一種氟磷灰石陶瓷固化體的化學穩定性評價方法
【技術領域】
[0001] 本發明屬于高水平放射性廢物(簡稱高放廢物）的處理和處置，涉及一種氟磷灰石 陶瓷固化體的化學穩定性評價方法。適用于在深地質處置環境中，次錒系高放廢物固化體 在"熱場、水流場、力場、化學場"多因素耦合作用下的化學穩定性評價。
【背景技術】
[0002] 隨著人類社會能源需求的不斷增大，傳統化石燃料的日趨枯竭以及溫室氣體排放 控制要求的逐步提高，人類將必須面臨后續替代能源的選擇。核能作為一種安全、清潔、經 濟的能源，有望大規模替代傳統的化石能源，是人類社會可持續發展必不可少的能源。然 而，隨著核能的大力開發和利用，所產生的高水平放射性廢物(簡稱高放廢物）也愈來愈多， 高放廢物的種類較多，化學組成復雜，特別是含有毒性大、放射性強、半衰期長的次錒系核 素[镎（Np)、镅（Am)、鋦（Cm)]的高放廢物，對生態環境和人類健康構成了極大的長期潛在 危害，其安全處置引起了當今社會公眾的高度關注，已成為制約核工業可持續發展的關鍵 因素之一。
[0003] 目前，世界各國普遍采用的高放廢物處置技術如下：首先對高放廢物進行玻璃固 化或陶瓷固化，然后將玻璃固化體或陶瓷固化體裝入廢物罐中，最后將廢物罐放入位于地 下500-1000米的深地質處置庫中，實現高放廢物與生物圈的長期、安全的隔離。高放廢物 的深地質處置庫設計壽命通常不少于一萬年，含有高放廢物的固化體在最初數百年儲存期 中產生的0衰變可使深地質處置庫溫度升高到數百度，加之地下濕氣或地下水影響以及 來自內部各種衰變對固化體的輻照損傷，高放廢物固化體的長期穩定性和安全性將受到 嚴峻挑戰。在深地質處置條件下，高放廢物固化體會受到熱場（Thermalfield)、水流場 (Hydrodynamicfield)、力場（Mechanicalfield)、化學場（Chemicalfield)等多因素親 合作用的影響，高放廢物固化體的穩定性特別是化學穩定性將會受到嚴峻考驗。因此，研究 高放廢物固化體在"熱場、水流場、力場、化學場"（簡稱"熱、水、力、化學"）耦合作用下的化 學穩定性，對評價高放廢物固化體在深地質處置環境中的長期穩定性和安全性具有十分重 要的意義。
[0004] 氟磷灰石是地球上最穩定的礦物之一，是迄今發現在自然界中能夠穩定存在20 億年的一種礦物，具有極高的地質穩定性、福照穩定性、機械穩定性、熱穩定性和化學穩定 性，能夠很好地滿足次錒系高放廢物對固化介質材料的要求。氟磷灰石具有很強的固溶錒 系核素的能力，天然氟磷灰石通常伴生高濃度的錒系核素(釷、鈾、钚）及其放射性裂變產 物。根據礦物學上的類質同象原理，次錒系核素與氟磷灰石中的鈣離子具有十分相似的離 子半徑和化學性質，氟磷灰石可以將次錒系核素作為晶體的一部分穩定地固定在其晶格點 位上，獲得的氟磷灰陶瓷固化體具有優異的長期穩定性和安全性。因此，氟磷灰石是固化高 放廢物理想的陶瓷固化基材之一，特別適合安全固化高放廢物中的具有很長半衰期的次錒 系核素[镎（Np)、镅（Am)、鋦（Cm)]。現有技術中，國內外的科研人員僅對氟磷灰石陶瓷固 化體的合成工藝、錒系核素在氟磷灰石陶瓷固化體中的固溶量等進行了一定的研究。然而， 針對模擬深地質處置環境(溫度100_200°C，壓力0. 101-1. 554MPa，pH值5-9)，氟磷灰石陶 瓷固化體在"熱、水、力、化學"多因素耦合作用下的化學穩定性，國內外均未見報道；對于氟 磷灰石陶瓷固化體在深地質處置環境中的化學穩定性，目前尚缺乏實驗依據以及適宜的評 價方法。
【發明內容】
