本發(fā)明涉及密封用環(huán)氧樹脂組合物和電子部件裝置。更具體地說，涉及在使用銅制引線框的情況下對氧化已進行的銅的粘合性和與成形模具的脫模性優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂組合物、和電子部件由該密封用環(huán)氧樹脂組合物的固化物密封的電子部件裝置。本申請基于2011年1月28日在日本申請的特愿2011-016384號主張優(yōu)先權(quán)，在此援用其內(nèi)容。
背景技術(shù)：
在電子部件裝置（以下也稱為“組件”）的裝配工序中，通過將接合線熱壓接在半導(dǎo)體元件（以下也稱為“半導(dǎo)體芯片”）的鋁電極與引線框的內(nèi)部引線之間來進行電連接的方法現(xiàn)在已成為主流。另外，近年來，伴隨著電子設(shè)備的小型化、輕量化、高性能化的市場動向，電子部件的高集成化、多引腳化逐年發(fā)展。因此，要求比以前復(fù)雜的引線接合工序，在使用銅制引線框的情況下，由于被長時間暴露在200～250℃的高溫狀態(tài)，銅表面的氧化進一步進行。在這樣的狀況下，當使用以往的對未氧化的銅表面的粘合性優(yōu)異的密封材料時，大多情況下對表面狀態(tài)不同的氧化已進行的銅的粘合性差，因此，出現(xiàn)了在樹脂密封成形后的起模時和焊料回流時，在密封樹脂固化物與引線框的界面發(fā)生剝離的問題。為了抑制這樣的剝離而使引線框等插入品與密封樹脂固化物的粘合性提高，與使密封樹脂固化物相對于成形模具的脫模性提高是相反的，因此，當使與引線框等插入品的粘合性提高時，從成形模具的脫模性變差，存在成形性下降的問題。在由電子部件的高集成化引起的銅制引線框的氧化成為問題以前，從固化性和焊料耐熱性的觀點出發(fā)，提出了將由特定的季鏻鹽構(gòu)成的粉末作為固化促進劑使用的方法（例如，參照專利文獻1、2）。根據(jù)該方法，雖然對未氧化的銅的粘合性和脫模性優(yōu)異，但是，存在密封樹脂對被氧化的銅框的粘合力下降的問題?，F(xiàn)有技術(shù)文獻專利文獻專利文獻1：日本特開2008-285592號公報專利文獻2：日本特開2002-284859號公報
技術(shù)實現(xiàn)要素：
發(fā)明要解決的技術(shù)問題本發(fā)明是鑒于上述狀況而做出的，其目的是提供對氧化已進行的銅制引線框的粘合性良好并且脫模性和連續(xù)成形性也優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂組合物、和電子部件由該密封用環(huán)氧樹脂組合物的固化物密封的電子部件裝置。用于解決技術(shù)問題的手段本發(fā)明人為了解決上述的技術(shù)問題反復(fù)進行了專心研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，通過在密封用環(huán)氧樹脂組合物中，將選自特定的磷酸酯甜菜堿化合物、膦化合物與醌化合物的加成物、以及鏻化合物與硅烷化合物的加成物中的至少1種固化促進劑調(diào)整為特定的粒度分布來使用，能夠達到上述的目的，從而完成了本發(fā)明。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物包含（A）環(huán)氧樹脂、（B）酚醛樹脂類固化劑、（C）無機填充材料和（D）固化促進劑，其特征在于：上述（D）固化促進劑，平均粒徑為10μm以下、并且粒徑超過20μm的顆粒的比例為1質(zhì)量％以下，上述固化促進劑（D）包含選自由下述通式（1）表示的化合物、由下述通式（2）表示的化合物和由下述通式（3）表示的化合物中的至少1種固化促進劑：其中，在上述通式（1）中，P表示磷原子；X1表示碳原子數(shù)1～3的烷基，Y1表示羥基；f為0～5的整數(shù)，g為0～3的整數(shù)，其中，在上述通式（2）中，P表示磷原子；R5、R6和R7表示碳原子數(shù)1～12的烷基或碳原子數(shù)6～12的芳基，相互既可以相同也可以不同；R8、R9和R10表示氫原子或碳原子數(shù)1～12的烴基，相互既可以相同也可以不同，R8與R9可以結(jié)合形成環(huán)狀結(jié)構(gòu)，其中，在上述通式（3）中，P表示磷原子，Si表示硅原子；R14、R15、R16和R17分別表示具有芳香環(huán)或雜環(huán)的有機基團、或者脂肪族基團，相互既可以相同也可以不同；式中X2為與基團Y2和Y3結(jié)合的有機基團；式中X3為與基團Y4和Y5結(jié)合的有機基團；基團Y2和Y3表示供質(zhì)子性基團放出質(zhì)子而形成的基團，同一分子內(nèi)的基團Y2和Y3與硅原子結(jié)合形成螯合結(jié)構(gòu)；基團Y4和Y5表示供質(zhì)子性基團放出質(zhì)子而形成的基團，同一分子內(nèi)的基團Y4和Y5與硅原子結(jié)合形成螯合結(jié)構(gòu)；X2和X3相互既可以相同也可以不同，基團Y2、Y3、Y4和Y5相互既可以相同也可以不同；Z1為具有芳香環(huán)或雜環(huán)的有機基團、或者脂肪族基團。