較小的立體角。這往往減小了由外部防泄漏腔壁散射的任何慢中子回到輻照室內(nèi)部的可能性。

輻照室15的壁優(yōu)選包括至少一層中子反射材料，因此輻照室15的中子反射元件層和中子反射元件25的組合可以被認為是限定了一個或多個布置在輻照室中或圍繞輻照室的一個或多個中子反射區(qū)域。下面將描述的一些實施方式包括輻照室內(nèi)部的單獨的中子反射元件，其可以具有將腔再分成多個由neu材料占據(jù)的不相交的區(qū)域的作用，而其他實施方式提供一個連續(xù)的由neu材料占據(jù)的區(qū)域。

為了一般性，圖1示出了作為分開的不相交體的neu，但是neu材料的單個連續(xù)體的情形應被認為落入了本發(fā)明的范圍。為了保持圖1的示意性本質，中子反射元件和neu體被示為稀疏地存在于輻照室中。但是，在大多數(shù)實施方式中，neu材料的區(qū)域將大致填充輻照室內(nèi)的中空區(qū)域，從而被中子反射材料包圍。但是，這不排除它們是腔的既沒有中子反射材料又沒有neu材料的中空部分。

本發(fā)明的實施方式不限于任何具體類型的中子發(fā)生器。代表性系統(tǒng)可以使用便攜式和緊湊型加速器，該加速器可以加速帶電粒子，或中性粒子，或氘核，或氚核，并將帶電粒子，或中性粒子，或氘核，或氚核指向靶，所述靶可被用于產(chǎn)生具有高于u-238的800kev快中子裂變閾值能量的能量的中子。靶材料可以是元素、化合物或溶液。其他靶材料也可包含富集氚原子的材料或化合物。具體地，氘原子和氚原子聚變產(chǎn)生14.1-mev中子，所述中子被用于引起鈾原子中的快速裂變反應。當氚核被加速并與富集氚原子的靶聚變時，所產(chǎn)生的中子可以涵蓋從低于0.1ev到約9.3mev的能量。

合適的中子發(fā)生器是商業(yè)可得的，例如得自adelphitechnologyinc.2003eastbayshorerd，redwoodcity，ca94063，halliburton，10200bellaireblvd.houston,tx77072以及schlumbergertechnology,300schlumbergerdr.,sugarland,texas77478。

放射性同位素發(fā)生器10的操作可以總結如下。中子發(fā)生器20提供高于u-238的裂變閾值的中子。引起裂變的目的是生成并且提取一種或多種裂變產(chǎn)物，所述一種或多種裂變產(chǎn)物是或衰變?yōu)槠谕姆派湫酝凰亍?/p>

圖2示出了mo-99(z＝42)的裂變產(chǎn)物，其是原始裂變產(chǎn)物之一，并且也通過衰變鏈產(chǎn)生。mo-99構成衰變產(chǎn)額的約6％。mo-99將以66小時的半衰期衰變?yōu)閠c-99(12.5％)和tc-99的亞穩(wěn)態(tài)同質異能素tc-99m(87.5％)(兩者z＝43)。mo-99和tc-99m都可以用化學提取工藝和/或電化學分離器回收。實施方式將在提取mo-99/tc-99m的背景下進行描述。中子優(yōu)選被保持高于u-238的中子吸收截面仍可忽略不計的能量。因此，neu靶不會增殖钚(pu-239)。其他裂變產(chǎn)物包括i-129，i-131，i-132和i-133，這些也可用化學提取工藝和/或電化學分離器回收。

中子反射材料的目的和操作是增大來自中子發(fā)生器的至少一些中子在這些中子離開輻照室之前所行進的路徑長度。因此，當中子離開neu材料的區(qū)域時，可能在其中已經(jīng)經(jīng)歷了一次或多次散射相互作用之后，其被反射或散射，以提高其與另外的neu材料相遇的可能性，從而提高引發(fā)裂變反應的幾率。鐵是可以充當中子反射材料的元素的實例。在具體的實施方式中，不銹鋼因其結構性能和中子反射性能兩者而被使用。對于高于800kev的中子能量，與鐵的每一次散射導致中子損失約0.56mev的能量。因此，在足夠多次數(shù)(取決于初始能量)的散射之后，中子將低于快中子裂變閾值。

鈾的相關性質和裂變反應綜述

關于鈾的性質和核裂變物理的文獻是海量的，并且被核物理和工程領域的技術人員很好地理解。為了完整起見，將概述該海量的知識儲備的相關方面的簡短綜述，以為本發(fā)明的實施方式的說明提供背景。