[0005] 本發明的目的旨在克服現有技術中的不足，提供一種氟磷灰石陶瓷固化體的化 學穩定性評價方法，特別是提供一種高放廢物固化體的模擬深地質處置環境，研究氟磷灰 石陶瓷固化體在"熱、水、力、化學"多因素耦合作用下氟磷灰石陶瓷固化體的化學穩定性， 評價氟磷灰石陶瓷固化體在深地質處置環境中的長期穩定性和安全性的方法。由于考慮 到試驗的安全性，本發明采用無毒、無放射性的鑭系元素[釤（Sm)、銪（Eu)、釓（Gd)]分別 模擬有毒、強放射性的、離子半徑和化學性質最為相似的次錒系核素[镎（Np)、镅（Am)、鋦 (Cm) ] 〇
[0006] 本發明的內容是：一種氟磷灰石陶瓷固化體的化學穩定性評價方法，其特征是由 以下步驟完成： a、 制備(模擬次錒系核素）氟磷灰石陶瓷固化體： 以Ca2P207,CaF2，以及Sm203、Eu203、或Gd203為原料，按照化學式Ca1Q3a/2MA3(P04)6F2稱取 各組分原料進行配料，式中：MA為Sm、Eu或Gd，0. 001彡a彡3 ; 按照配料35~65%、磨球15~55%、無水乙醇或/和水5~50%的質量百分比，混合 于行星式球磨機中研磨2~5小時，獲得的混合料經烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干 的粉料質量3~10%的聚乙烯醇溶膠，再采用篩子進行混合造粒，取12~25目的篩下料與 170~270目的篩上料為造粒料；將造粒料裝入鋼制模具中，在液壓機(設備可以是天津市 科器高新技術公司生產的769YP-24B型液壓機)上采用8~35MPa的壓力進行壓制成型，然 后在冷等靜壓機(設備可以是四川航空工業川西機器有限責任公司生產的LDJ100/320-300 型冷等靜壓機）上采用80~260MPa的壓力進行冷等靜壓成型，獲得成型坯體；在400~ 600°C溫度下對成型坯體熱處理5~10小時進行排膠，再將排膠后的坯體放入真空熱壓燒 結爐(設備可以是上海冠晟真空設備有限公司生產的ZT-45-20Y30T型真空熱壓燒結爐)中， 在溫度1000~1200°C、壓力15~35MPa、真空度1~10Pa的條件下進行真空熱壓燒結2~ 12小時，即制得(模擬次錒系核素）氟磷灰石陶瓷固化體； b、 清洗浸出容器： 采用外殼材質為不銹鋼、內襯材質為聚四氟乙烯的水熱反應釜(設備可以是上海越眾 儀器設備有限公司生產的YH-200型水熱反應釜）作為浸出容器，將水熱反應釜的內襯在摩 爾濃度為〇. 1~3mol/L的硝酸水溶液中浸泡2~3小時，用去離子水沖洗內襯2遍，然后 在質量百分比濃度為5~30%的氫氧化鈉水溶液中浸泡2~3小時，用去離子水沖洗內襯 2遍；再在質量百分比濃度為90~99%的乙醇水溶液中浸泡2~3小時，用去離子水沖洗 內襯2遍，在90°C的去離子水浸泡3~6小時，再用去離子水煮沸1~2小時，最后用去離 子水沖洗內襯，直至連續兩次沖洗液的pH值的差值小于或等于0. 5個pH單位；將清洗后的 浸出容器烘干備用； c、 配制浸出劑： 取電導率小于或等于150yS/m的去離子水，調節去離子水的pH值為5~9(可以采用 乙酸調節去離子水的pH值為小于7并大于或等于5,或采用氨水調節去離子水的pH值為大 于7并小于或等于9)，制得浸出劑； d、 浸出試驗與測試： 將(模擬次錒系核素）氟磷灰陶瓷固化體放入水熱反應釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化體 的表面積/浸出劑體積=l〇m1倒入浸出劑，控制浸出溫度為100~200°C、壓力為0. 101~ 1. 554MPa，浸出液（即水熱反應釜中的液體)pH值5~9,在浸出時間1天、3天、7天、10天、 14天、21天、28天、35天、42天后，采用電導率儀分別測試浸出液的電導率，然后采用電感耦 合等離子體質譜(簡稱ICP-MS)、電感耦合等離子體光學發射光譜(簡稱ICP-OES)和原子吸 收光譜(簡稱AAS)(等分析手段）分別測試浸出液中Sm3+、Eu3+或Gd3+的離子濃度； e、 評價(模擬次錒系核素）氟磷灰石陶瓷固化體的化學穩定性： 用浸出液中Sm3+、Eu3+或Gd3+的離子濃度計算釤、銪或釓元素的歸一化浸出率，歸一化 浸出率的計算公式如下：G式中：Z尤％釤、銪或釓元素的歸一化浸出率(單 位g?m2 ?dc為浸出液中Sm3+、Eu3+或Gd3+的離子濃度(單位g/m3)，偽浸出液體積(單 位m3)，/為氟磷灰石陶瓷固化體中釤、銪或釓元素的質量百分比含量(單位wt.