專利名稱：:提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法
技術領域：
：本發明屬于核反應堆的設計方法，具體地說是提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法。
背景技術：
：目前的均勻性水溶液核反應堆，主要用途之一是用于生產醫用同位素。均勻性水溶液核反應堆，以UO2SO4溶液或UO2(NO3)2溶液為核燃料，其穩態運行功率都較低。作為研究用的均勻性水溶液核反應堆，主要利用UO2SO4溶液作核燃料，穩態運行功率為50kW的較多，最高設計穩態運行功率為100kW，但沒有實現長期穩態運行。以UO2(NO3)2溶液作核燃料的均勻性水溶液核反應堆，額定穩態運行功率為25kW，最高運行功率達45kW，并實現了短期穩態運行。為了減小均勻性水溶液核反應堆的臨界質量，一般采用球形堆芯，或采用堆芯直徑與高度之比大于0.7的小直徑堆芯，致使堆芯燃料溶液體積小(11.5L-26L)，燃料溶液表面積一般小于0.Im2,如果反應堆功率要從50kW提高到200kW以上，則體積比功率將增加約4倍(從約2.Okff/L增加到約8.Okff/L)，燃料溶液的空泡系數也將增加4倍(從約1.5%增加到約6.0%)，燃料溶液表面的氣體釋放率也將增加4倍(從約4.OL/m2·s增加到約20L/m2·s)。均勻性水溶液核反應堆體積小，體積比功率高(從約2.0kff/L到約4.4kff/L)，燃料溶液中輻射分解產生的H2O2濃度高，當沒有金屬離子催化時，均勻性水溶液堆運行時不產生UO4沉淀(由H2O2與UO2+2反應生成的微溶性氧化物)的最大體積比功率約為0.4kff/L,要使體積比功率提高到4.4KW/L，必須在燃料溶液中加入相當量的金屬離子(如Cu+2，Ru+4等)，如果不增加均勻性水溶液堆的體積，而要進一步增加反應堆的穩態運行功率，則反應堆的體積比功率將更高，燃料溶液中的H2O2濃度也將更高，要確保不產生UO4沉淀勢必更難；另外燃料溶液中的自由HNO3,在輻射作用下，要分解生成N2和02，使燃料溶液的酸度下降。燃料溶液中的HNO3分解速度與燃料溶液的功率成正比(2.5mL/kff-min)，當燃料溶液體積小，體積比功率高時，輻射分解將導致燃料溶液中的自由HNO3濃度迅速下降，當自由HNO3濃度低于0.OOlmol/L時，UO2+2離子將水解沉淀，破壞燃料溶液的均勻穩定性。均勻性水溶液核反應堆運行時，輻射分解產生的H2氣量與反應堆運行功率成正比，當反應堆運行功率為200kW時，反應堆燃料溶液中輻射分解產生的H2氣量將大約為1.0L/s，此吐氣將進入反應堆的氣體回路，并通過氣體回路中的氫氧復合器，使吐氣與O2氣復合產生水后再返回反應堆堆芯燃料溶液，保持反應堆堆芯燃料溶液的鈾濃度不變，并避免氣回路中的氫氣濃度高于4%而發生氫氣爆燃。要提高均勻性水溶液核反應堆的穩態運行功率，就必須增大反應堆氣體回路的流量和反應堆氣體回路中氫氧復合器復合H2氣的能力。綜上所述，目前的均勻性水溶液核反應堆存在以下缺陷1.由于堆芯高度與直徑之比約為0.7-1.0，燃料溶液表面積小(0.05-0.10m2)，燃料溶液內的輻射分解氣體(O2氣和吐氣)不易逸出，使反應堆燃料溶液的空泡系數大(1.5-3.0%),輻射分解氣體表面釋放率高(4.5-7.8L/m2·s)，在更高功率運行時，產生大量輻射分解氣體，使燃料溶液的空泡系數增大，燃料溶液表面氣體釋放率增大，大量輻射分解氣體逸出燃料溶液表面而引起燃料溶液表面波動大，導致反應堆運行功率波動大，使反應堆難以實現穩態運行。2.由于堆芯燃料溶液體積小，如果提高運行功率，則反應堆的體積比功率更高，導致燃料溶液中輻解產物H2O2濃度高，將引起UO4沉淀；以UO2(NO3)2溶液為核燃料的燃料溶液中HNO3分解量增大，導致燃料溶液的pH值迅速下降，如不及時補酸，則引起UO2+2水解沉淀，最終造成燃料溶液不均勻穩定，使反應堆不能穩態運行。