如上所討論的，本發(fā)明的實施方式使用貧化或天然存在的(即非濃縮鈾或neu)靶。天然存在的鈾為約99.27％u-238，0.72％u-235和0.0055％u-234。貧鈾是濃縮天然存在的鈾以獲得更高的u-235比例的過程的副產(chǎn)物。因此，貧鈾包含比天然鈾明顯更少的u-235和u-234(比方說，小于1/3)。不存在為什么本發(fā)明的實施方式不使用純u-238的基本理由，但是作為實際問題，使用純u-238要貴得多。

此外，如上所討論的，本發(fā)明的實施方式用快中子輻照neu(在很大程度上包含u-238)，引起裂變。另一方面，大多數(shù)普通的核反應堆用熱中子輻照u-235來引起裂變。當用快中子撞擊時，u-235和u-238都將經(jīng)歷裂變。

首先是這兩種同位素的作為中子能量的函數(shù)的裂變截面的差異。u-235對于快中子的裂變截面比對于熱中子而言的小至少250倍。這是為什么核反應堆被用于利用濃縮有u-235的靶來產(chǎn)生mo-99的原因，因為核反應堆中的中子通常是熱化的。熱中子不能導致u-238裂變。

其次是反應的性質。u-235是易裂變的，這意味著當存在臨界質量時，其可以維持鏈式反應，因為由裂變反應產(chǎn)生的中子具有在該能量下u-235的裂變截面很高的能量。另一方面，u-238是可裂變的，但是不是易裂變的。雖然當用快中子撞擊時可以使得u-238裂變，但是由裂變反應產(chǎn)生的中子的能量沒有足夠高到引起另外的u-238裂變。

圖3是作為中子能量的函數(shù)的u-238的裂變截面和中子俘獲截面的圖線。該圖線利用在http://atom.kaeri.re.kr/cgi-bin/endfplot.pl處提供的工具生成。u-238還具有如下的反應路徑：其吸收中子，并在兩次β衰變之后，變?yōu)閜u-239。雖然此反應路徑在增殖反應堆中可能是期望的，但是本發(fā)明的實施方式試圖通過將中子能量保持在其中裂變截面遠遠超過中子吸收的截面的范圍內(nèi)來減少中子吸收的概率。例如，如從圖3的圖線中可看到的，兩種截面在約1.3mev的中子能量下是相等的，而在2.2mev下，裂變截面大約20倍。因此，優(yōu)選的是，最小化或消除了充當慢化劑的材料。

如從作為中子能量的函數(shù)的u-238的裂變截面的圖線可看到的，裂變截面在1和2mev之間出現(xiàn)平臺，中子俘獲截面在該能量范圍內(nèi)迅速降低。

應該理解的是，快中子可以使得其整個路徑橫穿通過neu而不引起裂變反應?？焖僦凶右部梢员籾-238核散射或反射。中子反射或散射材料被用于提高快中子在其能量降低到低于800kev閾值將最終與u-238核相互作用并引起裂變反應的概率。一旦快中子與u-238相互作用并引起裂變反應，該中子基本消逝。在裂變反應之后將生成2-3個中子(瞬發(fā)中子)，并且這些中子中的一些可以引起neu中的一些另外的裂變，如果其能量可以處于高于800kev閾值的話。

代表性幾何構造的綜述

圖4是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的具有球形輻照室的放射性同位素發(fā)生器10sphere的簡化斜視圖。填充端口35a被示出，但是排空端口35b在視圖中是看不見的。腔優(yōu)選被制成至少兩個部分，其由赤道線表示出來(隱藏的一半以虛線示出)。赤道線還表示由剖線6-6所指示的水平面截面。為了簡化，氣體入口端口40a和氣體出口端口40b沒有被示出。

圖5是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的具有圓柱形輻照室的放射性同位素發(fā)生器10cyl的簡化斜視圖。同樣，填充端口35a被示出，但是排空端口35b是看不見的。并且，氣體入口端口40a和氣體出口端口40b沒有被示出。以虛線示出的是由剖線(也是6-6)所指示的水平面截面。輻照室15的圓柱壁不需制造成多個部分，但是也可以制造成多個部分。在這種情況下，指示水平面截面的虛線可以在圓柱壁的可見部分上畫成實線。

圖6是適用于任一放射性同位素發(fā)生器10sphere和10cyl的并且沿圖4和5的線6-6所取的簡化截面圖。對于球形實施方式10sphere，中子反射元件25被形成為圍繞中子發(fā)生器20的多個間隔開的同心球殼。對于圓柱實施方式10cyl，中子反射元件25被形成為圍繞中子發(fā)生器20的多個間隔開的同軸圓柱殼。