能夠使得本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物在下述的測定實驗中與氧化銅的粘合強度為14N以上：＜測定實驗＞將通過在大氣下在220℃進行120秒的加熱處理使表面的氧化進行的氧化銅基材和制成片狀的上述環(huán)氧樹脂組合物在175℃、6.9MPa、2分鐘的條件下進行一體成形，在氧化銅基材（直徑3.6mm、厚度0.5mm）上得到圓錐臺狀的成形品（上直徑3mm×下直徑3.6mm×厚度3mm，氧化銅基材與樹脂固化物的接觸面積為10mm2）后，從橫向按壓上述環(huán)氧樹脂組合物的固化部位，測定其轉(zhuǎn)矩（N）。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物能夠應(yīng)用于銅表面或氧化銅表面。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中，上述（C）無機填充材料能夠包含平均粒徑為10～30μm的熔融球狀二氧化硅。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物，能夠在全部樹脂組合物中以82質(zhì)量％以上92質(zhì)量％以下的比例包含上述熔融球狀二氧化硅。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中，上述（A）環(huán)氧樹脂能夠包含二官能的結(jié)晶性環(huán)氧樹脂。本發(fā)明的電子部件裝置的特征在于，電子部件由上述的密封用環(huán)氧樹脂組合物的固化物密封。本發(fā)明的電子部件裝置中，上述電子部件能夠被搭載在銅制引線框的芯片焊盤上，上述電子部件的電極焊盤與上述銅制引線框的內(nèi)部引線能夠由接合線連接。本發(fā)明的電子部件裝置，能夠在上述銅制引線框的芯片焊盤上疊層搭載有2個以上的上述電子部件。發(fā)明效果根據(jù)本發(fā)明，能夠得到對氧化已進行的銅制引線框的粘合性和成形時的脫模性、連續(xù)成形性優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂組合物。另外，能夠得到IC、LSI等電子部件由該密封用環(huán)氧樹脂組合物密封的可靠性優(yōu)異的電子部件裝置。附圖說明圖1是表示使用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物的電子部件裝置的一個例子的截面結(jié)構(gòu)的圖。具體實施方式本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物包含（A）環(huán)氧樹脂、（B）酚醛樹脂類固化劑、（C）無機填充材料和（D）固化促進劑，其特征在于：（D）固化促進劑，平均粒徑為10μm以下、并且粒徑超過20μm的顆粒的比例為1質(zhì)量％以下，（D）固化促進劑包含選自由通式（1）表示的化合物、由通式（2）表示的化合物和由通式（3）表示的化合物中的至少1種固化促進劑。由此，能夠得到對氧化已進行的銅制引線框的粘合性和成形時的脫模性、連續(xù)成形性優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂組合物。另外，本發(fā)明的電子部件裝置的特征在于，IC、LSI等電子部件由該密封用環(huán)氧樹脂組合物的固化物密封。由此，能夠得到可靠性優(yōu)異的電子部件裝置。以下，對本發(fā)明進行詳細說明。首先，對本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物進行說明。在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中使用的（A）成分的環(huán)氧樹脂，是在密封用環(huán)氧樹脂組合物中一般使用的環(huán)氧樹脂，沒有特別限制，例如，可以列舉：以線型酚醛樹脂型環(huán)氧樹脂、鄰甲酚線型酚醛樹脂型環(huán)氧樹脂為首的將使苯酚、甲酚、二甲苯酚、間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F等苯酚類和/或α-萘酚、β-萘酚、二羥基萘等萘酚類與甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水楊醛等具有醛基的化合物在酸性催化劑下縮合或共縮合而得到的線型酚醛樹脂進行環(huán)氧化而得到的環(huán)氧樹脂；作為雙酚A、雙酚F、雙酚S、雙酚A/D等的二縮水甘油醚、烷基取代或未取代的雙酚的二縮水甘油醚的聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂；由苯酚類和/或萘酚類與二甲氧基對二甲苯或雙（甲氧基甲基）