一種太赫茲驅動電子脈沖加速的飛秒電子衍射裝置的制作方法

本實用新型屬于時間分辨電子衍射技術領域，具體涉及一種太赫茲驅動電子脈沖加速的飛秒電子衍射裝置。

背景技術：

電子自1897年由J.J.湯姆遜實驗發現起，就不斷地被科學家們研究并應用。1924年，德布羅意預測運動的電子也具有波動性，其波長為λ＝h/mv，短短三年之后(1927年)，分別由G.P.湯姆遜和C.J.戴維森-L.H.革末完成的兩個獨立的電子衍射實驗均證實了電子的波動性(里程碑節點)，其奠定了采用電子探測物質結構的基礎。自此，電子以探針的形式出現在歷史大舞臺。借助于80年代飛秒激光的出現，Williamson等人1984年首次完成了ps級泵浦探測電子衍射實驗，觀察到了激光誘導薄膜鋁在20ps內熔化。隨后，1999年諾貝爾獎得主Ahmed H.Zewail開創了氣相超快電子衍射在飛秒化學中的應用先河(里程碑節點)。此后，飛秒電子衍射技術全面牢固地被確立為結構動力學研究的關鍵技術之一，其具有原子尺度的空間和時間分辨率，廣泛地應用于化學、材料科學、凝聚態物理以及物理生物學中結構相變、電荷密度波(CDW)、非平衡納米聲子動力學等超快過程的研究。

兼具高亮度和高分辨的超短電子束是飛秒電子衍射技術的關鍵所在，它決定了可研究的超快過程的極限。該技術的時間分辨限制由能量彌散的程度和空間電荷效應共同決定。由于光電發射帶來初始能量彌散，最終導致脈沖展寬，其在電子加速期間起決定性作用；同時，由于電子非中性粒子，不可避免地存在著電子間的庫倫排斥，造成電子脈沖橫向和縱向同時擴展，其在電子漂移期間尤為顯著。為了彌補或者削弱以上兩種展寬效應，可以增大加速場強或者縮短電子傳播距離以及壓縮電子脈沖等，由此出現了不同的飛秒電子衍射裝置，當前典型的裝置如下：

文獻Harb M,Ernstorfer R,Hebeisen C T,et al.Electronically driven structure changes of Si captured by femtosecond electron diffraction[J].Physical review letters,2008,100(15):155504.涉及一種直流場加速飛秒電子衍射裝置，采用緊湊型電子槍設計，陰極至樣品間距僅為3厘米，極大地減小了電子傳播距離，削弱了空間電荷效應的影響。該裝置可在樣品處獲得包含6000電子的大小150微米、脈寬200飛秒的電子脈沖。但其高時間分辨卻是以犧牲單脈沖電子數目為代價的，采用該結構很難獲得單脈沖電子數目多于10⁴的飛秒電子脈沖。而對于一幅足夠信噪比的衍射圖像，往往需要10⁶以上個電子，這就需要長時曝光，多次積分。該過程十分耗時，且只適合可逆過程的研究。此外，由于真空擊穿，該裝置具有約為12MV/m的加速場強限制。

專利CN102592929A提供了一種用于產生高亮度飛秒電子脈沖的電子槍裝置，屬于射頻壓縮飛秒電子衍射裝置。該裝置利用與電子傳輸的方向平行的射頻場使快電子減速、慢電子加速，最終達到壓縮電子脈寬的效果。這種方法有效地抑制了空間電荷效應造成的電子脈沖縱向展寬。

文獻Van Oudheusden T,Pasmans P,Van Der Geer S B,et al.Compression of subrelat ivist ic space-charge-dominated electron bunches for single-shot femtosecond electron diffraction[J].Physical review letters,2010,105(26):264801.利用射頻壓縮成功地產生了70飛秒且單脈沖電子數目約10⁶的電子脈沖，較之緊湊型飛秒電子衍射裝置，電子亮度提升了約100倍，可進行不可逆過程的研究。但是，射頻場與用于觸發結構動力學的泵浦激光之間的相位抖動限制了儀器響應時間，導致最終的時間分辨限制在100飛秒以上。同時，射頻壓縮飛秒電子衍射裝置利用高功率射頻場，涉及昂貴的輔助系統和復雜的同步方案。