%)，J為氟磷 灰石陶瓷固化體的表面積(單位m2)，偽浸出時間(單位d);采用X射線衍射(簡稱XRD)、背 散射二次電子像(簡稱BSE)、掃描電鏡-X射線能譜(簡稱SEM-EDX)分析(模擬次錒系核素） 氟磷灰石陶瓷固化體浸出試驗前后的物相變化，結合浸出試驗前后的浸出液電導率變化和 浸出液中釤、銪或釓元素的歸一化浸出率變化，綜合評價(模擬次錒系核素）氟磷灰石陶瓷 固化體在"熱、水、力、化學"耦合作用下的化學穩定性。
[0007] 本發明的內容中：步驟a中所述聚乙烯醇溶膠的制備方法是：按聚乙烯醇8~ 16%、甘油5~10%、無水乙醇2~5%、以及去離子水77~85%的質量百分比例取各原料；將 去離子水倒入容器中，加熱至90~95°C，然后在攪拌下，加入聚乙烯醇，待聚乙烯醇溶解之 后，加入甘油，攪拌混合10~20分鐘后再加入無水乙醇，最后在90~95°C的溫度下攪拌 2~5小時，即制得聚乙烯醇溶膠。
[0008] 所述聚乙烯醇為聚合度為1750~2700的聚乙烯醇；聚乙烯醇分子量范圍為 77000~118800,聚乙烯醇的具體型號可以是聚乙烯醇1788、聚乙烯醇1799、聚乙烯醇2499 和聚乙烯醇2699 ;聚乙烯醇的生產企業有：國藥集團化學試劑有限公司、上海晶純生化科 技股份有限公司、西格瑪奧德里奇(上海）貿易有限公司等。
[0009] 本發明的內容中：步驟b中所述的聚四氟乙烯為聚合度為5000~10000的聚四氟 乙烯；聚四氟乙烯分子量范圍為500000~1000000,聚乙烯醇的具體型號可以是聚四氟乙 烯5000、聚四氟乙烯7500、聚四氟乙烯10000 ;聚四氟乙烯的生產企業有：山東東岳高分子 材料有限公司、3M中國有限公司、國藥集團化學試劑有限公司、西格瑪奧德里奇(上海)貿易 有限公司等。
[0010] 本發明的內容中：步驟c中所述乙酸可以替換為草酸、硫酸、鹽酸中的任一種。
[0011] 本發明的內容中：步驟a中所述以Ca2P207,CaF2，以及Sm203、Eu203、或Gd203為原 料，按照化學式Ca1(] 3a/2MA3(P04)6F2稱取各組分原料進行配料，式中：MA為Sm、Eu或Gd， 0? 001彡a彡3 ;替換為：以Ca2P207，CaF2，Na2C03,以及Sm203、Eu203或Gd203為原料，按照化學 式〇&1。 2，抑#04)芯稱取各組分原料進行配料，式中：MA為Sm、Eu或Gd，0.001彡6彡3。
[0012] 本發明的內容中：步驟a中所述以Ca2P207,CaF2，以及Sm203、Eu203、或Gd203為原 料，按照化學式Ca1(] 3a/2MA3(P04)6F2稱取各組分原料進行配料，式中：MA為Sm、Eu或Gd， 0? 001 彡a彡 3 ;替換為：以Ca2P207,CaF2,Si02，以及Sm203、Eu203或Gd203為原料，按照 化學式Ca1(]，，04)6e(Si04)兄稱取各組分原料進行配料，式中：MA為Sm、Eu或Gd， 0. 001 彡c彡 4。
[0013] 本發明的內容中：步驟a中所述以Ca2P207,CaF2，以及Sm203、Eu203、或Gd203為原 料，按照化學式Ca1(] 3a/2MA3(P04)6F2稱取各組分原料進行配料，式中：MA為Sm、Eu或Gd， 0? 001 彡a彡 3 ;替換為：以Ca2P207,CaF2,Na2C03,Si02，以及Sm203、Eu203或Gd203為原料，按 照化學式Ca1(] 3,2如，04) 6力叫)凡稱取各組分原料進行配料，式中：MA為Sm、Eu或Gd， 0. 001 ^ 2〇
