一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法
【專利摘要】本發明提供一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法，該方法使用等效天然鈾替換天然鈾，在重水堆燃料生產線上生產用于重水堆的燃料；等效天然鈾采用如下步驟制得：(1)使用質譜儀測量回收鈾和貧鈾中的金屬鈾含量、鈾同位素組分和/或鈾同位素分布；(2)根據回收鈾和貧鈾的鈾同位素組分，采用公式或混料計算程序計算達到與天然鈾等效的回收鈾和貧鈾的混合比例α和1?α以及NUE目標值；(3)準確稱量回收鈾和貧鈾，然后進行物理上的混合形成等效天然鈾；(4)對混合形成的等效天然鈾進行取樣分析；(5)使用等效天然鈾代替天然鈾用于重水堆的燃料制造。本發明避免了回收鈾放射性高的影響，可對回收鈾實現經濟高效利用；降低重水堆燃料成本。
【專利說明】
-種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法
技術領域
[0001] 本發明設及核燃料循環利用，具體設及壓水堆回收軸（簡稱RU)在重水堆上利用的 方法。
【背景技術】
[0002] 壓水堆一般采用天然低濃軸化EU)作為燃料。該燃料在堆內福照一定時間W后卸 出堆忍，被稱為乏燃料。壓水堆乏燃料中約94%的物質為軸，該物質通過后處理技術分離提 取出來之后被稱為回收軸（也稱堆后軸）。回收軸的軸同位素成分與天然軸（簡稱NU)有差 異，回收軸中增加了人工同位素23化、234U，236UW及痕量的裂變產物和澗系元素(如化和Am 等）。回收軸中23咕的含量一般高于天然軸嚴U富集度約為0.8%-1.5%。為方便存膽管理， 回收軸一般WU〇3或化化的形式存在。
[0003] 回收軸在壓水堆上利用，必須提高其中的235U富集度，一般采用兩種方式:一種是 再濃縮，一種是與較高富集度的天然LEU進行混合后成為高混）。對于再濃縮而言，23化 嚴U和234U同步濃縮，導致燃料的放射性水平顯著增大，需更多的235U來補償236U和 23咕引起 的中子損失，同時燃料成本明顯高于天然LKJ燃料。對于高混而言，雖然燃料的放射性可W 顯著降低，但回收軸的利用效率很低，節省天然軸資源的意義不大。因此，目前國際上回收 軸除少部分已使用外，大部分被轉化成比較穩定的形式存放待用。
[0004] 關于在重水堆上利用，目前國內外主要研究回收軸在重水堆上直接利用，對回收 軸中的235u富集度不加調節，回收軸相當于一種低濃軸。出于燃料制造成本較大W及堆忍轉 化成本較高等原因，運種燃料目前尚未見示范或工程應用的實例。
【發明內容】
[0005] 本發明提供一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，其為回收軸利用提供一條 經濟高效的途徑，既可在運行重水堆上又可在新建重水堆上利用。
[0006] 實現本發明目的的技術方案:一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，該方法使 用等效天然軸（簡稱N肥)替換天然軸（簡稱NU)，在重水堆燃料生產線上生產用于重水堆的 燃料;所述的等效天然軸采用如下步驟制得：
[0007] (1)使用質譜儀測量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0008] (2)根據步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用公式或基于中子學計算程 序WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的計算所開發的混料計算程序計算達到與天然軸等效的回 收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α。從及饑?目標值；
[0009] (3)按照步驟（2)所述比例，準確稱量回收軸和貧軸，然后進行物理上的混合形成 等效天然軸；
[0010] (4)對步驟(3)混合形成的等效天然軸進行取樣分析；
[0011] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計算程序計算得到的NUE和NU的初始反 應性差異小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然軸燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 內；或分析得到的235U，234U和36U的富集度在NUE目標值的± 0.001 % W內。
[0012] 如果符合上述要求，則進行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調節等效天然軸中的235U的重量百分比含量直至達到要求；
[0013] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0014] 如上所述的一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，其步驟（2)所述的采用公式 計算達到與天然軸等效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，公式如下：
[0017] 上式中I壌靈，Off，《if .，Uif，II鑛分別為等效天然軸235、回收軸236、回收軸 234、回收軸235W及貧軸235中的軸同位素的重量百分比含量；式中，a = 0.708, b = 0.04395935? 及 c = 0.1801096。
[0018] 如上所述的一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，其步驟（3)所述的回收軸和 貧軸進行物理上的混合形成等效天然軸，具體為通過干法或者濕法將回收軸和貧軸混合。
[0019] 如上所述的一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，其步驟（3)所述的回收軸和 貧軸進行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其他設備將物料添加到溶解槽或 溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進行溶解，攬拌均勻。
[0020] 如上所述的一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，其步驟（3)所述的回收軸和 貧軸進行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其他設備將物料添加到單錐螺旋 或其他混料裝置中進行預混，然后將物料投放到溶解槽或溶解罐中，用大于3mol/L的硝酸 進行溶解并攬拌均勻。
[0021] 如上所述的一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，其所述的等效天然軸采用如 下步驟制得：
[0022] (1)使用質譜儀測量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0023] (2)根據步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用公式或基于中子學計算程 序WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的計算所開發的混料計算程序計算達到與天然軸等效的回 收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α含1?及NUE目標值；