在兩種實施方式中，neu體或區(qū)域30部分地或完全地占據(jù)中子反射殼25之間的空間。該附圖被簡化，因此其沒有示出中子反射殼中的孔，所述孔允許引入一個區(qū)域中的neu材料能夠找到通往其他區(qū)域的路徑。此外，可以想到可以存在隔離壁(也沒有示出)，該隔離壁保持殼之間的間隔，并且提供額外的結構強度。

對于兩種實施方式，最外側的中子反射殼(其被示出為比徑向內(nèi)側的殼更好)至少部分地限定了輻照室15。雖然示出了多個用于neu的區(qū)域，但是一些實施方式可以具有僅僅一個區(qū)域(根據(jù)可能的情況，球殼或圓柱殼)。此外，最外側的中子反射殼不需要比內(nèi)側的一個或多個殼更厚。

最外側的中子反射殼的徑向外側是生物護罩50，生物護罩50被用于阻擋可能泄漏到中子反射殼之外的電離輻射諸如阿爾法粒子、電子和伽瑪射線。生物護罩50也可以被認為局部限定了輻照室15。這樣的護罩可以由諸如鉛、鐵、硼酸聚乙烯或這些材料的任意幾種或全部的組合的材料制成。

雖然具體尺寸不形成本發(fā)明的一部分，但是將討論一些代表性尺寸或至少在規(guī)定具體尺寸中可能考慮到因子。例如，neu可以被形成為大約30至50cm厚的單個層，或者多個大約10cm厚的、被大約0.5cm厚的不銹鋼層分開的多個層的組合。以這樣的方式，當中子能量在多次散射之后降低到低于1mev時，中子將泄漏出neu的最外層。大約2.5米的防泄漏腔45的壁距輻照室15的距離是代表性的。

圖7是根據(jù)本發(fā)明的實施方式的具有長方體形輻照室的放射性同位素發(fā)生器10rect的簡化斜視圖。同樣，填充端口35a被示出，但是排空端口35b是看不見的。并且，氣體入口端口40a和氣體出口端口40b沒有被示出。以虛線示出的是由剖線8-8所指示的水平面截面。

圖8是圖7中所示的放射性同位素發(fā)生器的并且沿圖7的線8-8所取的簡化截面圖。在此實施方式中，中子反射元件25被形成為多個間隔開的平行板，其中的一些板被切掉或縮短，以為中子發(fā)生器20提供空腔。neu體或區(qū)域30部分地或完全地占據(jù)中子反射板25之間的空間。

圖9是其中neu為棒55的形式的放射性同位素發(fā)生器rod的簡化截面圖，棒中的一個被放大示出。如可看到的，每一個棒包含包圍容納neu30的膛孔的中子反射材料的管狀殼25。棒被示為是圓形截面的，但是也可以使用多邊形管。圓形截面一般是優(yōu)選的，因為那一般是最普遍的并且制造和操作更經(jīng)濟。圓形截面具有如下額外的優(yōu)點：最大的結構完整性和對于快中子的傳播的效率。

管被示為布置在圓柱形輻照室中，但是對此沒有要求。如示意性示出的，棒被布局為八邊形陣列，并且因此也可以使用八邊形輻照室。棒也可以沿一組同心圓分布，使得其軸處于同心圓柱表面。

方法綜述

圖10是根據(jù)本發(fā)明的示例性實施方式的用于生成放射性同位素的方法示意圖。示意圖中的每一個框代表一個操作，但是框中的一些也代表設備的物理部件。連接線代表邏輯流以及材料流，因此該圖也可以被看作是流程圖。

生產(chǎn)可以被認為是開始于提供初始的neu供料(操作60)，在該示例性實施方式中，初始的neu供料是貧鈾。該示例性實施方式使用顆粒狀的neu，因此這樣的neu然后經(jīng)過研磨操作65和分類操作70，分類操作70舍棄尺寸不足的neu塊。滿足期望的尺寸標準的塊以合適的形式和狀態(tài)被送到庫存75，并且尺寸不足的neu塊被轉向以繞開庫存，并且經(jīng)受將在下面進一步描述的進一步處理。研磨操作65和分類操作70也可以用于回收neu，如將下面描述的。

對于該示例性實施方式，合適的形式可以是已經(jīng)被研磨或碾碎為期望的名義尺寸的“卵石”，期望的名義尺寸比方說為最小尺寸大約不小于0.64cm(1/4英寸)，最大尺寸不大于12.7cm(1/2英寸)。neu被加載到放射性同位素發(fā)生器中，比方說利用重力通過填充端口35a(圖10中沒有示出)，并且用合適能量的中子輻照適合的時間段(操作80)。在一個示例性實施方式中，neu用14.1mev中子以3.5×10¹³中子/秒輻照20小時。這提供生產(chǎn)和衰變之間的平衡。對于具有182.88cm(6英尺)的外徑的neu的單30cm球殼的實例來說，neu的質量將約為22,000kg。