[0014] 與現有技術相比，本發明具有下列特點和有益效果： (1) 本發明模擬了高放廢物固化體的深地質處置庫環境，使用水熱反應釜(外殼材質 為不銹鋼，內襯材質為聚四氟乙烯）作為浸出容器，選用去離子水作為浸出劑，采用乙酸、草 酸、硫酸、鹽酸、氨水等酸堿調節浸出劑的pH值，使用烘箱控制浸出試驗溫度；本發明的浸 出試驗參數選取合理，包括溫度100~200°C，壓力0. 101~1. 554MPa，pH值5~9,以上參 數都是根據實際的深地質處置庫環境參數而選取的；因此，本發明能夠更為真實地評價出 高放廢物固化體在深地質處置庫環境中的化學穩定性； (2) 采用本發明，在密閉的水熱反應釜中，浸出液的溫度會隨著浸出液的壓力(壓強）而 同步增高或降低，克服了現有技術中僅考慮在單因素(溫度或壓力）作用下評價高放廢物固 化體化學穩定性的不足；研究氟磷灰石陶瓷固化體在"熱、水、力、化學"耦合作用下的浸出 性能，能夠系統地評價氟磷灰石陶瓷固化體在不同溫度、不同壓力和不同pH值的水溶液中 的化學穩定性； (3) 采用本發明，使用去離子水、乙酸、草酸、硫酸、鹽酸、氨水等酸堿對深地質處置環境 中的"水流場"和"化學場"進行模擬，方法簡便，費用低廉，技術效果良好；采用水熱反應釜 和烘箱對深地質處置環境中的"熱場"和"力場"進行模擬，設備簡單，成本低廉，操作簡便 易行；因此，本發明能夠很好地實現對深地質處置環境中"熱、7K、力、化學"多因素耦合作用 的模擬； (4) 本發明提供了一種有效的定量化評價氟磷灰石陶瓷固化體在深地質處置環境中多 因素耦合作用下的化學穩定性的方法，設備簡單，成本低廉，操作性強，評價過程簡單明確， 評價指標合理直觀，評價結果準確可靠，其評價方法有利于實現高放廢物固化體的安全處 置，可為有效評價氟磷灰石陶瓷固化體在深地質處置環境中的長期穩定性和安全性提供實 驗依據和技術支持，為保護人類健康、生態環境以及推進核工業可持續發展奠定堅實的基 礎； (5 )本發明方法簡單，容易操作，實用性強。
【具體實施方式】
[0015] 下面給出的實施例擬對本發明作進一步說明，但不能理解為是對本發明保護范圍 的限制，該領域的技術人員根據上述本發明的內容對本發明作出的一些非本質的改進和調 整，仍屬于本發明的保護范圍。
[0016] 實施例1: 以Ca2P207、CaF2、Sm203為原料，按照化學式Ca^Sm。」(P04)6F2稱取各組分原料進行配 料，按照配料：磨球：無水乙醇或/和水為35 :15 :50的質量百分比，混合于行星式球磨機中 研磨2小時，獲得的混合料經烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料質量3%的聚乙 烯醇溶膠，再采用篩子進行混合造粒，12目的篩下料與170目的篩上料即為制得的造粒料； 將造粒料裝入鋼制模具中，在液壓機上采用8MPa的壓力進行壓制成型，然后在冷等靜壓機 上采用80MPa的壓力進行冷等靜壓成型，獲得成型坯體；在400°C溫度下對成型坯體熱處理 5小時進行排膠，再將排膠后的坯體放入真空熱壓燒結爐中，在溫度1000°C、壓力15MPa、真 空度IPa的條件下進行真空熱壓燒結2小時，即可制得模擬次錒系核素氟磷灰石陶瓷固化 體；采用外殼材質為不銹鋼、內襯材質為聚合度是5000的聚四氟乙烯的水熱反應釜作為浸 出容器，將水熱反應爸的內襯在摩爾濃度為0.lmol/L的硝酸水溶液中浸泡2小時，用去離 子水沖洗內襯2遍，然后在質量百分比濃度為5%的氫氧化鈉水溶液中浸泡2小時，用去離 子水沖洗內襯2遍；再在質量百分比濃度為90%的乙醇水溶液中浸泡2小時，用去離子水沖 洗內襯2遍，在90°C的去離子水浸泡3小時，再用去離子水煮沸1小時，最后用去離子水沖 洗內襯，直至連續兩次沖洗液的pH值的差值為0. 