文獻Zhu P,Zhu Y,Hidaka Y,et al.Femtosecond time-resolved MeV electron diffraction[J].New Journal of Physics,2015,17(6):063004.涉及一種傳統的MeV飛秒電子衍射裝置，其核心部件為光陰極射頻槍。相對論電子束產生過程為飛秒激光照射陰極，生成高亮度的電子脈沖，該脈沖經射頻場作用迅速加速至幾MeV，同時壓縮了脈寬。該裝置可獲得低發射度、高電荷密度的超短電子源，并可研究更厚的樣品且具有更高的彈性散射截面以及可進行不可逆過程的研究。然而，同射頻壓縮飛秒電子衍射裝置類似，傳統的MeV飛秒電子衍射裝置時間分辨嚴重受限于泵浦激光和探測電子之間的時間抖動，約為130fs。同時，由于電子能量較大，可能會造成樣品的損壞。此外，該裝置涉及加速器相關的技術，結構復雜、體積巨大且造價不菲。由于射頻引起等離子體擊穿，該結構限制運行在200MV/m場強以下。

可以看出，為了進一步理解和探究各種微觀超快過程，急需一種更加緊湊、經濟、多運行模式且兼具高亮度和高分辨的飛秒電子衍射裝置。

技術實現要素：

為了克服以上現有技術存在的缺點，本實用新型提供一種利用太赫茲驅動電子脈沖加速的飛秒電子衍射裝置，其易于實現，具有更好的同步性、更加緊湊的結構、更高的加速場強以及更少的造價，可運行在反射或者透射模式，可進行可逆和不可逆過程的研究且兼具高亮度和高時空分辨。

本實用新型的具體技術方案是：

本實用新型提出了一種太赫茲驅動電子脈沖加速的飛秒電子衍射裝置，包括飛秒激光器、分束鏡、紫外激光脈沖發生裝置、太赫茲脈沖發生裝置、電子槍、電子聚焦裝置、樣品室、成像裝置以及相機；

飛秒激光器出射的飛秒激光通過分束鏡后一束飛秒激光進入紫外激光脈沖發生裝置，另一束飛秒激光通過反射鏡進入太赫茲脈沖發生裝置；

電子槍包括電子槍腔室、真空法蘭以及電子脈沖產生裝置；真空法蘭為多個且安裝在電子槍腔室外壁上，一個真空法蘭用于接收紫外激光脈沖進入電子槍腔室，其余真空法蘭用于接收太赫茲脈沖進入電子槍腔室；電子脈沖產生裝置安裝在電子槍腔室內用于產生電子脈沖；

電子聚焦裝置安裝在電子槍腔室和樣品室之間；

樣品室內沿著電子脈沖出射的方向依次放置樣品組件和成像裝置；

樣品室的外部正對成像裝置的位置放置相機。

電子槍裝置，分為低能和高能太赫茲驅動電子槍，用于產生所需能量的電子脈沖。

電子槍為低能電子槍；所述低能電子槍的電子脈沖產生裝置為一個平行板波導；所述平行板波導一側平行板中間部分為陰極；另一側平行板中間部分為陽極。

所述電子槍為高能電子槍；所述高能電子槍的電子脈沖產生裝置包括多個金屬薄層和填充物；所述多個金屬薄層相互平行設置并且從前至后每個金屬薄層之間的間隔逐漸增大；金屬薄層的厚度為5μm；所述填充物填充至每兩個相鄰的金屬薄層之間；最前端的金屬薄層上設置有陰極，最后端的金屬薄層上開設陽極小孔；填充物為石英和聚四氟乙烯的混合物。

