一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法
【技術領域】
[0001]本發明涉及一種用于照明、背光源、交通信號燈、走廊燈等照明領域的發光二極管，尤其涉及一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法。
【背景技術】
[0002]與傳統照明光源相比，發光二極管具有體積小，能耗少，電流小，強度高，響應快，壽命長，無污染，經久耐用等優點，因此白光LED的出現吸引各國政府、學術界和企業的熱情關注，成為光電子、照明工程科技領域的熱門課題。已經在普通照明、顯示器等領域廣泛使用，作為一種高效率，低成本的固態光源，是一代綠色環保能源。
[0003]熒光粉是發光二極管(LED)的關鍵材料，白光LED的發光原理是LED基片發出的藍光與涂在表面的黃色熒光粉混合后形成白光，因此近幾年黃光熒光粉取得很大進展，然而有藍色LED芯片和YAG型熒光粉組成的白光LED存在能量轉換率低、顯色指數不高、產品粒度大等問題，從而影響白光LED的光強度。
【發明內容】
本發明要解決的技術問題是提供一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法，該制備方法的步驟簡單，易操作，綠色環保，通過該發明的制備方法所制得的熒光粉的發光強度高，均勻性好，粒度小，便于大規模生產，同時所制得熒光粉可作為發光材料應用于照明、背光源、交通信號燈等照明領域。
[0004]為解決上述問題，本發明采用如下技術方案:
一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
1)將Lu源、Gd源、Pr源放入過量的硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量HNO3;
2)分別將Ce源、Al源、Ga源溶解在去離子水中制成溶液；
3)取步驟I)和步驟2)的溶液制成混合溶液，混合溶液為200體積份，在混合溶液中加入15-25體積份重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
4)將400體積份的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟3)所制成的溶液中，或將所述步驟
3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2-4小時，使用循環水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu3 xGdxAl5 ,GayO12: (Ce, Pr)前驅體粉末；
5)將所述Lu3xGdxAl5 ,GayO12:(Ce，Pr )前驅體粉末在氫氣、氮氣混合的氣流中1000-1100oC煅燒36-48小時，即得到本發明的單芯片白光發光二極管用熒光粉。
[0005]優選地，步驟I)中的硝酸水溶液的濃度為1M-3M。
[0006]優選地，步驟I)和步驟2)中的所述Lu源、Gd源、Al源、Ga源、Ce源和Pr源分別為 Lu203、Gd203、Tb407、Al (NO3) 3.9H20、Ga (NO3) 3、Ce (NO3) 3.6H20 和 Pr6O11。
[0007]優選地，步驟I)中溶液濃度為0.1-0.5mol/Lo
[0008]優選地，步驟2)中溶液濃度為0.5-2mol/L0
[0009]優選地，步驟4)中的氨水溶液濃度為l_4mol/L。
[0010]優選地，步驟I)和步驟2)所使用的計量比為Lu:Gd:Al:Ga:Ce:Pr =3-x:x:5-y:y:0.04-0.06:0-0.06 (x 數值范圍為 0-1.5, y 數值范圍為 0-4)。
[0011]優選地，步驟5)中氫氣/氮氣=5/95，混合的氣體流速為80-220ml/min。
[0012]本發明的有益效果是:本發明的工藝步驟簡單，易操作，綠色環保，通過該發明的制備方法所制得的熒光粉的發光強度高，均勻性好，粒度小，便于大規模生產，同時所制得熒光粉可作為發光材料應用于照明、背光源、交通信號燈等照明領域。
【具體實施方式】
[0013]下面結合實施例對本發明的優選實施例進行詳細闡述，以使本發明的優點和特征能更易于被本領域技術人員理解，從而對本發明的保護范圍做出更為清楚明確的界定。
[0014]一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
1)將Lu源、Gd源、Pr源放入過量的硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量HNO3;
2)分別將Ce源、Al源、Ga源溶解在去離子水中制成溶液；
3)取步驟I)和步驟2)的溶液制成混合溶液，混合溶液為200體積份，在混合溶液中加入15-25體積份重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
4)將400體積份的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟3)所制成的溶液中，或將所述步驟
3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2-4小時，使用循環水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu3 xGdxAl5 ,GayO12: (Ce, Pr)前驅體粉末；
5)將所述Lu3xGdxAl5 ,GayO12:(Ce，Pr )前驅體粉末在氫氣、氮氣混合的氣流中1000-1100oC煅燒36-48小時，即得到本發明的單芯片白光發光二極管用熒光粉。
[0015]步驟I)中的硝酸水溶液的濃度為1M-3M。
