一種基于高斯過程的近紅外光譜煤硫分快速檢測方法
【技術領域】
[0001] 本發明涉及煤碳工業化驗領域以及近紅外光譜技術分析領域，具體涉及一種基于 高斯過程的近紅外光譜煤硫分快速檢測方法。
【背景技術】
[0002] 所有煤都含有數量不等的硫。硫是一種有害元素，含硫量高的煤用于動力、氣化和 煉焦時會帶來很大的危害，所以硫含量是評價煤質的重要指標。因此，它的快速檢測對于精 煤的生產、銷售和應用，甚至環境監測等均具有重要的意義。
[0003] 煤中硫通常分為有機硫和無機硫。無機硫包含硫化物、硫酸鹽硫和微量元素硫。測 定煤中硫分的方法有艾士卡法、庫倫滴定法和高溫燃燒中和法。其中，艾氏卡法用作仲裁分 析，另外的方法作為快速測定法。目前，煤質硫分的工業檢測方法基本按照國家標準人工采 樣，實驗室化驗，主要采用庫侖滴定法進行檢測。將煤樣在催化劑作用下，于空氣中燃燒分 解，煤中硫生成硫化物，其中二氧化硫被碘化鉀溶液吸收，以電解碘化鉀溶液所產生的碘進 行滴定，根據電解所消耗的電量計算煤中全硫的含量。這種檢測方法從采樣到化驗結束操 作過程復雜繁瑣，需要消耗大量的人力物力，獲得一個樣本的各煤質參數分析值需要數小 時。另外，現有的基于X射線熒光中子活化的分析方法雖然能夠實現在線分析的目的，但需 要用到放射源，這在使用與管理中都具有一定的安全風險，不易實際推廣應用。近紅外光譜 的分析可以實現全自動，在線，安全，快捷的多參數在線實時分析。
[0004] 可用于近紅外光譜建模分析的方法有多種，如偏最小二乘回歸(PLSR)、多元線性 回歸等線性回歸算法，以及人工神經網絡(ANN)、支持向量機(SVM)等非線性回歸算法。前者 對于建模對象的線性要求比較高，在解決一些非線性問題時效果不夠理想；后者則存在模 型復雜、計算成本高、需要比較繁瑣的調參過程等不足。高斯過程作為非參數學習方法，理 論上能夠對任意輸入的函數進行逼近，因此具有泛化能力強等特點，并且能夠同時適應線 性和非線性預測的要求，非常適合小樣本、高維度特征數據的建模。同時，基于高斯過程可 以預測未知樣本的概率分布，能夠對預測值的非確定性進行量化。這在煤質成分預測及指 標控制方面非常有實用價值。本發明意在利用近紅外光譜數據并基于高斯過程建模，實現 對精煤硫分的安全、在線、快速的檢測。
【發明內容】
[0005] 本發明主要是解決現有煤硫分檢測方法過程繁瑣、實時性差、存在安全風險等技 術問題，通過自動采樣、預處理煤樣本并用近紅外光譜儀進行實時光譜數據獲取，光譜數據 傳入計算機經過基于高斯過程的模型計算得到具體的煤硫分參數。
[0006] 本發明是通過以下技術方案實現的：一種基于高斯過程的近紅外光譜煤硫分快速 檢測方法，包括用于實時采集分析樣本的煤樣采樣模塊，用于處理原始煤樣本至符合近紅 外光譜分析條件的煤樣預處理模塊，用于獲取煤樣光譜數據的光譜采集模塊以及進行煤樣 硫分值預測分析的建模分析模塊。
[0007] 所述的采樣模塊主要包括采樣設備，由機械化采樣系統構成，可以是二級采樣或 者三級采樣設備，實現定時采樣和縮分。固定時間間隔地從煤碳生產線或運輸線上上采集 煤樣并進行充分混合與縮分，采樣設備的采樣時間間隔與采樣量可進行調整，保證檢測傳 送帶上的煤樣不間斷。
[0008] 所述的煤樣預處理模塊主要包括破碎設備、傳送帶裝置和勻料器。破碎設備由不 同的破碎機組成，可以是不同級別的破碎機組成多級破碎，將由采樣機得到的縮分煤樣進 行充分破碎至合適的顆粒大小。傳送帶裝置由傳送帶和驅動傳送帶運行的電機組成的，破 碎得到的煤樣落入傳送帶中，要求能夠平穩慢速地運輸，保證光譜采集時穩定不振動。傳送 帶采用皮帶式，通過驅動電機帶動，將傳送帶維持在運行狀態，要求傳送帶能夠低速平穩運 行，可以配以合適的差速器和變頻器來對電機進行速度控制。勻料器由若干平板葉片輪與 驅動葉輪的電機組成，葉輪安裝于傳送帶上方，破碎設備出料口后方，通過旋轉把煤樣表面 攤平，保證在光譜采集時表面煤樣本表面較為平整。同時要求葉輪高度可調，以得到適于光 譜掃描分析的煤層厚度。