具體來說：所述樣品室的外壁上設置有多個第二真空法蘭；所述樣品組件包括樣品操縱系統、樣品固定裝置以及樣品；

其中一個第二真空法蘭通過樣品操縱系統與樣品固定裝置連接；其余第二真空法蘭用于觀察樣品室內部；

樣品固定裝置包括樣品拖和樣品臺；樣品臺固定安裝在樣品拖上，樣品拖上開設一個直徑為100微米的孔，用于電子束斑大小和形狀的測量；樣品拖上還設有外徑10毫米、孔徑500微米、長度50毫米的法拉第杯，用于單脈沖電子數目的測量；樣品拖上還在其最下端中心軸處引入了80微米的金屬針尖，用于定位；所述樣品臺為直徑15毫米、厚度1.5毫米的銅制圓盤，其上沿圓周方向規則排列了四個內徑2.5毫米完全貫穿、外徑3.1毫米僅1毫米深的階梯孔用于固定載網；載網為標準的TEM載網，用于放置實驗所需的樣品；樣品臺的中心設有一個通孔；通孔直徑為3.1毫米，其上設有兩根相互正交的50微米粗的金線；

樣品操縱系統包括用于對樣品進行全方位精密移動的樣品位置操作裝置以及為樣品提供10-500K的溫度環境的閉循環制冷機以及輔助的加熱模塊。

為了提供樣品室實驗所需的高真空環境(10^-7Pa的真空度)上述樣品室外部還連接有用于提供樣品室真空環境的級聯泵系統；級聯泵系統由干泵、分子泵以及復合泵級聯構成。

該裝置還包括二維精密移動平臺；所述成像裝置安裝在二維精密移動平臺上；所述成像裝置在反射模式的時間分辨低能電子衍射研究時包括V型微通道板、熒光屏；所述成像裝置在透射模式的時間分辨高能電子衍射研究時為熒光屏。

具體說，上述太赫茲脈沖發生裝置包括沿著飛秒激光脈沖出射的方向依次設置的光柵、反射鏡、透鏡以及鈮酸鋰晶體。

具體說，上述紫外光脈沖發生裝置包括沿著飛秒激光脈沖出射的方向依次設置的倍頻晶體、群速度補償晶體、零階雙波片以及和頻晶體；所述倍頻晶體為厚度0.5mm、切割角29.2°的I類相位匹配BBO晶體；群速度補償晶體為厚度1mm、切割角45°的方解石；和頻晶體為厚度0.2mm，切割角44.3°的I類相位匹配BBO晶體。

該裝置的工作過程為：

基于太赫茲場驅動電子加速，結合泵浦探測技術和電子衍射技術進行超快動力學過程的研究。具體為：再生放大的飛秒激光脈沖首先經第一個分束鏡分成功率一大一小的兩束，其中功率小的用作超快過程的泵浦光；功率大的繼續經第二個分束鏡分成功率一大一小的兩束，此時的功率大的用于太赫茲脈沖的產生，耦合到波導中提供電子加速；功率小的通過三倍頻裝置產生紫外光脈沖，用于照射陰極產生電子脈沖。被加速的電子束經電子聚焦裝置橫向壓縮，準直至樣品處，從而探測感興趣的動力學過程。

本實用新型的優點在于：

本實用新型利用獨特的電子加速技術，通過強太赫茲場瞬間加速電子脈沖，有效地抑制了能量彌散和空間電荷效應引起的脈沖展寬，可實現100飛秒以下的超高時間分辨。與直流型飛秒電子衍射相比，克服了陰陽極之間的打火擊穿問題，可提供更大的加速梯度，可同時實現高亮度和高分辨。與射頻壓縮飛秒電子衍射裝置和傳統的MeV飛秒電子衍射裝置相比，消除了泵浦激光和探測電子之間的時間抖動，且不涉及昂貴笨重的射頻壓縮部件，使得裝置更加緊湊、經濟。通過調節太赫茲場的強度可使系統工作在低能或高能模式，適合于反射幾何或透射幾何，擴展了可研究的樣品的豐富性。