聯(lián)苯或者二鹵對二甲苯或二鹵甲基聯(lián)苯合成的酚芳烷基樹脂的環(huán)氧化物；茋型環(huán)氧樹脂；對苯二酚型環(huán)氧樹脂；通過苯二甲酸、二聚酸等多元酸和環(huán)氧氯丙烷的反應(yīng)得到的縮水甘油酯型環(huán)氧樹脂；通過二氨基二苯基甲烷、三聚異氰酸等多胺和環(huán)氧氯丙烷的反應(yīng)得到的縮水甘油胺型環(huán)氧樹脂；作為雙環(huán)戊二烯與酚類的共縮合樹脂的環(huán)氧化物的雙環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂；具有萘環(huán)的環(huán)氧樹脂；三酚基甲烷型環(huán)氧樹脂；三羥甲基丙烷型環(huán)氧樹脂；萜烯改性環(huán)氧樹脂；將1-鏈烯鍵用過乙酸等過酸進行氧化而得到的線狀脂肪族環(huán)氧樹脂；脂環(huán)族環(huán)氧樹脂；和將這些環(huán)氧樹脂用有機硅、丙烯腈、丁二烯、異戊二烯橡膠、聚酰胺類樹脂等改性而得到的環(huán)氧樹脂等，這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。其中，優(yōu)選雙酚A型環(huán)氧樹脂、雙酚F型環(huán)氧樹脂、四烷基取代雙酚A型環(huán)氧樹脂、四烷基取代雙酚F型環(huán)氧樹脂等雙酚型環(huán)氧樹脂、和聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂等二官能的結(jié)晶性環(huán)氧樹脂，從與氧化已進行的銅的密合性的觀點出發(fā)，特別優(yōu)選聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂。作為在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中使用的（A）成分的環(huán)氧樹脂組合物整體的配合比例，沒有特別限定，在全部密封用環(huán)氧樹脂組合物中，優(yōu)選為1質(zhì)量％以上15質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為2質(zhì)量％以上10質(zhì)量％以下。當（A）成分的環(huán)氧樹脂整體的配合比例為上述下限值以上時，引起流動性下降等的可能性小。當（A）成分的環(huán)氧樹脂整體的配合比例為上述上限值以下時，引起耐焊接性下降等的可能性小。在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中使用的（B）成分的酚醛樹脂類固化劑，是在密封用環(huán)氧樹脂組合物中一般使用的酚醛樹脂類固化劑，沒有特別限制，例如，可以列舉：以線型酚醛樹脂、甲酚線型酚醛樹脂為首的使苯酚、甲酚、間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F、苯基苯酚、氨基苯酚等苯酚類和/或α-萘酚、β-萘酚、二羥基萘等萘酚類與甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水楊醛等具有醛基的化合物在酸性催化劑下縮合或共縮合而得到的樹脂；由苯酚類和/或萘酚類與二甲氧基對二甲苯或雙（甲氧基甲基）聯(lián)苯或者二鹵對二甲苯或二鹵甲基聯(lián)苯合成的酚芳烷基樹脂等，這些可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。其中，從與氧化已進行的銅的密合性的觀點出發(fā)，優(yōu)選酚芳烷基樹脂。在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中使用的（B）成分的酚醛樹脂類固化劑的配合比例，沒有特別限定，在全部密封用環(huán)氧樹脂組合物中，優(yōu)選為0.5質(zhì)量％以上12質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為1質(zhì)量％以上9質(zhì)量％以下。當（B）成分的酚醛樹脂類固化劑的配合比例為上述下限值以上時，引起流動性下降等的可能性小。當（B）成分的酚醛樹脂類固化劑的配合比例為上述上限值以下時，引起耐焊接性下降等的可能性小。（A）成分的環(huán)氧樹脂與（B）成分的酚醛樹脂類固化劑的當量比，即環(huán)氧樹脂中的環(huán)氧基數(shù)量/酚醛樹脂類固化劑中的羥基數(shù)量之比沒有特別限制，為了將各自的未反應(yīng)成分抑制得較少，優(yōu)選設(shè)定為0.5～2的范圍，更優(yōu)選設(shè)定為0.6～1.5的范圍。另外，為了得到成形性和耐回流性優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂組合物，進一步優(yōu)選設(shè)定為0.8～1.4的范圍。