在輻照之后，現(xiàn)在包含裂變產(chǎn)物(包括期望的裂變產(chǎn)物和其他裂變產(chǎn)物)的neu被從放射性同位素發(fā)生器取出，比方說利用重力通過排出端口35b(在圖10中沒有示出)取出，經(jīng)受放射性同位素回收操作85，以提供期望的裂變產(chǎn)物，在此情況下為mo-99。隨后對回收的mo-99進行質量控制檢測操作90，并且用于加料tc-99m發(fā)生器(操作95)，并且tc-99m發(fā)生器被安排用于運送給終端用戶(操作100)。作為示例，一個發(fā)生器可以包含6居里(curies)，并且將用于制備大量的個體病人劑量，個體病人劑量可能為約10-30微居里/病人。

對已經(jīng)從其回收mo-99的neu進行分離回收操作105，以去除其他的裂變產(chǎn)物，其中的一些可能是期望的放射性同位素，然后進行另一次回收操作110，以回收neu進行再循環(huán)。如將在下面描述的，回收操作可以使用離子液體，并且更具體地室溫離子液體(rtil)。

由回收操作110提供的回收的neu被返回，以經(jīng)受研磨和分類操作，所述研磨操作和分類操作可以是與用于初始提供給系統(tǒng)的neu的相同的研磨操作65和分類操作70。對于初始提供的neu，分類操作舍棄尺寸不足的neu塊。滿足期望的尺寸標準的塊被返回到neu庫存，并且尺寸不足的塊被轉向以繞開庫存和輻照室。

輻射和裂變也可以生成各種氣態(tài)的裂變產(chǎn)物。這些氣態(tài)裂變產(chǎn)物包括本身是氣體的裂變產(chǎn)物(例如氙和氪)和作為固體但容易升華的碘(例如i-129，i-131，i-132，i-133等)。在一些傳統(tǒng)的利用heu的系統(tǒng)，heu靶元件是封裝的。因此，這些氣態(tài)裂變產(chǎn)物將被截留在包封的靶元件中，并且氣態(tài)裂變產(chǎn)物將在輻照之后與mo-99回收相關地進行俘獲。此外，就氣態(tài)裂變產(chǎn)物泄漏出靶而言，碘將溶解在充當冷卻劑和慢化劑的水中。

在此示例性實施方式中，氣態(tài)裂變產(chǎn)物(即裂變氣體和升華的碘)在輻照期間被提取。因此，雖然mo-99以成批方式被回收，但是氣態(tài)裂變產(chǎn)物可以以連續(xù)方式被收集。如下面所討論的，裂變氣體和碘中的一些保持被截留在neu基體內(nèi)，并且以分批方式被回收。

在此示例性實施方式中，輻照室設置有一個或多個氣體入口端口40a和一個或多個氣體出口端口40b(在圖1中示意性地示出)。此外，在氣體入口和出口端口與輻照室中neu之間提供流體連通。惰性載氣(例如氬氣)被引入到入口端口，并且循環(huán)經(jīng)過輻照室，在輻照室中與氣態(tài)裂變產(chǎn)物混合。在氣體被再引入到輻照室的入口端口中之前，對離開輻照室的出口端口的氣體進行清除操作115，以去除氣態(tài)裂變產(chǎn)物。

對由清除操作115去除的氣體進行一個或多個回收操作120，其中的一個回收操作120被示出。這可以是標準的化學提取過程或標準的電化學分離。在此示例性實施方式中，期望的是，提取碘(i-131通常是最感興趣的放射性同位素)，碘可以被捕集在銀沸石阱中，并且剩余的氣態(tài)裂變產(chǎn)物被捕集在hepa過濾器中，以進行處置。然后，對碘(包括i-131)進行質量控制檢測操作125，包裝成合適的量(操作127)，并且安排用于運送給終端用戶(操作130)。

參考文獻burger_2004(″hwvpiodinetrapevaluation″)，chapman_2010(″radioactiveiodinecaptureinsilver-containingmordenitesthroughnanoscalesilveriodideformation″)，以及wang_2006(″simulatinggaseous¹³¹1distributioninasilverzeolitecartridgeusingsodiumiodidesolution″)提供了碘回收的額外背景。

同位素提取和分離的領域發(fā)展良好，并且mo-99回收過程85可以使用諸如化學提取過程和/或電化學分離過程的技術。例如，已經(jīng)結合基于核反應堆的操作開發(fā)了用于從heu回收mo-99的一般化過程。heu通常用鋁包層包封在分散型靶中，并且heu可以采用迷你燃料板或銷的形式。在輻照(通常10-12天)之后，靶被從反應堆取出，并且在鄰近反應堆的池中冷卻若干小時，然后被運輸?shù)教幚頍崾摇?/p>