3.由于均勻性水溶液核反應堆體積小，堆芯燃料溶液體積小(11.5-26L)，盤管式熱交換器的換熱面積小(<0.6m2)，不能帶走更多的核裂變能量，常壓下，導致堆芯燃料溶液沸騰，使反應堆穩態運行功率不能進一步提高，當反應堆在高于50KW的功率下運行時，燃料溶液將沸騰而導致反應堆停堆。。4.由于反應堆穩態運行功率高，輻射分解產生的氫氣和氧氣量大，而氣體回路體積小，流量小，氫氧復合器復合氫氧能力小，不能有效復合反應堆高功率運行時產生的大量氫氣，將可能造成氫氣爆燃，直接危及反應堆的運行安全，因此限制了反應堆的穩態運行功率。目前的均勻性水溶液核反應堆的上述缺陷使其額定穩態運行功率低(<50kW)，限制了它的應用，不能用于大規模生產醫用同位素。
發明內容本發明的目的在于提供一種可提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，以擴大均勻性水溶液核反應堆的應用范圍。本發明的方法，其特征在于采用扁平堆芯，增大燃料溶液表面積，降低燃料溶液的空泡系數，控制輻射分解氣體(氫氣和氧氣)的燃料溶液表面釋放率；控制堆芯比功率，在堆芯燃料溶液加入金屬釕離子催化H2O2分解，將HNO3輻射分解產生的氮氣直接轉化成HNO3并自動連續流回反應堆燃料溶液；增大堆芯燃料溶液體積和熱交換器換熱面積，增加堆芯裂變熱量導出；減少氣流阻力，增加反應堆氣體回路流量和氫氧復合器復合氫氧的能力。其附加特征在于所述扁平堆芯的高度為<30cm，堆芯燃料溶液高度與直徑之比<0.5，燃料溶液表面積大于0.33m2，燃料溶液輻射分解氣體(氫氣和氧氣)的燃料溶液表面釋放率為<5.OL/m2·s。所述堆芯燃料溶液的體積比功率為<2.OkW/L，在堆芯燃料溶液中添加釕金屬離子(Ru+4)的濃度>5Xl(T5mol/L。所述氮氣轉化成HNO3是利用高壓電極放電將氮氣直接轉化成HNO3,HNO3由連續補HNO3系統的補酸容器收集，再通過溢流管與氣體回路中氫氧復合器生成的水一同自動連續流回反應堆燃料溶液。所述的反應堆燃料的體積>100L，其換熱面積大于3.5m2。[0019]增大反應堆氣體回路氣體流量(>50L/s)和氣回路中氫氧復合器復合氫氣和氧氣能力(>1.0LH2/s)，將氫氧復合生成的水自動連續流回反應堆堆芯，保持燃料溶液的鈾濃度不變，控制氣回路的氫氣濃度<4%。本發明的效果在于1.由于核反應堆的燃料溶液高度不超過30cm，直徑大于65cm(65cm至75cm)，燃料溶液高度與直徑之比小于0.5，燃料溶液的表面積大于0.33m2，當反應堆功率大于200kW運行時，可控制反應堆燃料溶液輻射分解氣體(主要是氫氣和氧氣)造成的空冷系數小于1.5%，輻射分解氣體表面釋放率小于5.OL/m2-S,因此導致的燃料溶液波動小，可確保反應堆在200KW以上的高功率工況下穩態運行。2.由于通過增加反應堆燃料溶液體積(>100L)，控制反應堆的體積比功率低于2.Okff/L,再通過加入釕金屬離子(Ru+4)，使燃料溶液中的Ru+4濃度大于5X10_5mol/L，催化H2O2分解，致使燃料溶液中的H2O2濃度降低，不生成微溶的UO4沉淀(UO4的溶解度約為10_3mOl/L)；加之燃料溶液體積大，含自由HNO3量大，在高功率運行工況下，輻射分解引起的自由HNO3濃度下降慢，便于采取補酸措施使反應堆堆芯燃料溶液的酸度保持穩定，避免HNO3濃度下降引起UO2+2水解沉淀，可保證反應堆在高于200kW的高功率運行工況下燃料溶液的長期均勻穩定性。3.由于采用盤管式不銹鋼管換熱器，其換熱面積大于3.5m2，能帶走200kW以上的熱量，反應堆燃料溶液的溫度不超過80°C，確保反應堆長期穩態運行。4.