在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中使用的（C）成分的無機填充材料，是為了降低吸濕性、降低線膨脹系數(shù)、提高熱傳導(dǎo)性和提高強度等而配合在密封用環(huán)氧樹脂組合物中的，例如，可以列舉熔融二氧化硅、結(jié)晶二氧化硅、氧化鋁、硅酸鈣、碳酸鈣、鈦酸鉀、碳化硅、氮化硅、氮化鋁、氮化硼、氧化鈹、氧化鋯、鋯石、鎂橄欖石、塊滑石、尖晶石、多鋁紅柱石、二氧化鈦等的粉體，或?qū)⑦@些球形化而得到的珠，玻璃纖維等。另外，作為具有阻燃效果的無機填充材料，可以列舉氫氧化鋁、氫氧化鎂、硼酸鋅、鉬酸鋅等。這些無機填充材料可以單獨使用，也可以2種以上組合使用。上述的無機填充材料中，從降低線膨脹系數(shù)的觀點出發(fā)，優(yōu)選熔融二氧化硅，從高熱傳導(dǎo)性的觀點出發(fā)，優(yōu)選氧化鋁，填充材料形狀，從成形時的流動性和模具磨損性的方面出發(fā)，優(yōu)選球形。無機填充材料（C）的配合量，從成形性、吸濕性、降低線膨脹系數(shù)和提高強度的觀點出發(fā)，相對于密封用環(huán)氧樹脂組合物，優(yōu)選為80質(zhì)量％以上96質(zhì)量％以下的范圍，更優(yōu)選為82質(zhì)量％以上92質(zhì)量％以下的范圍，進一步優(yōu)選為86質(zhì)量％以上90質(zhì)量％以下的范圍。當小于下限值時，可靠性有下降的趨勢，當超過上限值時，成形性有下降的趨勢。在本發(fā)明中使用的（D）成分的固化促進劑，優(yōu)選平均粒徑為10μm以下、并且粒徑超過20μm的顆粒的比例為整體的1質(zhì)量％以下。在平均粒徑超過10μm的情況、或粒徑超過20μm的顆粒的比例超過整體的1質(zhì)量％的情況下，如果不增加固化促進劑的配合量，則固化性提高的效果不充分，相反地當增加固化促進劑的配合量至得到充分的固化性的程度時，保存穩(wěn)定性和流動性變差，難以取得固化性與流動性的平衡。為了使固化促進劑的平均粒徑為10μm以下、并且使粒徑超過20μm的顆粒的比例為整體的1質(zhì)量％以下，只要使用不發(fā)熱和熔解的粉碎裝置進行微粉碎即可。作為這樣的粉碎裝置，例如，能夠使用氣流磨（jetmill）等氣流式粉碎機、振動球磨機、連續(xù)式旋轉(zhuǎn)球磨機、間歇式球磨機等球磨機、粉碎機、錘磨機、濕式罐磨機、行星罐磨機等罐磨機、輥磨機等的粉碎機。其中，優(yōu)選氣流磨、球磨機、錘磨機和罐磨機，特別優(yōu)選氣流磨。由此，能夠特別高效率地對固化促進劑進行微粉碎。在使用氣流磨對固化促進劑進行微粉碎時，其粉碎條件沒有特別限定，空氣壓力優(yōu)選為0.5～1.0MPa，特別優(yōu)選為0.6～0.8MPa。第二組成分的供給速度沒有特別限定，優(yōu)選為1～100kg/h，特別優(yōu)選為3～50kg/h。另外，在對固化促進劑進行微粉碎時，從作業(yè)性的觀點出發(fā)，能夠在固化促進劑中添加脫模劑和/或無機填充材料的一部分（微量）后進行固化促進劑的微粉碎。由此，即使在固化促進劑的熔點比較低的情況下，也能夠防止固化促進劑附著在粉碎裝置的壁面等上。此外，固化促進劑的粒徑能夠使用市售的激光式粒度分布計（例如，株式會社島津制作所制造的SALD-7000等）等進行測定。在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中，優(yōu)選（D）成分的固化促進劑包含選自磷酸酯甜菜堿化合物、膦化合物與醌化合物的加成物、以及鏻化合物與硅烷化合物的加成物中的至少1種固化促進劑。通過將這些固化促進劑調(diào)整為平均粒徑為10μm以下、并且粒徑超過20μm的顆粒的比例為整體的1質(zhì)量％以下之后使用，能夠得到固化性與流動性的平衡特別優(yōu)異、并且對氧化已進行的銅制引線框的粘合性、和成形時的脫模性、連續(xù)成形性優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂組合物。作為磷酸酯甜菜堿化合物，可以列舉由下述通式（1）表示的化合物等。（其中，在上述通式（1）中，P表示磷原子。X1表示碳原子數(shù)1～3的烷基，Y1表示羥基。f為0～5的整數(shù)，g為0～3的整數(shù)。）作為由通式（1）表示的化合物的基團X1，例如，可以列舉甲基、乙基、丙基、異丙基等。另外，作為由通式（1）表示的化合物的基團Y1，例如，可以列舉羥基等。從固化性的觀點出發(fā)，優(yōu)選f為0且g為0的無取代的情況，更優(yōu)選O-的結(jié)合位置相對于P+的結(jié)合位置是鄰位的結(jié)構(gòu)。由通式（1）表示的化合物，例如能夠如以下那樣得到。經(jīng)過首先使作為叔膦的三芳香族取代膦與重氮鹽接觸，使三芳香族取代膦與重氮鹽具有的重氮基取代的工序而得到。但是并不限定于此。作為膦化合物與醌化合物的加成物，例如，可以列舉由下述通式（2）表示的化合物等。（其中，在上述通式（2）中，P表示磷原子。