[0024] 公式如下：
[0027]上式中靖龜，β，11纔，lif，III蒙分別為等效天然軸235、回收軸236、回收軸 234、回收軸235 W及貧軸235中的軸同位素的重量百分比含量；
[002引式中，a = 0.708，b = 0.04395935 W 及 c = 0.1801096;
[0029] (3)按照步驟（2)所述比例，準確稱量回收軸和貧軸，然后進行物理上的混合形成 等效天然軸；
[0030] 所述的回收軸和貧軸進行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其他設 備將物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進行溶解，攬拌均勻；
[0031] 或者所述的回收軸和貧軸進行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其 他設備將物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進行預混，然后將物料投放到溶解槽或溶 解罐中，用大于3mol/L的硝酸進行溶解并攬拌均勻；
[0032] (4)對步驟(3)混合形成的等效天然軸進行取樣分析；
[0033] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計算程序計算得到的NUE和NU的初始反 應性差異小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然軸燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 內；或分析得到的235U，234U和36U的富集度在NUE目標值的± 0.001 % W內；
[0034] 如果符合上述要求，則進行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調節等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達到要求；
[0035] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0036] 本發明的效果在于:本發明所述的一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法，其避 免了回收軸放射性高的影響，可對回收軸實現經濟高效利用；該技術可在已運行W及新建 重水堆上均適用。本發明多樣化重水堆核燃料來源，降低重水堆燃料成本。本發明壓水堆回 收軸用于重水堆上，為核燃料閉式燃料循環系統提供重要補充。
【具體實施方式】
[0037] 下面結合具體實施例對本發明所述的一種壓水堆回收軸應用于重水堆的方法作 進一步描述。
[003引實施例1
[0039] 根據回收軸的235U富集度高于天然軸的特點，用貧軸(DU)與回收軸混合，通過精 確調節回收軸和貧軸的混合比例，使混合物的核特性與天然軸燃料等效。運種混合物W后 簡稱等效天然軸。本發明使用等效天然軸替換天然軸，在重水堆燃料生產線上進行生產用 于重水堆的燃料。
[0040] 具體步驟如下：
[0041] (1)使用質譜儀測量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0042] (2)根據步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用公式計算達到與天然軸等 效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α < 及NUE目標值；
[0043] 所述的采用公式計算達到與天然軸等效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，公式 如下：
[0044]
[0045]
[0046] 上式中巧 11，喊繁.·嚷髮.礙If，II;鑛分別為等效天然軸235、回收軸236、回收軸 234、回收軸235W及貧軸235中的軸同位素的重量百分比含量；式中，a = 0.708, b = 0.04395935? 及 c = 0.1801096。
[0047] (3)按照步驟（2)所述比例，準確稱量回收軸和貧軸，然后進行物理上的混合形成 等效天然軸;所述的回收軸和貧軸進行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其 他設備將物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進行溶解，攬拌均勻。
[0048] (4)對步驟(3)混合形成的等效天然軸進行取樣分析；
[0049] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目 標值的±0.001% W內；
[0050] 如果符合上述要求，則進行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調節等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達到要求；
[0051] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0化2] 實施例2
[0053]本發明使用等效天然軸替換天然軸，在重水堆燃料生產線上進行生產用于重水堆 的燃料。
[0化4] 具體步驟如下：
[0055] (1)使用質譜儀測量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0056] (2)根據步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用基于中子學計算程序 WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的計算所開發的混料計算程序計算達到與天然軸等效的回收 軸和貧軸的混合比例α和1-α，〇<α含1?及NUE目標值；
[0057] (3)按照步驟（2)所述比例，準確稱量回收軸和貧軸，然后進行物理上的混合形成 等效天然軸;所述的回收軸和貧軸進行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其 他設備將物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進行預混，然后將物料投放到溶解槽或溶 解罐中，用大于3mol/L的硝酸進行溶解并攬拌均勻；
[0058] (4)對步驟(3)混合形成的等效天然軸進行取樣分析；
[0059] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目 標值的±0.001% W內；
[0060] 如果符合上述要求，則進行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調節等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達到要求；
[0061] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0062] 實施例3
[0063] 本發明使用等效天然軸替換天然軸，在重水堆燃料生產線上進行生產用于重水堆 的燃料。
[0064] 具體步驟如下：