然后，將靶溶解在硝酸中，可以添加硝酸汞(ii)(hg(no3)2)以有助于鋁的溶解。在溶解之后，溶液被供給到鋁或聚合物柱，并且mo-99連同少量的其他組分(包括重金屬)吸附在柱上。一旦柱加載了mo-99，就用硝酸、然后用水沖洗柱，然后利用氫氧化銨溶液從柱提出mo-99。進行純化，以盡可能多地去除重金屬。一些制造商必須進行多個純化步驟，以將重金屬濃度減少到滿足fda要求的水平。

參考文獻nrc_2004(″medicalisotopeproductionwithouthighlyenricheduranium″)的第2章提供了對于molybdenum-99/technetium-99m生產(chǎn)和使用的描述，其中在第25-30頁描述了溶解和mo-99回收。

在此示例性實施方式中，mo-99回收過程85使用離子液體，并且更具體地，使用室溫離子液體(rtil)?；厥者^程包括一系列的子過程，如現(xiàn)在將描述的。首先，從輻照室卸下的neu(包括裂變產(chǎn)物)被溶解在rtil中(操作135)，并且mo-99被從溶液回收(操作140)。對于此示例性實施方式，回收操作140需要將mo-99電鍍到陽極上。然后，將回收的mo-99從陽極取下(操作145)。對于犧牲陽極，這可能需要用較高的費用溶解或以其他方式破壞陽極。在永久性陽極的情況下，這可以包括諸如刮落的技術。

參考文獻pemberton_2008(″solubilityandelectrochemistryofuranylcarbonateinaroomtemperatureionicliquidsystem″)以及pemberton_2009(″solubilityandelectrochemistryofuraniumextractedintoaroomtemperatureionicliquid″)提供了額外的背景。

上面對于碘回收的描述被一定程度地簡化，并且將下面進行更詳細地說明。在許多情況下，裂變氣體中的一些和碘裂變產(chǎn)物中的一些被保持截留在neu中，并且在mo-99回收期間被釋放。為了回收期望的放射性同位素，提供對在mo-99回收期間的釋放的裂變氣體和升華的碘的清除，并且對所回收的碘進行質量控制檢測，包裝碘，并將經(jīng)包裝的碘安排運送。這被示意性地示于在與neu溶解(操作135)相關的虛線框中。

這些框大致對應于在輻照neu期間執(zhí)行的清除操作115、回收操作120、質量控制檢測操作125、包裝操作127以及安排運送操作130。雖然這些框代表在不同時間執(zhí)行的操作，但是其中的一個或多個可以利用用于在輻照期間執(zhí)行這些操作的同一設備來實施。這由標注″(可以與輻照室共享一個或多個)″來表示。這種可能性也由從neu溶解操作135指向與輻照neu(操作80)相關的氣體清除操作115的虛線箭頭示意性地表示。

采用具有平行neu棒的圓柱形輻照室的具體實施方式

圖11a是根據(jù)具有其中布置有平行neu棒的圓柱形輻照室的具體實施方式的放射性同位素發(fā)生器的透視圖。圖11b是圖11a中所示的放射性同位素發(fā)生器的透視剖視圖，其中蓋和外圓筒被去除而暴露出管組件和中子發(fā)生器。圖11c是圖11a中所示的、從不同角度所取以示出管組件和中子發(fā)生器的另外的細節(jié)的放射性同位素發(fā)生器的透視剖視圖。

包括i-131在內(nèi)的放射性碘同位素的生成和回收

如上所提到的，輻射和裂變產(chǎn)生各種裂變產(chǎn)物，并且這些裂變產(chǎn)物中的一些是氣態(tài)的。放射性碘131(有時稱為¹³¹i，放射性碘131，或簡稱為i-131)不是裂變氣體，但是容易升華，所以是這些氣態(tài)裂變產(chǎn)物中的一種，并且是要回收的重要放射性同位素。本發(fā)明的實施方式是針對i-131和其他放射性碘同位素的生產(chǎn)和回收設計的。

主要關注的碘同位素是i-131，但是裂變產(chǎn)物包括多種其他的放射性碘同位素以及衰變?yōu)榉派湫缘獾钠渌亍?/p>

i-131的性質和用途

i-131(原子序數(shù)z＝53，78個中子)的半衰期為8.02天，并且用于各種應用。這些包括甲狀腺診斷和治療應用(以溶液或膠囊的形式)，工業(yè)示蹤，以及各種研究應用諸如抗體標記。i-131還被用于標記抗體，用于癌腫治療的治療應用。