R5、R6和R7表示碳原子數(shù)1～12的烷基或碳原子數(shù)6～12的芳基，相互既可以相同也可以不同。R8、R9和R10表示氫原子或碳原子數(shù)1～12的烴基，相互既可以相同也可以不同，R8與R9可以結(jié)合形成環(huán)狀結(jié)構(gòu)。）作為在膦化合物與醌化合物的加成物中使用的膦化合物，例如優(yōu)選三苯基膦、三（烷基苯基）膦、三（烷氧基苯基）膦、三萘基膦、三（芐基）膦等在芳香環(huán)上無取代（即為氫）或存在烷基、烷氧基等取代基的膦化合物，作為烷基、烷氧基等取代基，可以列舉具有1～6的碳原子數(shù)的基團。從容易獲得的觀點出發(fā)，優(yōu)選三苯基膦。另外，作為在膦化合物與醌化合物的加成物中使用的醌化合物，可以列舉鄰苯醌、對苯醌、蒽醌類，其中，從保存穩(wěn)定性的觀點出發(fā)，優(yōu)選對苯醌。在由通式（2）表示的化合物中，從能夠?qū)⒚芊庥脴渲M合物的固化物的熱時彈性模量維持得較低的觀點出發(fā)，優(yōu)選與磷原子結(jié)合的R5、R6和R7為苯基并且R8、R9和R10為氫原子的化合物、即使1,4-苯醌與三苯基膦加成而得到的化合物。作為膦化合物與醌化合物的加成物的制造方法，能夠通過使有機叔膦和苯醌類在能夠溶解兩者的溶劑中接觸、混合而得到加成物。作為溶劑，優(yōu)選丙酮或甲基乙基酮等酮類對加成物的溶解性低的溶劑。但是并不限定于此。作為鏻化合物與硅烷化合物的加成物，例如，可以列舉由下述通式（3）表示的化合物等。（其中，在上述通式（3）中，P表示磷原子，Si表示硅原子。R14、R15、R16和R17分別表示具有芳香環(huán)或雜環(huán)的有機基團、或者脂肪族基團，相互既可以相同也可以不同。式中X2為與基團Y2和Y3結(jié)合的有機基團。式中X3為與基團Y4和Y5結(jié)合的有機基團。基團Y2和Y3表示供質(zhì)子性基團放出質(zhì)子而形成的基團，同一分子內(nèi)的基團Y2和Y3與硅原子結(jié)合形成螯合結(jié)構(gòu)?；鶊FY4和Y5表示供質(zhì)子性基團放出質(zhì)子而形成的基團，同一分子內(nèi)的基團Y4和Y5與硅原子結(jié)合形成螯合結(jié)構(gòu)。X2和X3相互既可以相同也可以不同，基團Y2、Y3、Y4和Y5相互既可以相同也可以不同。Z1為具有芳香環(huán)或雜環(huán)的有機基團、或者脂肪族基團。）在通式（3）中，作為R14、R15、R16和R17，例如，可以列舉苯基、甲基苯基、甲氧基苯基、羥基苯基、萘基、羥基萘基、苯甲基、甲基、乙基、正丁基、正辛基和環(huán)己基等，其中，更優(yōu)選苯基、甲基苯基、甲氧基苯基、羥基苯基、羥基萘基等具有烷基、烷氧基、羥基等取代基的芳香族基團或無取代的芳香族基團。另外，在通式（3）中，X2為與Y2和Y3結(jié)合的有機基團。同樣，X3為與Y4和Y5結(jié)合的有機基團。Y2和Y3為供質(zhì)子性基團放出質(zhì)子而形成的基團，同一分子內(nèi)的基團Y2和Y3與硅原子結(jié)合形成螯合結(jié)構(gòu)。同樣，Y4和Y5為供質(zhì)子性基團放出質(zhì)子而形成的基團，同一分子內(nèi)的基團Y4和Y5與硅原子結(jié)合形成螯合結(jié)構(gòu)?；鶊FX2和X3相互既可以相同也可以不同，基團Y2、Y3、Y4和Y5相互既可以相同也可以不同。這樣的通式（3）中的由-Y2-X2-Y3-和-Y4-X3-Y5-表示的基團由質(zhì)子供體放出2個質(zhì)子而形成的基團構(gòu)成。作為質(zhì)子供體，優(yōu)選在一個分子內(nèi)具有2個以上的羥基或羧基的化合物，更優(yōu)選在一個分子內(nèi)具有2個以上的羥基或羧基的芳香族化合物，進一步優(yōu)選具有2個以上的羥基或羧基作為構(gòu)成芳香環(huán)的相鄰的碳上的取代基的芳香族化合物，最優(yōu)選具有2個以上的羥基作為構(gòu)成芳香環(huán)的相鄰的碳上的取代基的芳香族化合物。作為這樣的例子，例如，可以列舉鄰苯二酚、鄰苯三酚、1,2-二羥基萘、2,3-二羥基萘、2,2’-聯(lián)苯酚、1,1’-二-2-萘酚、水楊酸、1-羥基-2-萘甲酸、3-羥基-2-萘甲酸、氯冉酸、單寧酸、2-羥基苯甲醇、1,2-環(huán)己二醇、1,2-丙二醇和丙三醇等，其中，更優(yōu)選鄰苯二酚、1,2-二羥基萘和2,3-二羥基萘。另外，通式（3）中的Z1表示具有芳香環(huán)或雜環(huán)的有機基團、或者脂肪族基團。作為它們的具體例子，可以列舉：甲基、乙基、丙基、丁基、己基和辛基等脂肪族烴基；苯基、苯甲基、萘基和聯(lián)苯基等芳香族烴基；縮水甘油醚氧丙基、巰基丙基、氨基丙基和乙烯基、苯乙烯基等在烷基或芳香族基團中取代有縮水甘油醚氧基、巰基、氨基、乙烯基等的反應(yīng)性取代基等，其中，從能夠使由通式（3）表示的化合物的熱穩(wěn)定性提高的觀點出發(fā)，更優(yōu)選甲基、乙基、苯基、萘基和聯(lián)苯基。