1個pH單位；將清洗后的浸出容器烘干 備用；取電導率為5yS/m的去離子水，采用乙酸調節去離子水的pH值為5,制得浸出劑；將 模擬次錒系核素氟磷灰陶瓷固化體放入水熱反應釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化體的表面積 /浸出劑體積=l〇m1倒入浸出劑，控制浸出試驗溫度100°C，浸出試驗壓力0.lOIMPa，浸出 劑pH值5,在浸出試驗時間1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用電 導率儀測試浸出液的電導率，然后采用電感耦合等離子體質譜、電感耦合等離子體光學發 射光譜和原子吸收光譜等分析手段測試浸出液中Ca2+、Sm3+的離子濃度；用浸出液中Ca2+、 Sm3+的離子濃度計算Ca2+、Sm3+的歸一化浸出率，歸一化浸出率的計算公式如下：Z於c*吹 /?J*G其中，Zj?為元素的歸一化浸出率（g*m'd1)，^為浸出液中的離子濃度（g/m3)，K 為浸出液體積（m3)，/為氟磷灰石陶瓷固化體中元素的質量分數（wt.%)，J為氟磷灰石陶瓷 固化體的表面積（m2)，偽浸出試驗時間（d);采用X射線衍射、背散射二次電子像、掃描電 鏡-X射線能譜分析模擬次錒系核素氟磷灰石陶瓷固化體浸出試驗前后的物相變化，結合 浸出試驗前后的浸出液電導率變化和浸出液中Ca2+、Sm3+的歸一化浸出率變化，綜合評價模 擬次錒系核素氟磷灰石陶瓷固化體在"熱、水、力、化學"耦合作用下的化學穩定性。
[0017] 實施例2: 以Ca2P207、CaF2、Sm203為原料，按照化學式Ca7.75Smi.5 (P04) 6F2稱取各組分原料進行配料， 按照配料：磨球：無水乙醇或/和水為55 :25 :20的質量百分比，混合于行星式球磨機中研 磨3小時，獲得的混合料經烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料質量6%的聚乙烯醇 溶膠，再采用篩子進行混合造粒，18目的篩下料與220目的篩上料即為制得的造粒料；將造 粒料裝入鋼制模具中，在液壓機上采用21MPa的壓力進行壓制成型，然后在冷等靜壓機上 采用170MPa的壓力進行冷等靜壓成型，獲得成型坯體；在500°C溫度下對成型坯體熱處理 7小時進行排膠，再將排膠后的坯體放入真空熱壓燒結爐中，在溫度1KKTC、壓力25MPa、真 空度5Pa的條件下進行真空熱壓燒結7小時，即可制得模擬次錒系核素氟磷灰石陶瓷固化 體；采用外殼材質為不銹鋼、內襯材質為聚合度是7500的聚四氟乙烯的水熱反應釜作為浸 出容器，將水熱反應爸的內襯在摩爾濃度為2mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小時，用去離子 水沖洗內襯2遍，然后在質量百分比濃度為17%的氫氧化鈉水溶液中浸泡3小時，用去離子 水沖洗內襯2遍；再在質量百分比濃度為95%的乙醇水溶液中浸泡3小時，用去離子水沖洗 內襯2遍，在90°C的去離子水浸泡4小時，再用去離子水煮沸2小時，最后用去離子水沖洗 內襯，直至連續兩次沖洗液的pH值的差值為0. 3個pH單位；將清洗后的浸出容器烘干備 用；取電導率為50yS/m的去離子水，去離子水的pH值為7,制得浸出劑；將模擬次錒系核 素氟磷灰陶瓷固化體放入水熱反應釜中，按照氟磷灰石陶瓷固化體的表面積/浸出劑體積 =10m1倒入浸出劑，控制浸出試驗溫度150°C，浸出試驗壓力0. 