其在放射性治療中的用途的實例包括甲狀腺功能亢進和甲狀腺癌的治療。當小劑量的i-131被吞咽之后，其在胃腸(gi)道中被吸收到血流中，并由甲狀腺從血液聚集，在甲狀腺中，其開始破壞甲狀腺的細胞。診斷檢測利用了碘被甲狀腺的正常細胞吸收的機理。作為實例，i-131是能夠被用于檢測甲狀腺功能狀況的碘放射性同位素之一。

圖12示出了i-131的衰變產(chǎn)物，i-131是原始裂變產(chǎn)物之一，并且占總的裂變產(chǎn)額的約3％。簡而言之，i-131衰變?yōu)殡?31，或xe-131(z＝54，77個中子)，在此過程中發(fā)射貝塔粒子(β^-)，伽馬(γ)射線和中微子(ν)。i-131衰變的主要發(fā)射物是364kevγ射線(81％豐度)和606kevβ^-粒子(89％豐度)。

如在圖12中更詳細地示出的，衰變實際上是兩步過程，其中，i-131首先通過β衰變衰變?yōu)槎喾N激發(fā)狀態(tài)的xe-131中一種，在此過程中發(fā)射β^-粒子和中微子，并且處于激發(fā)狀態(tài)的xe-131變?yōu)閬喎€(wěn)態(tài)(xe-131m)，在此過程中發(fā)射γ射線。第一步以約8天的半衰期進行，而第二步就當前的目的而言是立即的。

圖12被簡化，因而僅示出了兩個激發(fā)狀態(tài)，第一激發(fā)狀態(tài)是高于亞穩(wěn)狀態(tài)637kev的激發(fā)狀態(tài)，第二激發(fā)狀態(tài)是高于亞穩(wěn)狀態(tài)364kev的激發(fā)狀態(tài)。到第一狀態(tài)的β衰變產(chǎn)生能量范圍介于0到最大333kev之間的貝塔粒子，而到第二狀態(tài)的β衰變產(chǎn)生能量范圍介于0到最大606kev之間的貝塔粒子。剩余能量被中微子帶走。在82％的到亞穩(wěn)態(tài)的衰變中，發(fā)射364kevγ射線，并且在7％的到亞穩(wěn)態(tài)的衰變中，發(fā)射637kevγ射線。其他衰變機理構成剩余11％的到基態(tài)的衰變。

亞穩(wěn)態(tài)同質異能素xe-131m的半衰期為11.93天，并且通過內(nèi)轉換的機理經(jīng)歷向穩(wěn)態(tài)同位素xe-131的同質異能躍遷，在此過程中發(fā)射單一的164kev電子。xe-131是氙的9種穩(wěn)定同位素之一，并且占天然存在的氙的21.2％。

圖12示出了作為裂變產(chǎn)物的i-131，裂變產(chǎn)物包括一些作為原始裂變產(chǎn)物(裂變碎片)的i-131核以及還包括作為其他裂變產(chǎn)物的衰變產(chǎn)物的核。例如，鏈中的裂變碎片和裂變產(chǎn)物包括：

·銦131(in-131，z＝49，82個中子)，其以小于1秒的半衰期β衰變?yōu)殄a131(sn-131，z＝50，81個中子)；

·sn-131，其以小于1分鐘的半衰期β衰變?yōu)殇R131(sb-131，z＝51，80個中子)；

·sb-131，其以23分鐘的半衰期β衰變?yōu)轫?31的兩種同質異能素(te-131和te-131^*，z＝52，79個中子)；

·te-131，其以25分鐘的半衰期β衰變?yōu)閕-131(z＝53，78個中子)；以及

·(te-131^*，其經(jīng)歷半衰期為約30小時的同質異能躍遷，變?yōu)閠e-131，te-131如上所述地β衰變?yōu)閕-131)。

i-131裂變碎片和i-131衰變產(chǎn)物的總量占總的裂變產(chǎn)額的約3％。

其他放射性碘同位素的性質和用途

如上所述，裂變產(chǎn)物除了i-131之外還包括多種碘同位素。壽命較長的放射性裂變產(chǎn)物包括如下(還示出了半衰期和裂變產(chǎn)額)：

·i-129(1.59×10⁶年，0.54％)；

·i-131(8.042天，約3％)；

·i-132(2.29小時(亞穩(wěn)態(tài)同質異能素1.4小時)，4.31％)；

·i-133(20.8小時(亞穩(wěn)態(tài)同質異能素9秒)，6.77％)；

·i-134(52.6分鐘，7.87％)；以及

·i-135(6.6小時，6.54％)。

這些同位素中的至少一些可以應用于成像和/或醫(yī)學治療(最有用的被認為是i-131，i-132和i-133)。

本發(fā)明的實施方式還可以生產(chǎn)直至i-142的放射性碘同位素。根據(jù)引用，由本發(fā)明的實施方式生產(chǎn)的放射性碘將具有比通過其他技術生產(chǎn)的純i-131更低的劑量要求。i-130(12.4小時(亞穩(wěn)態(tài)同質異能素8.9秒))不是裂變產(chǎn)物，因為其不是裂變碎片，并且將在衰變鏈中僅由te-130產(chǎn)生，但是te-130的半衰期為約2.5×10²¹年。低于i-127的放射性碘同位素不是裂變碎片并且不是衰變鏈產(chǎn)物，因為其被穩(wěn)定元素阻斷。