作為鏻化合物與硅烷化合物的加成物的制造方法，在加入有甲醇的燒瓶中，加入苯基三甲氧基硅烷等硅烷化合物、和鄰苯二酚等質(zhì)子供體進行溶解，接著在室溫攪拌下滴加甲醇鈉-甲醇溶液。進一步在室溫攪拌下向燒瓶中滴加預(yù)先準備的將四苯基溴化鏻等四取代鹵化鏻溶解在甲醇中得到的溶液，結(jié)晶析出。將析出的結(jié)晶過濾、水洗、真空干燥，得到鏻化合物與硅烷化合物的加成物。但是，制造方法并不限定于此。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物整體中的（D）成分的固化促進劑的配合量，優(yōu)選相對于樹脂組合物整體為0.1質(zhì)量％以上1質(zhì)量％以下。當固化促進劑的含量為上述范圍內(nèi)時，能夠得到充分的流動性、保存性和固化性。構(gòu)成本發(fā)明的樹脂成形體的樹脂組合物包含（A）環(huán)氧樹脂、（B）酚醛樹脂類固化劑、（C）無機填充材料和（D）固化促進劑，根據(jù)需要，可以適當包含在通常的密封材料中使用的溴化環(huán)氧樹脂、氧化銻、磷酸酯、磷腈、氫氧化鋁、氫氧化鎂等阻燃劑；水滑石等的離子捕捉劑；炭黑、氧化鐵紅、氧化鈦等著色劑；巴西棕櫚蠟等天然蠟、聚乙烯蠟等合成蠟、硬脂酸和硬脂酸鋅等高級脂肪酸及其金屬鹽類或者石蠟等脫模劑；硅油、硅橡膠等低應(yīng)力劑；硅烷偶聯(lián)劑等。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物，能夠使用以下方法：首先，單獨使用（D）成分的固化促進劑，或者根據(jù)需要在固化促進劑中添加脫模劑和/或無機填充材料的一部分（微量），使用不發(fā)熱和熔解的粉碎裝置預(yù)先進行微粉碎，使得固化促進劑的平均粒徑為10μm以下、并且粒徑超過20μm的顆粒的比例成為整體的1質(zhì)量％以下。然后，利用混合機等將規(guī)定的配合量的原材料充分混合后，利用混合輥、捏合機、擠出機等進行熔融混煉后，進行冷卻和粉碎。如果以符合成形條件的尺寸和質(zhì)量制成片狀，則容易使用。另外，本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物，也能夠溶解在各種有機溶劑中作為液態(tài)密封用環(huán)氧樹脂組合物使用。在該情況下，也能夠通過將液態(tài)密封用環(huán)氧樹脂組合物薄薄地涂敷在板或膜上，并在樹脂的固化反應(yīng)不怎么進行的條件下使有機溶劑飛散，得到片狀或膜狀的密封用環(huán)氧樹脂組合物，并使用該片狀或膜狀的密封用環(huán)氧樹脂組合物。接著，基于圖1對本發(fā)明的電子部件裝置進行說明。作為利用在本發(fā)明中得到的密封用環(huán)氧樹脂組合物6將電子部件1密封而得到的電子部件裝置，可以列舉在銅制引線框的支撐部件（芯片焊盤3）上搭載半導(dǎo)體芯片、晶體管、二極管、晶閘管等有源元件、電容器、電阻體、線圈等無源元件等電子部件1，并將需要的部分用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物6密封而得到的電子部件裝置等。作為這樣的電子部件裝置，例如，可以列舉將電子部件1固定在銅制引線框上，將接合焊盤等電子部件1的端子部（電極焊盤8）和引線部5的內(nèi)部引線9用接合線4或凸起連接后，使用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物6通過傳遞成形等密封而形成的DIP（DualInlinePackage：雙列直插式封裝）、PLCC（PlasticLeadedChipCarrier：帶引線的塑料芯片載體）、QFP（QuadFlatPackage：四方扁平封裝）、SOP（SmallOutlinePackage：小外形封裝）、SOJ（SmallOutlineJ-leadpackage：J形引線小外形封裝）、TSOP（ThinSmallOutlinePackage：薄型小外形封裝）、TQFP（ThinQuadFlatPackage：薄型四方扁平封裝）等一般的樹脂密封型IC。另外，也可以列舉MCP（MultiChipStackedPackage：多芯片堆疊封裝）等芯片呈多級疊層的組件。作為使用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物將電子部件密封的方法，最一般的是低壓傳遞成形法，也可以使用注射成形法、壓縮成形法等。在密封用環(huán)氧樹脂組合物在常溫為液態(tài)或膏狀的情況下，可以列舉分配方式、鑄型方式、印刷方式等。另外，不僅有將電子部件直接用樹脂密封的一般的密封方法，也有作為密封用環(huán)氧樹脂組合物不與電子部件直接接觸的形態(tài)的中空組件的方式，本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物也能夠適合在該方式中作為中空組件用的密封用環(huán)氧樹脂組合物使用。