附圖說明

圖1是本實用新型的結構示意圖；

圖2是太赫茲驅動低能電子槍結構示意圖；

圖3是太赫茲驅動高能電子槍結構示意圖；

圖4是太赫茲場產生裝置結構示意圖；

圖5是紫外激光脈沖發生裝置示意圖；

圖6是樣品固定裝置結構示意圖；

附圖標記如下：

1-飛秒激光器、2-分束鏡、3-紫外激光脈沖發生裝置、4-太赫茲脈沖發生裝置、5-電子槍、6-電子聚焦裝置、7-樣品室、8-成像裝置、9-相機、10-飛秒激光、11-電子槍腔室、12-真空法蘭、13-電子脈沖產生裝置、14-樣品組件、15-金屬薄層、16-填充物、17-陰極、18-陽極小孔、19-第二真空法蘭、20-樣品操縱系統、21-樣品固定裝置、22-樣品、23-樣品拖、24-樣品臺、25-孔、26-法拉第杯、27-金屬針尖、28-熒光屏、29-載網、30-通孔、31-金線、32-級聯泵系統、33-二維精密移動平臺、34-光柵、35-反射鏡、36-透鏡、37-鈮酸鋰晶體、38-倍頻晶體、39-群速度補償晶體、40-零階雙波片、41-和頻晶體、42-紫外激光脈沖、43-太赫茲脈沖、44-電子脈沖、45-反射鏡。

具體實施方式

本實用新型的目的是實現一種利用太赫茲驅動電子脈沖加速的飛秒電子衍射裝置，解決了當前典型裝置加速場梯度的進一步提升，更加緊湊靈活，更高時間分辨的問題。該裝置利用太赫茲場替代射頻加速場或直流加速場，無需射頻模塊，易于實現，具有更好的同步性、更加緊湊的結構、更高的加速場強(可達200MV/m以上)以及更低的造價，可運行在反射或者透射模式，可進行可逆和不可逆過程的研究且兼具高亮度和高時空分辨。

如圖1所示，該裝置包括飛秒激光器1、分束鏡2、反射鏡45、紫外激光脈沖發生裝置3、太赫茲脈沖發生裝置4、電子槍5、電子聚焦裝置6、樣品室7、成像裝置8以及相機9；

飛秒激光器1出射的飛秒激光10通過分束鏡2后一束飛秒激光進入紫外激光脈沖發生裝置3激發出紫外激光脈沖42，另一束飛秒激光通過反射鏡45進入太赫茲脈沖發生裝置4激發出太赫茲脈沖43；

電子槍5包括電子槍腔室11、真空法蘭12以及電子脈沖產生裝置13；真空法蘭12為多個且安裝在電子槍腔室11外壁上，一個真空法蘭12用于接收紫外激光脈沖42進入電子槍腔室11，其余真空法蘭12用于接收太赫茲脈沖43進入電子槍腔室11；電子脈沖產生裝置13安裝在電子槍腔室11內用于產生電子脈沖44；

電子聚焦裝置6安裝在電子槍腔室11和樣品室7之間；

樣品室7內沿著電子脈沖出射的方向依次放置樣品組件14和成像裝置8；

樣品室7的外部正對成像裝置8的位置放置相機9。

電子槍5，分為低能和高能太赫茲驅動電子槍，用于產生所需能量的電子脈沖44。

如圖2所示，電子槍5為低能電子槍；低能電子槍的電子脈沖產生裝置13為一個平行板波導；所述平行板波導一側平行板中間部分為陰極(該陰極由紫外高透的藍寶石基底和20納米的銅膜組成)；另一側平行板中間部分為陽極(具體做法是右側平行板中間部分為陽極，其帶有一個100μm的圓孔，用于約束電子斑的尺寸及形狀并控制單脈沖電子數目)。

電子槍5為高能電子槍；高能電子槍的電子脈沖產生裝置包括多個金屬薄層15和填充物16；多個金屬薄層15相互平行設置并且從前至后每個金屬薄層15之間的間隔逐漸增大；金屬薄層15的厚度為5μm；填充物填充至每兩個相鄰的金屬薄層15之間；最前端的金屬薄層上設置有陰極17，最后端的金屬薄層上開設陽極小孔18；填充物為石英和聚四氟乙烯的混合物。如圖4所示，高能槍采用多層波導結構，層數控制在6-8層之間，將太赫茲脈沖的相位波前劃分成幾個部分，相互之間通過5μm金屬薄層15隔離。在每一層，加入介質填充物16為石英和聚四氟乙烯的混合物以延遲太赫茲脈沖至加速區的到達時間，通過合適地設計每一層的填充因子和每一層的厚度，將兩個線性極化的太赫茲脈沖對稱地耦合進多層結構，在不同層中能量增益逐漸增加并產生強加速場(>200MV/m)，該太赫茲加速場作用于陰極17產生的電子脈沖，瞬間將其加速至高能態，經陽極小孔18整形后發射至后端的電子聚焦裝置6中。其中，陽極小孔18直徑為100-200μm。