其他放射性碘同位素的壽命很短(數(shù)小時或數(shù)分鐘)并以非常少的量出現(xiàn)，并且實際上可被忽略。i-129占原始裂變產(chǎn)額的0.54％，并且具有15.9×10⁶年的半衰期，因此基本是穩(wěn)定的?？梢苑蛛x這些放射性碘同位素，并且根據(jù)應用，可能存在這樣做的理由。

i-132和i-133是感興趣的另外的放射性碘同位素。i-132的生產(chǎn)途徑如下：

·銦132(in-132，z＝49，83個中子)，其以小于1秒的半衰期β衰變?yōu)殄a132(sn-132，z＝50，82個中子)；

·sn-132，其以小于40秒的半衰期β衰變?yōu)殇R132的兩種同質異能素(sb-132和sb-132^*，z＝51，81個中子)；

·sb-132和sb-132^*，其分別以4.2分鐘和2.8分鐘的半衰期β衰變?yōu)轫?32(te-132，z＝52，80個中子)；

·te-132，其以3.2天的半衰期β衰變?yōu)榈?32的兩種同質異能素(i-132和i-132^*，z＝53，79個中子)；

·i-132，其以2.28小時的半衰期β衰變?yōu)殡?32(xe-132，z＝54，78個中子)；以及

·(i-132^*，其經(jīng)歷半衰期為1.4小時的同質異能躍遷，變?yōu)閕-132，i-132如上所述地β衰變?yōu)閤e-132)。

i-132裂變碎片和i-132衰變產(chǎn)物的總量占總的裂變產(chǎn)額的約4.31％。

i-133的生產(chǎn)途徑如下：

·銦133(in-133，z＝49，84個中子)，其以小于1秒的半衰期β衰變?yōu)殄a133(sn-133，z＝50，83個中子)；

·sn-133，其以1.4秒的半衰期β衰變?yōu)殇R133(sb-133，z＝51，82個中子)；

·sb-133，其以2.5分鐘的半衰期β衰變?yōu)轫?33的兩種同質異能素(te-133和te-133^*，z＝52，81個中子)；

·te-133，其以12.4分鐘的半衰期β衰變?yōu)榈?33的兩種同質異能素(i-133和i-133^*，z＝53，80個中子)；

·(te-133^*，其經(jīng)歷半衰期為55.4分鐘的同質異能躍遷，變?yōu)閠e-133)；

·i-133，其以20.8小時的半衰期β衰變?yōu)殡?33的兩種同質異能素(xe-133和xe-133^*，z＝54，79個中子)；

·i-133^*，其經(jīng)歷半衰期為9秒的同質異能躍遷，變?yōu)閕-133，i-133如上所述地β衰變?yōu)閤e-133和xe-133^*；以及

·xe-133，其以5.24天的半衰期β衰變?yōu)殇C133(cs-133，z＝55，78個中子)；以及

·(xe-133^*，其經(jīng)歷半衰期為2.18天的同質異能躍遷，變?yōu)閤e-133，xe-133所述地β衰變?yōu)閏s-133)。

i-133裂變碎片和i-133衰變產(chǎn)物的總量占總的裂變產(chǎn)額的約6.7％。

在碘衰變的最終結果是氙的惰性同位素(例如xe-131，xe-132和xe-133)的情況下，不存在問題。否則，該處理需要額外的操作。如果最終結果不是穩(wěn)定的氙同位素，可能期望將其分離出，例如利用電化學技術或離子交換色譜(離子色譜)。這對于較長壽命的放射性物質或對于不期望的穩(wěn)定物質諸如鋇、鈰和銫也適用。

一些短壽命的放射性物質可以通過如下來解決：允許提取的碘額外的時間，使得放射性最終結果物質可衰變?yōu)榉€(wěn)定的物質或容易分離的放射性物質。例如，i-133衰變?yōu)榉€(wěn)定的cs-133，而i-135和i-137衰變?yōu)榉派湫凿C同位素，這些放射性銫同位素對于成像和治療應用都是不期望的。