[0016]步驟I)和步驟2)中的所述Lu源、Gd源、Al源、Ga源、Ce源和Pr源分別為Lu203、Gd203、Tb407、Al (NO3) 3.9H20、Ga (NO3) 3、Ce (NO3) 3.6H20 和 Pr6O11。
[0017]步驟I)中溶液濃度為0.1-0.5mol/Lo
[0018]步驟2)中溶液濃度為0.5-2mol/L0
[0019]步驟4)中的氨水溶液濃度為l_4mol/L。
[0020]步驟I)和步驟 2)所使用的計量比為 Lu:Gd:Al:Ga:Ce:Pr = 3_x:x:5-y:y:0.04-0? 06:0-0.06 (x數值范圍為0-1.5, y數值范圍為0-4)。
[0021]步驟5)中氫氣/氮氣=5/95，混合的氣體流速為80-220ml/min。
[0022]實施例1
一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
所用原材料:Lu2O3 (99.95%)，Gd2O3 (99.95%)，Ga (NO3) 3 (99.0%)，Al (NO3) 3.9Η20 (99.0%)，Ce (NO3) 3.6Η20 (99.99%)和 Pr6O11。
[0023](I)將Lu203、Gd203、Pr60n放入過量的3M硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量 HNO3;
(2)分別將Ce(NO3)3.6H20、Ga(NO3)3和Al (NO 3)3.9H20溶解在去離子水中制成溶液；
(3)按計量比Lu:Gd:A1:Ga:Ce:Pr=2:1:4:1:0.04:0.02 取步驟(I)和步驟(2)的溶液制成混合溶液200ml，加入20ml重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
(4)將400ml的1.5M的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟(3)制成的溶液中，或將所述步驟(3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2小時，使用循環水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu2GdAl4GaO12: (Ce, Pr)前驅體粉末；
(5)將所述Lu2GdAl4GaO12KCe, Pr)前驅體粉末在氫氣/氮氣=5/95混合的氣流(10ml/min)中1000C煅燒36小時，得到發光二極管使用的Lu2GdAl4GaO12: (Ce, Pr)熒光粉。
[0024]實施例2
一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟，所用方法如下:
所用原材料:Lu2O3 (99.95%)，Gd2O3 (99.95%) , Ga (NO3) 3 (99.0%),Al (NO3) 3.9H20 (99.0%)，Ce (NO3) 3.6H20 (99.99%)和 Pr6O11。
[0025](I)將Lu203、Gd203、Pr60n放入過量的3M硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量 HNO3;
(2)分別將Ce(NO3)3.6H20、Ga(NO3)3和Al (NO 3)3.9H20溶解在去離子水中制成溶液；
(3)按計量比Lu:Gd:A1:Ga:Ce:Pr=2.5:0.5:3:2:0.06:0.04 取步驟(I)和步驟(2)的溶液制成混合溶液200ml，加入20ml重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
(4)將400ml的IM的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟(3)制成的溶液中，或將所述步驟(3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2小時，使用循環水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu2.5Gda5Al3Ga2012: (Ce, Pr)前驅體粉末；
(5)將所述Lu2.5Gda5Al3Ga2012:(Ce, Pr)前驅體粉末在氫氣/氮氣=5/95混合的氣流(100ml/min)中 1000°C 煅燒 48 小時，得到發光二極管使用的 Lui5Gda5Al3Ga2O12: (Ce, Pr)熒光粉。
[0026]實施例3
一種單芯片白光發光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
所用原材料=Lu2O3 (99.95%)，Ga (NO3) 3 (99.0%)，Al (NO3) 3.9H20 (99.0%)，Ce (NO3) 3.6H20 (99.99%)和 Pr6O11。
[0027](I)將Lu203、Pr6O11放入過量的3M硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量HNO3;
(2)分別將Ce(NO3)3.6H20、Ga(NO3)3和Al (NO 3)3.9H20溶解在去離子水中制成溶液；
(3)按計量比Lu:A1:Ga:Ce:Pr=3:4:1:0.06:0.02取步驟(I)和步驟(2)的溶液制成混合溶液200ml，加入20ml重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
(4)將400ml的2M的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟(3)制成的溶液中，或將所述步驟
(3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2小時，使用循環水真空栗抽濾除去濾液，再使用