由于增大了反應堆氣體回路的管道直徑(內徑>130mm)，采用蜂窩狀氫氧復合器(接觸面積大，阻力小)，增大了氫氧復合器復合氫氧的能力，減小氣體回路阻力，從而在不增加氣體回路氣體流動的線速度的條件下增加氣體流量，使氣體回路中氣體流量大于180m3/h,保證氣體回路中輻射分解產生的氫氣濃度在任何情況下低于4%，避免氫氣發生爆燃，并將氫氣與氧氣復合生成的水自動連續流回反應堆堆芯，保持反應堆堆芯燃料溶液的鈾濃度不變，確保反應堆在200kW以上功率長期安全穩定運行。具體實施方式本發明的技術方案是采用扁平堆芯，減小反應堆堆芯高度與直徑之比，擴大反應堆堆芯燃料溶液體積和表面積，以利于輻射分解氣體逸出，減小燃料溶液的空泡系數和輻射分解氣體(氫氣和氧氣)的燃料溶液表面釋放率，防止反應堆功率急劇波動；控制堆芯比功率，在堆芯燃料溶液加入釕金屬離子催化H2O2分解，避免UO4產生沉淀，在反應堆氣體回路的氫氧復合器后增設將HNO3輻射分解產生的氮氣直接轉化成HNO3的裝置和自動連續補HNO3系統，使反應堆燃料溶液的HNO3濃度穩定，避免HNO3濃度下降引起UO2+2水解沉淀，保證燃料溶液的均勻穩定性；增大堆芯燃料溶液體積和熱交換器換熱面積，增加堆芯裂變熱量導出；增加反應堆氣體回路流量和氣體回路中氫氧復合器復合氫氧的能力，以避免氫氣發生爆燃。以上技術方案可提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率超過200kW。具體方法如下1.采用扁平溶液堆芯，減小反應堆堆芯高度與直徑之比，使燃料溶液在反應堆堆芯中的高度與堆芯直徑之比小于0.5，高度不超過30cm，直徑大于65cm(65cm至75cm)，燃料溶液的表面積大于0.33m2，當反應堆功率大于200kW運行時，堆芯燃料溶液高度低，表面積大，反應堆燃料溶液輻射分解氣體(主要是氫氣和氧氣)易于逸出燃料溶液，可控制燃料溶液的空泡系數小于1.5%，輻射分解氣體表面釋放率小于5.OL/m2·s,防止大量氣體逸出堆芯燃料溶液表面引起反應堆運行功率急劇波動。2.增加反應堆燃料溶液體積(>100L)，通過控制反應堆總功率控制反應堆的體積比功率低于2.OkW/L，在堆芯燃料溶液中添加釕金屬離子(Ru+4)，使燃料溶液中的Ru+4濃度大于5X10_5mOl/L，催化H2O2分解，降低燃料溶液中的H2O2濃度，避免U02+2離子與H2O2反應生產微溶性UO4的濃度超過UO4的溶解度(10_3mOl/L)而沉淀。3.在利用UO2(NO3)2溶液為核燃料時，在反應堆氣體回路的氫氧復合器后增設將HNO3輻射分解產生的氮氣直接轉化成HNO3的裝置和自動連續補HNO3系統。氮氣轉化成HNO3是利用高壓電極放電將氮氣與氧氣加熱到約4000°C后生成NO和NO2,再與H2O反應生成HNO3,HNO3由連續補HNO3系統的補酸容器收集，再通過溢流管與氣體回路中氫氧復合器生成的水一同自動連續流回反應堆燃料溶液，使反應堆燃料溶液的HNO3濃度穩定，避免HNO3濃度下降引起UO2+2水解沉淀，保證反應堆燃料溶液的均勻性和穩定性。4.反應堆堆芯熱交換器采用盤管式不銹鋼管(Φ8Χ1.5或Φ10Χ2.0的304L或316L不銹鋼管)換熱器，反應堆燃料的體積>100L，其換熱面積大于3.5m2，能帶走200kW以上的熱量，使反應堆燃料溶液的溫度不超過80°C，保證反應堆能長期穩態運行。5.增大反應堆氣體回路的管道直徑(內徑>130mm)，選用蜂窩狀氫氧復合器(接觸面積大，阻力小)，減少氣體回路阻力，增大反應堆氣體回路的氣體流量(>50L/s)，并增大氣回路中氫氧復合器復合氫氣和氧氣能力(>1.0LH2/s)，從而在不增加氣體回路氣體流動的線速度的條件下增加氣體流量，使氣體回路中氣體流量大于180m3/h，保證氣體回路中輻射分解產生的氫氣濃度在任何情況下低于4%，避免氫氣爆燃發生，并將氫氣與氧氣復合生成的水自動連續流回反應堆堆芯，保持反應堆堆芯燃料溶液的鈾濃度不變，防止氣回路中的氫氣發生爆燃，確保反應堆氣體回路系統的氣密性，防止放射性氣體向廠房和環境釋放。