實施例以下，列舉實施例對本發(fā)明進行詳細說明，但是本發(fā)明不受這些實施例的任何限定。在以下表示實施例和比較例中使用的固化促進劑的結(jié)構(gòu)。此外，各固化促進劑的平均粒徑、最大粒徑和粒徑超過20μm的顆粒的比例，由激光式粒度分布計（株式會社島津制作所制造的SALD-7000）測定。固化促進劑（D-1B）：由下述式（D-1）表示的使1,4-苯醌和三苯基膦加成而得到的化合物（平均粒徑為36μm，最大粒徑為85μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為68質(zhì)量％）。固化促進劑（D-1A）：通過將固化促進劑（D-1B）在空氣壓力0.6MPa、原料供給速度3kg/h的條件下使用氣流磨（NipponPneumaticMfg.,Co.,Ltd.制造的PJM200SP）進行微粉碎而得到。得到的固化促進劑（D-1A），平均粒徑為3μm，最大粒徑為24μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為0.5質(zhì)量％。固化促進劑（D-2B）：由下述式（D-2）表示的2-三苯基磷鎓基苯酚鹽（2-triphenylphosphoniophenolate）（平均粒徑為28μm，最大粒徑為77μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為64質(zhì)量％）固化促進劑（D-2A）：通過將固化促進劑（D-2B）在空氣壓力0.6MPa、原料供給速度3kg/h的條件下使用氣流磨（NipponPneumaticMfg.,Co.,Ltd.制造的PJM200SP）進行微粉碎而得到。得到的固化促進劑（D-2A），平均粒徑為4μm，最大粒徑為24μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為0.8質(zhì)量％。固化促進劑（D-3B）：由下述式（D-3）表示的硅酸鏻（phosphoniumsilicate）化合物（平均粒徑為32μm，最大粒徑為105μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為71質(zhì)量％）。固化促進劑（D-3A）：通過將固化促進劑（D-3B）在轉(zhuǎn)速60rpm、粉碎時間60分鐘的條件下使用罐磨機（株式會社森田鐵工制造的PotMillII型）進行微粉碎而得到。得到的固化促進劑（D-3A），平均粒徑為8μm，最大粒徑為27μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為0.6質(zhì)量％。固化促進劑（D-4B）：由下述式（D-4）表示的四苯基鏻·四苯基硼酸鹽（tetraphenylphosphoniumtetraphenylborate）（平均粒徑為20μm，最大粒徑為56μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為52質(zhì)量％）。固化促進劑（D-4A）：通過將固化促進劑（D-4B）在空氣壓力0.6MPa、原料供給速度3kg/h的條件下使用氣流磨（NipponPneumaticMfg.,Co.,Ltd.制造的PJM200SP）進行微粉碎而得到。得到的固化促進劑（D-4A），平均粒徑為5μm，最大粒徑為24μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為0.7質(zhì)量％。固化促進劑（D-5B）：由下述式（D-5）表示的鏻·磺酰二苯酚鹽（phosphoniumsulfonyldiphenolate）化合物（平均粒徑為30μm，最大粒徑為69μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為56質(zhì)量％）固化促進劑（D-5A）：通過將固化促進劑（D-5B）在空氣壓力0.6MPa、原料供給速度3kg/h的條件下使用氣流磨（NipponPneumaticMfg.,Co.,Ltd.制造的PJM200SP）進行微粉碎而得到。得到的固化促進劑（D-5A），平均粒徑為3μm，最大粒徑為24μm，粒徑超過20μm的顆粒的比例為0.4質(zhì)量％。實施例1將44質(zhì)量份的環(huán)氧樹脂（A-1）：三菱化學(xué)株式會社制造的YX-4000（環(huán)氧當量190g/eq，融點105℃）、38質(zhì)量份的酚醛樹脂（B-1）：三井化學(xué)株式會社制造的XL-225（羥基當量165g/eq，軟化點75℃）、900質(zhì)量份的熔融球狀二氧化硅（平均粒徑24μm）、5質(zhì)量份的固化促進劑（D-1A）、5質(zhì)量份的硅烷偶聯(lián)劑：γ-環(huán)氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷（信越化學(xué)工業(yè)株式會社制造的KBM-403）、3質(zhì)量份的炭黑（三菱化學(xué)株式會社制造的#5）、和5質(zhì)量份的巴西棕櫚蠟（NikkoFineCo.,Ltd.