因為輻照周期為約20小時，所以一種方法是讓所收集的放射性碘衰變約一天(對于i-135而言約4個半衰期，并且對于i-137而言超過1000個半衰期)，于是放射性銫可被從碘溶液電化學分離或通過離子交換色譜分離。結果，所得的碘溶液將主要包含i-127(非放射性)，i-129，i-131，i-132，和i-133，這些可用于治療應用和成像應用。

i-132具有較短的半衰期約2.29小時，i-132^*的同質異能躍遷為1.39小時。因為i-132的半衰期短，因此這意味著其在體內(nèi)迅速衰變，從而該過程之后不存在存留的放射性，并且劑量遠遠低于其他碘成像同位素。

設計用于生成i-131和其他放射性碘同位素的放射性同位素發(fā)生器

上述的輻照室設計中的任意一種可適用于提高氣態(tài)裂變產(chǎn)物(包括i-131和其他放射性碘同位素，其升華為氣態(tài))的提取。具體地，如上所述的，期望在輻照期間通過引入惰性載氣(例如氬，其是惰性的并由于其大的天然存量而較便宜)從輻照室取出氣態(tài)裂變產(chǎn)物，并且將其循環(huán)通過輻照室以與裂變產(chǎn)物混合，并將氣體混合物排出以進行進一步處理。

圖13是諸如圖6的截面圖中所示的放射性同位素發(fā)生器(例如，放射性同位素發(fā)生器10sphere或10cyl)的、包含關于通過輻照室的氣體循環(huán)的另外的細節(jié)的簡化截面圖。氣體入口端口40a和氣體出口端口40b被明確示出。氣體流通層150(以較粗的實線示出)被沿neu層的表面設置，并且徑向延伸的氣體流通通道155提供氣體流通層150與氣體出口端口和氣體入口端口之間的氣體連通路徑。

增強輻照室中的載氣循環(huán)的其他途徑包括在隔離壁和其他結構元件中提供孔隙。對于使用管中的neu的實施方式，管壁可以設置有大致小于neu顆粒的最小期望尺寸的孔。

泵160將氣體從輻照室15排出，并且對氣體進行如上所述的清除和碘回收操作。在操作期間，輻照室優(yōu)選被保持在稍微的負壓下。

如上所討論的，碘和氣態(tài)裂變產(chǎn)物中的一些可以被保持為截留在鈾基體中，并且在將neu從輻照室取出之后與mo-99和其他材料的回收相關地進行回收。提供顆粒形式的neu往往增大了在輻照期間可從鈾基體逸出并可以以連續(xù)方式進行回收的碘和裂變氣體的量。

參考文獻

結論和潛在優(yōu)點

總之，可以看到的是，本發(fā)明的實施方式可以提供用于生產(chǎn)醫(yī)療同位素的安全、高效、經(jīng)濟的技術。本發(fā)明的實施方式的特點在于如下特征中的一個或多個(單獨的或以任意組合)：

·使用中子反射材料最大化neu層(一層或多層)內(nèi)高于u-238的快中子裂變閾值的中子總數(shù)量，增強neu材料中的快中子裂變過程。

·將中子能量保持高于約1mev，同時在neu中最小化中子俘獲，因此最小化到pu-239的衰變。

·u-238可被用作原始可裂變材料，而不是使用濃縮u-235，傳統(tǒng)的基于核反應堆的方法使用濃縮u-235。貧鈾，已被存儲在能源部(departmentofenergy(doe))場所的來自濃縮過程的副產(chǎn)物，可以被高效地利用。這大大地降低了mo-99/tc-99m生產(chǎn)和i-131生產(chǎn)的成本，因為與天然鈾或貧鈾相關的管理要求更寬松。

·根據(jù)本發(fā)明的實施方式的放射性同位素發(fā)生器可被廣泛地部署，由此允許放射性同位素生成更靠近終端用戶，以在成像中心、醫(yī)院和醫(yī)療研究機構用作診斷、治療和研究醫(yī)療放射性同位素。

·本發(fā)明的實施方式消除或減少了出口heu到外國核反應堆以及隨后進口諸如mo-99/tc-99m和放射性碘同位素的放射性同位素的需要。

·一系列的放射性碘同位素被生產(chǎn)。

·來自所生產(chǎn)的所有碘放射性同位素的累積劑量大于僅僅產(chǎn)生i-131的體系。

·因為放射性同位素中的一些具有比i-131短得多的半衰期，所以所生產(chǎn)的放射性同位素碘可能具有比單一的i-131更寬的適用性，更低的劑量。

雖然上面對本發(fā)明的具體實施方式進行了完整描述，但是上述描述不應看作是對由權利要求所限定的發(fā)明范圍的限制。