通過采取以上方法，大大提高了均勻性水溶液核反應堆穩態運行功率，使均勻性水溶液核反應堆的穩態運行功率從50kW提高到200kW以上，為均勻性水溶液核反應的推廣應用(如用于大規模生產醫用同位素99Mo，mI，89Sr等)打下了基礎。本發明的均勻核反應堆與國外類似反應堆的主要參數比較<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage7</column></row><table>權利要求提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，其特征在于采用扁平堆芯，增大燃料溶液表面積，降低燃料溶液的空泡系數，控制輻射分解氫氣和氧氣的燃料溶液表面釋放率；控制堆芯比功率，在堆芯燃料溶液加入金屬釕離子催化H2O2分解，將HNO3輻射分解產生的氮氣直接轉化成HNO3并自動連續流回反應堆燃料溶液；增大堆芯燃料溶液體積和熱交換器換熱面積，增加堆芯裂變熱量導出；減少氣流阻力，增加反應堆氣體回路流量和氫氧復合器復合氫氧的能力。2.根據權利要求1所述的提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，其特征在于所述扁平堆芯的高度為<30cm，堆芯燃料溶液高度與直徑之比<0.5，燃料溶液表面積大于0.33m2，燃料溶液輻射分解氫氣和氧氣的燃料溶液表面釋放率為<5.OL/m2.s。3.根據權利要求1所述的提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，其特征在于所述堆芯燃料溶液的體積比功率為<2.OkW/L，在堆芯燃料溶液中添加釕金屬離子Ru+4的濃度>5Xl(T5mol/L。4.根據權利要求1所述的提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，其特征在于所述氮氣轉化成HNO3的是利用高壓電極放電將氮氣直接轉化成HNO3,HNO3由連續補HNO3系統的補酸容器收集，再通過溢流管與氣體回路中氫氧復合器生成的水一同自動連續流回反應堆燃料溶液。5.根據權利要求1所述的提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，其特征在于反應堆燃料的體積>100L，其換熱面積大于3.5m2。6.根據權利要求1所述的提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，其特征在于增大反應堆氣體回路氣體流量>50L/s，并增大氣回路中氫氧復合器復合氫氣和氧氣能力>1.0LH2/s，將氫氧復合生成的水自動連續流回反應堆堆芯，保持燃料溶液的鈾濃度不變，控制氣回路的氫氣濃度<4%。專利摘要本發明給出了提高均勻性水溶液核反應堆額定穩態運行功率的方法，其特征在于采用堆芯高度與直徑比小于0.5的扁平堆芯，擴大堆芯燃料溶液表面積，降低燃料溶液的空泡系數，控制輻射分解氣體氫氣和氧氣表面釋放率；控制堆芯比功率；在堆芯燃料溶液中添加釕金屬離子；在利用UO2(NO3)2溶液為核燃料時，增設將HNO3輻射分解產生的氮氣轉換成HNO3的裝置和自動連續補HNO3系統；增大熱交換器表面積；增大核反應堆氣體回路流量和氣回路中氫氧復合器復合氫氣和氧氣的能力，控制氣回路中的氫氣濃度。采用本發明的方法可保證均勻性水溶液核反應堆的額定穩態運行功率高于200kW。文檔編號G21C1/24GKCN101271737B發布類型授權專利申請號CN200810044322公開日2010年8月11日申請日期2008年4月30日發明者吳英華,岳昇,徐林祥,李映發,李海穎,李茂良,洪永漢,程作用申請人:中國核動力研究設計院導出引文BiBTeX,EndNote,RefMan專利引用(3),