制造的NikkoCarnauba）用混合機混合，使用熱輥在95℃混煉8分鐘，冷卻后粉碎，得到環(huán)氧樹脂組合物。將得到的環(huán)氧樹脂組合物用以下的方法進行評價。將結(jié)果示于表1。評價方法螺旋流：使用低壓傳遞成形機（上瀧精機株式會社（KohtakiPrecisionMachineCo.,Ltd.）制造的KTS-15），在按照ANSI/ASTMD3123-72的螺旋流測定用模具中，在模具溫度175℃、注入壓力6.9MPa、固化時間120秒的條件下注入環(huán)氧樹脂組合物，測定流動長度。螺旋流是流動性的參數(shù)，數(shù)值越大流動性越好。單位為cm。脫模性：用螺旋流測定時的從模具脫模的容易程度來評價。將螺旋狀的固化物被干凈地除去的評價為○，將中途折斷的評價為△，將附著在模腔上的評價為×。固化性：使用硫化儀（curelastometer）（OrientecCo.,Ltd.制造的JSR硫化儀IVPS型）測定175℃、45秒后的轉(zhuǎn)矩。該值越大固化性越好。單位為N·m。連續(xù)成形性（通氣口阻塞）：使用低壓傳遞自動成形機（第一精工株式會社制造的GP-ELF），以模具溫度175℃、注入壓力9.8MPa、固化時間70秒，將80引腳四方扁平封裝（80pQFP；Cu制引線框、封裝外部尺寸：14mm×20mm×2mm厚、焊盤尺寸：6.5mm×6.5mm、芯片尺寸：6.0mm×6.0mm×0.35mm厚）連續(xù)密封成形到400次注料。通氣口阻塞的評價，通過按每50次注料目視觀察模具，確認有無通氣口阻塞（樹脂固化物固著在通氣口（寬度0.5mm、厚度50μm）部將通氣口堵塞的狀態(tài)），按以下的4個等級進行評價。優(yōu)選的順序是A、B、C…的順序，如果為C等級以上，則為能夠?qū)嵱玫姆秶?。在下述表示評價結(jié)果。A：到400次注料沒有問題B：在300次注料之前發(fā)生通氣口阻塞C：在200次注料之前發(fā)生通氣口阻塞D：在100次注料之前發(fā)生通氣口阻塞與氧化銅的粘合強度：將通過在大氣下在220℃進行120秒的加熱處理使表面的氧化進行的氧化銅基材和制成片狀的環(huán)氧樹脂組合物在175℃、6.9MPa、2分鐘的條件下進行一體成形，在氧化銅基材（直徑3.6mm、厚度0.5mm）上得到圓錐臺狀的成形品（上直徑3mm×下直徑3.6mm×厚度3mm，氧化銅基材與樹脂固化物的接觸面積為10mm2）。然后，將得到的各成形品的基材固定，從橫向按壓環(huán)氧樹脂組合物的固化部位，測定其轉(zhuǎn)矩（N）。本評價與半導(dǎo)體的耐焊料回流性具有某種程度的相關(guān)，作為判定結(jié)果，將14N以上判定為○，將12N以上且小于14N判定為△，將小于12N判定為×。耐焊接性：使用低壓傳遞成形機（第一精工株式會社制造的GP-ELF），將100引腳TQFP（封裝尺寸為14×14mm，厚度為1.4mm，硅芯片的尺寸為8.0×8.0mm，引線框為銅制的或氧化銅制的）以模具溫度175℃、注入壓力6.9MPa、固化時間2分鐘進行傳遞成形，在175℃進行8小時的后固化。在85℃、相對濕度85％的環(huán)境下放置168小時，然后，在240℃的焊料槽中浸漬10秒。通過用顯微鏡和超聲波探傷裝置觀察，用外部裂紋和內(nèi)部剝離的發(fā)生個數(shù)（10個中）表示。此外，作為氧化銅制引線框，使用通過假定堆疊封裝的熱歷史，將銅制引線框在大氣下在220℃進行120秒的加熱處理使表面的氧化進行的引線框。實施例2～6、比較例1～8對于實施例2～6和比較例1～8，按照表1的配合，與實施例1同樣地制備環(huán)氧樹脂組合物進行評價。將結(jié)果示于表1。［表1］實施例1～6的環(huán)氧樹脂組合物，流動性（螺旋流）、脫模性、固化性和連續(xù)成形性極其良好，并且與氧化銅的粘合強度高，因此，硅芯片由該環(huán)氧樹脂組合物的固化物密封的半導(dǎo)體裝置，不僅在使用通常的銅制引線框的情況下，而且在使用氧化已進行的銅制引線框的情況下，可得到加濕處理后的IR回流處理中的耐焊接性優(yōu)異的結(jié)果。產(chǎn)業(yè)上的可利用性根據(jù)本發(fā)明，如實施例中所示，能夠得到流動性、脫模性、固化性、連續(xù)成形性、對氧化已進行的銅制引線框的粘合性等優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂組合物、以及即使在使用氧化已進行的銅制引線框的情況下耐焊接性也優(yōu)異的可靠性高的電子部件裝置。因此，能夠適合用于像IC、LSI等電子部件、特別是芯片呈多級疊層的MCP（MultiChipStackedPackage：多芯片堆疊封裝）等那樣，銅制引線框的氧化容易進行的組件。符號說明1電子部件2芯片粘接材料3支撐部件（芯片焊盤）4接合線5引線6密封樹脂（環(huán)氧樹脂組合物）8電極焊盤9內(nèi)部引線