[0065] (1)使用質譜儀測量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0066] (2)根據步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用混料計算程序計算達到與 天然軸等效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α。?及N肥目標值；
[0067] 所述混料計算程序是基于中子學計算程序WIMS-AE化，或WIMS-D，或MCNP的計算所 開發的計算機程序。
[0068] (3)按照步驟（2)所述比例，準確稱量回收軸和貧軸，然后進行物理上的混合形成 等效天然軸;具體為通過干法或者濕法將回收軸和貧軸混合。
[0069] (4)對步驟(3)混合形成的等效天然軸進行取樣分析；
[0070] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計算程序計算得到的NUE和NU的初始反 應性差異小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然軸燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 內；
[0071] 如果符合上述要求，則進行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調節等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達到要求；
[0072] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
【主權項】
1. 一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法，其特征在于，該方法使用等效天然鈾(簡稱 NUE)替換天然鈾（簡稱NU)，在重水堆燃料生產線上生產用于重水堆的燃料;所述的等效天 然鈾采用如下步驟制得： (1) 使用質譜儀測量回收鈾和貧鈾中的金屬鈾含量、鈾同位素組分和/或鈾同位素分 布； (2) 根據步驟（1)的回收鈾和貧鈾的鈾同位素組分，采用公式或基于中子學計算程序 WMS-AECL，或W頂S-D，或MCNP的計算所開發的混料計算程序計算達到與天然鈾等效的回收 鈾和貧鈾的混合比例α和1_α，〇<α < 1以及NUE目標值； (3) 按照步驟（2)所述比例，準確稱量回收鈾和貧鈾，然后進行物理上的混合形成等效 天然鈾； (4) 對步驟(3)混合形成的等效天然鈾進行取樣分析； 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計算程序計算得到的NUE和NU的初始反應性 差異小于5.71mk以及NUE燃料的卸料燃耗在天然鈾燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tU以內；或 分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目標值的± 0.001 %以內； 如果符合上述要求，則進行步驟（5);如不符合上述要求，則添加貧鈾或者回收鈾調節 等效天然鈾中的235U的重量百分比含量直至達到要求； (5) 使用等效天然鈾代替天然鈾用于重水堆的燃料制造。2. 根據權利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (2) 所述的采用公式計算達到與天然鈾等效的回收鈾和貧鈾的混合比例α和l-α，公式如下：分別為等效天然鈾235、回收鈾236、回收鈾234、回 收鈾235以及貧鈾235中的鈾同位素的重量百分比含量;式中，a = 0.708，b = 0.04395935以 及 c = 0.1801096。3. 根據權利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (3) 所述的回收鈾和貧鈾進行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為通過干法或者濕法將 回收鈾和貧鈾混合。4. 根據權利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (3)所述的回收鈾和貧鈾進行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設備將 物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進行溶解，攪拌均勻。5. 根據權利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (3)所述的回收鈾和貧鈾進行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設備將 物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進行預混，然后將物料投放到溶解槽或溶解罐中， 用大于3mol/L的硝酸進行溶解并攪拌均勻。6. 根據權利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應用于重水堆的方法，其特征在于，所述的 等效天然鈾采用如下步驟制得： (1) 使用質譜儀測量回收鈾和貧鈾中的金屬鈾含量、鈾同位素組分和/或鈾同位素分 布； (2) 根據步驟（1)的回收鈾和貧鈾的鈾同位素組分，采用公式或基于中子學計算程序 WMS-AECL，或W頂S-D，或MCNP的計算所開發的混料計算程序計算達到與天然鈾等效的回收 鈾和貧鈾的混合比例α和1_α，〇<α < 1以及NUE目標值； 公式如下：分別為等效天然鈾235、回收鈾236、回收鈾234、回 收鈾235以及貧鈾235中的鈾同位素的重量百分比含量;式中，a = 0.708，b = 0.04395935以 及 c = 0.1801096; (3) 按照步驟（2)所述比例，準確稱量回收鈾和貧鈾，然后進行物理上的混合形成等效 天然鈾； 所述的回收鈾和貧鈾進行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設備將 物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進行溶解，攪拌均勻； 或者所述的回收鈾和貧鈾進行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設 備將物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進行預混，然后將物料投放到溶解槽或溶解罐 中，用大于3mol/L的硝酸進行溶解并攪拌均勻； (4) 對步驟(3)混合形成的等效天然鈾進行取樣分析； 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計算程序計算得到的NUE和NU的初始反應性 差異小于5.71mk以及NUE燃料的卸料燃耗在天然鈾燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tU以內；或 分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目標值的± 0.001 %以內； 如果符合上述要求，則進行步驟（5);如不符合上述要求，則添加貧鈾或者回收鈾調節 等效天然鈾中的235U的重量百分比含量直至達到要求； (5) 使用等效天然鈾代替天然鈾用于重水堆的燃料制造。
【文檔編號】G21C21/00GK105825904SQ201511020274
【公開日】2016年8月3日
【申請日】2015年12月30日
【發明人】張振華, 陳明軍, 孟智良, 喬剛, 樊申
【申請人】秦山第三核電有限公司