[0009] 所述的光譜采集模塊為近紅外光譜儀，其光源位于傳送帶上方，勻料器后方，對攤 平的煤樣進行從上到下的垂直式照射，得到實時的近紅外光譜并將數據傳輸至計算機。近 紅外光譜儀可采用分光式或者傅利葉式漫反射光譜儀，可調整掃描時間和掃描次數，以獲 得更具代表性的光譜數據。
[0010] 所述的建模分析模塊包括可用于對煤硫分值進行建模預測分析的計算機。所用模 型主要基于高斯過程，并可進行相關的優化拓展。本發明中使用的基于高斯過程的建模分 析方法有三種:方法一為基本的高斯過程(GP)預測模型;方法二為由主成分分析(PCA)和高 斯過程融合的PCA-GP預測模型;方法三為基于模式分類的融合高斯過程(PC-PCA-GP)預測 模型。
[0011] 本發明中，光譜數據的掃描獲取方法包括以下步驟：
[0012] (1)固定時間間隔地從煤碳生產線或運輸線上采集煤樣并進行充分混合與縮分得 到適量一級煤樣，進入破碎設備；
[0013] (2)將步驟(1)中所得一級煤樣經由破碎設備充分破碎至合適的顆粒大小，得到的 二級煤樣進入傳送帶中。作為優選，所述的二級煤樣的顆粒直徑在6_以下；
[0014] (3)調整傳送帶速度，使其能夠低速平穩運行，運行速度可調，將步驟(2)中所得二 級煤樣運至勾料器處。作為優選，所述的傳送帶的運行速度不宜超過lm/min;
[0015] (4)調整勻料器葉輪高度，步驟(3)中的煤樣經勻料器旋轉使其表面攤平，進而得 到厚度適于后續光譜掃描的、表面較為平整的煤層(三級煤樣），后經傳送帶運送至光譜儀。 作為優選，所述的三級煤樣的煤層厚度在為宜。
[0016] (5)調整近紅外光譜儀的光源位置及掃描時間、掃描次數來調整其掃描面積，對步 驟(4)中所得的三級煤樣進行掃描，并通過求平均光譜的方法確保得到光譜能夠代表整個 樣本。作為優選，所述的光譜掃描的譜段為l〇〇〇_2500nm，每條譜掃描平均60次，每個煤樣以 5秒間隔共采譜15次，取15條光譜的最終平均光譜作為該樣本光譜數據。
[0017] 本發明中，利用近紅外光譜數據并基于高斯過程進行煤硫分建模預測分析的方法 包括以下步驟：
[0018] (1)通過前述光譜掃描方法掃描煤樣得到每個樣本的光譜數據，以之作為樣本的 原始光譜so用于算法的后續步驟。對于建模樣本，還需用化驗法測得其硫分值作為標定值 Y0；
[0019] (2)對于步驟（1)中所述的原始光譜通過有效波長識別、光譜變換處理、離群點檢 測等方法進行提取優化，得到處理后的光譜S1。作為優選，在對煤硫分建模時，所述的光譜 S1經由如下預處理得到:提取有效波段范圍在1350nm-2400nm區間的光譜;進行Salvitzky-Golay平滑，平滑窗口大小為13個樣本點，回歸函數選用二次多項式;基于GP模型，根據對每 個單獨樣本點給出的預測值和方差，進行離群點檢測剔除；
[0020] (3)對于標準的高斯過程模型，確定高斯過程核函數，也即該高斯過程的協方差函 數。作為優選，取平方指數協方差函數作為煤樣光譜分析模型的高斯過程內核，平方指數協 方差函數(SE)表示為：
[0022]其中，和1為高斯內核中的參數；
[0023] (4)對于步驟(3)中確定內核的高斯過程，基于步驟(2)中所得的預處理后光譜S1 和定標值Υ0進行核函數參數尋優計算，進而得到相應的高斯過程模型GP。作為優選，參數尋 優的方法采取兩輪網格搜索；
[0024] (5)對于步驟(4)中所得的高斯過程模型GP，在進行實際未知煤樣預測分析之前， 還需對模型進行評價驗證。作為優選，模型的評價指標選取校正均方根誤差(RMSEC)、預測 均方根誤差(RMSEP)、Pear S〇n相關系數R以及變異系數CV。在樣本較少的情況下，又可用留 一法交叉驗證均方根誤差(RMSECV)代替RMSEP。
[0025] 校正均方根誤差(RMSEC)可表示為：
[0027]其中：η為訓練樣本數，￡為模型對訓練集數據樣本i的預測值(校驗值），yi為訓練 集數據樣本i的標定值，標定值通過化驗方法得到。