828MPa，浸出劑pH值為7,在 浸出試驗時間1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、42天后，采用電導率儀測試 浸出液的電導率，然后采用電感耦合等離子體質譜、電感耦合等離子體光學發射光譜和原 子吸收光譜等分析手段測試浸出液中Ca2+、Sm3+的離子濃度；用浸出液中Ca2+、Sm3+的離子濃 度計算Ca2+、Sm3+的歸一化浸出率，歸一化浸出率的計算公式如下：JG其中， ZTg%元素的歸一化浸出率（g?m2 ?d i)，c為浸出液中的離子濃度（g/m3)，偽浸出液體積 (m3)，/為氟磷灰石陶瓷固化體中元素的質量分數（wt.%)，J為氟磷灰石陶瓷固化體的表面 積（m2)，偽浸出試驗時間（d);采用X射線衍射、背散射二次電子像、掃描電鏡-X射線能譜 分析模擬次錒系核素氟磷灰石陶瓷固化體浸出試驗前后的物相變化，結合浸出試驗前后的 浸出液電導率變化和浸出液中Ca2+、Sm3+的歸一化浸出率變化，綜合評價模擬次錒系核素氟 磷灰石陶瓷固化體在"熱、水、力、化學"耦合作用下的化學穩定性。
[0018]實施例3 : 以Ca2P207、CaF2、Sm203為原料，按照化學式Ca5.5Sm3(P04)6F2稱取各組分原料進行配料， 按照配料：磨球：無水乙醇或/和水為65 :20 :15的質量百分比，混合于行星式球磨機中 研磨5小時，獲得的混合料經烘干，即可得到烘干的粉料，加入烘干的粉料質量10%的聚 乙烯醇溶膠，再采用篩子進行混合造粒，25目的篩下料與270目的篩上料即為制得的造粒 料；將造粒料裝入鋼制模具中，在液壓機上采用35MPa的壓力進行壓制成型，然后在冷等靜 壓機上采用260MPa的壓力進行冷等靜壓成型，獲得成型坯體；在600°C溫度下對成型坯體 熱處理10小時進行排膠，再將排膠后的坯體放入真空熱壓燒結爐中，在溫度1200°C、壓力 35MPa、真空度10Pa的條件下進行真空熱壓燒結12小時，即可制得模擬次錒系核素氟磷灰 石陶瓷固化體；采用外殼材質為不銹鋼、內襯材質為聚合度是10000的聚四氟乙烯的水熱 反應爸作為浸出容器，將水熱反應爸的內襯在摩爾濃度為3mol/L的硝酸水溶液中浸泡3小 時，用去離子水沖洗內襯2遍，然后在質量百分比濃度為30%的氫氧化鈉水溶液中浸泡3小 時，用去離子水沖洗內襯2遍；再在質量百分比濃度為99%的乙醇水溶液中浸泡3小時，用 去離子水沖洗內襯2遍，在90°C的去離子水浸泡6小時，再用去離子水煮沸2小時，最后用 去離子水沖洗內襯，直至連續兩次沖洗液的pH值的差值為0. 5個pH單位；將清洗后的浸 出容器烘干備用；取電導率為150yS/m的去離子水，采用氨水調節去離子水的pH值為9， 制得浸出劑；將模擬次錒系核素氟磷灰陶瓷固化體放入水熱反應釜中，按照氟磷灰石陶瓷 固化體的表面積/浸出劑體積=l〇m1倒入浸出劑，控制浸出試驗溫度200°C，浸出試驗壓力 1. 554MPa，浸出劑pH值9,在浸出試驗時間1天、3天、7天、10天、14天、21天、28天、35天、 42天后，采用電導率儀測試浸出液的電導率，然后采用電感耦合等離子體質譜、電感耦合等 離子體光學發射光譜和原子吸收光譜等分析手段測試浸出液中Ca2+、Sm3+的離子濃度；用浸 出液中Ca2+、Sm3+的離子濃度計算Ca2+、Sm3+的歸一化浸出率，歸一化浸出率的計算公式如 下：?P//1*JG其中，為元素的歸一化浸出率（g?m2 ?di)，C為浸出液中的離子 濃度（g/m3)，偽浸出液體積（m3)，/為氟磷灰石陶瓷固化體中元素的質量分數(wt.%)，乂為 氟磷灰石陶瓷固化體的表面積（m2)，偽浸出試驗時間（d);采用X射線衍射、背散射二次 電子像、掃描電鏡-X射線能譜分析模擬次錒系核素氟磷灰石陶瓷固化體浸出試驗前后的 物相變化，結合浸出試驗前后的浸出液電導率變化和浸出液中Ca2+、Sm3+的歸一化浸出率變 化，綜合評價模擬次錒系核