如圖1所示，樣品室7的外壁上設置有多個第二真空法蘭19；樣品組件14包括樣品操縱系統20、樣品固定裝置21以及樣品22；

其中一個第二真空法蘭19通過樣品操縱系統20與樣品固定裝置21連接；其余第二真空法蘭19用于觀察樣品室7內部的情況；

如圖6所示，樣品固定裝置21包括樣品拖23和樣品臺24；樣品臺24固定安裝在樣品拖23上，樣品拖23上開設一個直徑為100微米的孔25，用于電子束斑大小和形狀的測量；樣品拖23上還設有外徑10毫米、孔徑500微米、長度50毫米的法拉第杯26，用于單脈沖電子數目的測量；樣品拖23上還在其最下端中心軸處引入了80微米的金屬針尖27，用于定位；樣品臺24為直徑15毫米、厚度1.5毫米的銅制圓盤，其上沿圓周方向規則排列了四個內徑2.5毫米完全貫穿、外徑3.1毫米僅1毫米深的階梯孔用于固定載網29；載網29為標準的TEM載網，用于放置實驗所需的樣品22；樣品臺24的中心設有一個通孔30；通孔直徑為3.1毫米，其上設有兩根相互正交的50微米粗的金線31，用于探測電子和泵浦激光的時空重疊。

樣品操縱系統20包括用于對樣品進行全方位精密移動的樣品位置操作裝置以及為樣品提供10-500K的溫度環境的閉循環制冷機以及輔助的加熱模塊。

為了提供樣品室實驗所需的高真空環境(10^-7Pa的真空度)上述樣品室外部還連接有用于提供樣品室真空環境的級聯泵系統32；級聯泵系統由干泵、分子泵以及復合泵級聯構成。

對于透射模式的時間分辨高能電子衍射研究，采用僅由熒光屏構成的成像裝置8和相機9結構探測信號電子。

對于反射模式的時間分辨低能電子衍射研究，采用V型微通道板、熒光屏構成的成像裝置8和相機9結構探測信號電子；

反射模式和透射模式的轉換可通過更換相應的電子槍系統，如圖2和3所示的結構，然后利用樣品操縱系統20精密調節電子脈沖與樣品之間的夾角，并借助二維精密移動平臺33調節成像裝置8至合適的位置而實現。二維精密移動平臺33由兩個緊湊型電動位移臺結合一個直角支架堆疊裝配而成，具有±25mm的XZ二維行程范圍。

太赫茲脈沖發生裝置4包括沿著飛秒激光脈沖出射的方向依次設置的光柵34、反射鏡35、透鏡36以及鈮酸鋰晶體37。如圖4所示，飛秒激光脈沖入射到光柵34，產生傾斜的飛秒激光脈沖波前，經過反射鏡35反射至透鏡36，最終會聚入射到鈮酸鋰(LiNbO₃/LN)晶體37，利用鈮酸鋰晶體37的非線性光整流(OR)效應產生太赫茲脈沖，隨后經波導結構約束，在其內沿縱向形成12MV/m以上的加速梯度，該加速梯度受控于太赫茲脈沖的能量，可通過改變入射飛秒激光能量進行調節。

采用倍頻-補償-和頻共線結構產生紫外激光脈沖，如圖5所示，紫外光脈沖發生裝置3包括沿著飛秒激光脈沖出射的方向依次設置的倍頻晶體38、群速度補償晶體39、零階雙波片40以及和頻晶體41；倍頻晶體38為厚度0.5mm、切割角29.2°的I類相位匹配BBO晶體；群速度補償晶體39為厚度1mm、切割角45°的方解石；和頻晶體41為厚度0.2mm，切割角44.3°的I類相位匹配BBO晶體；零階雙波片40為λ/2@基頻光&λ@二次諧波。