形成石墨烯及氧化石墨烯鹽的方法、以及氧化石墨烯鹽的制作方法
【專利摘要】通過在溶液中將石墨和包含堿金屬鹽的氧化劑混合，來形成第一沉淀物。接著，使用酸性溶液使第一沉淀物所包含的氧化劑電離，并從第一沉淀物去除氧化劑，來形成第二沉淀物。然后，通過以下制備分散有氧化石墨烯的分散液：將第二沉淀物和水混合形成混合液，然后對混合液施加超聲波或機械攪拌混合液，使氧化石墨烯從氧化石墨分離，所述氧化石墨為第二沉淀物中包含的并且被氧化的石墨。接著，將分散液、堿性溶液及有機溶劑混合，并使分散液所包含的氧化石墨烯與堿性溶液所包含的堿彼此反應，由此形成氧化石墨烯鹽。
【專利說明】形成石墨烯及氧化石墨烯鹽的方法、以及氧化石墨烯鹽
【技術領域】
[0001]本發明涉及一種形成石墨烯的方法和一種形成氧化石墨烯鹽的方法、氧化石墨烯鹽、以及包含石墨烯和氧化石墨烯鹽的蓄電裝置及半導體裝置。
【背景技術】
[0002]近年來，對將石墨烯用作半導體裝置中的導電電子材料進行研究。石墨烯是各自由碳原子構成的六元環在平面方向上連接的碳層，2層或更多且100層或更少的碳層的疊層被稱為多層石墨烯。
[0003]由于石墨烯具有化學穩定性和有利的電特性，所以被期待應用于包含在半導體裝置中的晶體管的溝道區、通孔、布線等。
[0004]為了使用于鋰離子電池的電極的材料可具有高導電性，由石墨烯覆蓋活性電極材料。
[0005]形成石墨烯的方法為在堿存在下將氧化石墨或氧化石墨烯還原。為了形成氧化石墨，可以采用如下方法:將硫酸、硝酸及氯酸鉀用作氧化劑的方法；將硫酸及高錳酸鉀用作氧化劑的方法；以及將氯酸鉀及發煙硝酸用作氧化劑的方法(參照專利文獻I)。
[0006][參考文獻]
[專利文獻I]日本專利申請公開第2011-500488號。
[0007]發明公開內容
作為通過使用由采用石墨和作為氧化劑的硫酸及高錳酸鉀獲得的氧化石墨來形成石墨烯的方法，有Modified Hummers法。參照圖3對利用Modified Hummers法形成石墨烯的方法進行說明。
[0008]如步驟SlOl所示，使用氧化劑將石墨氧化，來形成包含氧化石墨的混合液I。然后，為了去除殘留的氧化劑，對混合液I添加過氧化氫及水，來形成混合液2。未反應的高錳酸鉀被過氧化氫還原，然后被還原的高錳酸鉀與硫酸起反應，而能夠形成硫酸錳。接著，如步驟S102所示，從混合液2收集氧化石墨。接著，如步驟S103所示，為了去除殘留的氧化劑，使用酸性溶液對氧化石墨進行洗滌。然后，用大量的水稀釋氧化石墨并對其進行離心分離，接著，如步驟S104所示，收集與酸分離的氧化石墨。接著，如步驟S105所示，對包含收集的氧化石墨的混合液施加超聲波，然后分離氧化石墨中的氧化了的碳層，使得形成氧化石墨烯。然后，如步驟S106所示，在惰性氣氛下進行還原處理用于還原鍵合于碳層的氧，來獲得石墨稀。
[0009]雖然步驟S103中的洗滌氧化石墨烯的步驟需要大量的水，但是通過重復進行步驟S103，能夠從氧化石墨去除酸。然而，當其酸含量降低時，難以將作為沉淀物的氧化石墨與包含在上清液中的酸分離；因此，氧化石墨的收率有可能低。這導致石墨烯的低收率。
[0010]蓄電裝置所包括的電極包含集電體及活性物質層。在常規電極的情況下，活性物質層除了活性物質以外還包含 導電助劑、粘合劑等，該導電助劑、粘合劑等是活性物質層的每單位重量的放電容量下降的原因。再者，活性物質層所包含的粘合劑在與電解液接觸時會溶脹，使電極容易變形及破壞。
[0011]鑒于上述問題，本發明的一個實施方案的目的是高生產率地形成石墨烯及作為石墨烯原料的氧化石墨烯鹽。本發明的一個實施方案的另一目的是高生產率地提供作為能夠形成石墨烯的原料的氧化石墨烯鹽。本發明的一個實施方案的另一目的是提供具有更高的放電容量和有利的電特性的蓄電裝置。本發明的一個實施方案的另一目的是提供具有高可靠性和高耐久性的蓄電裝置。
[0012]本發明的一個實施方案的氧化石墨烯鹽由通式(Gl)表示。
[0013][化學式I]
Cri — A — B (Gl)
(在式中，η為自然數，A表不羰基、羧基和羥基中的一個，B表不銨基、氨基或堿金屬。)就是說，本發明的一個實施方案的氧化石墨烯鹽包括以下作為骨架結構:在上述通式中以Cn表示的石墨烯；在上述通式中以A表示的鍵合于石墨烯中的碳原子的羰基、羧基或羥基；在上述通式中以B表示的與羰基、羧基和羥基中的一個鍵合的銨基、氨基或堿金屬。
[0014]石墨烯包含在平面方向上連接的各自由碳原子構成的六元環，以及在六元環的部分中的碳鍵斷開時各自形成的多元環，諸如七元環、八元環、九元環及十元環等。以該多元環中的碳原子圍繞的區域成為隙孔。
[0015]當在還原氣氛或真空下加熱氧化石墨烯鹽時，該氧化石墨烯鹽被還原而成為石墨烯。因此，通過在還原氣氛或真空下進行焙燒，能夠使氧化石墨烯鹽還原而生成石墨烯。
[0016]本發明的一個實施方案是通過如下步驟形成氧化石墨烯鹽的方法。首先，通過在溶液中將石墨和包含堿金屬鹽的氧化劑混合，來形成第一沉淀物。接下來，使用酸性溶液使包含于第一沉淀物的包含堿金屬鹽的氧化劑電離，并從第一沉淀物去除包含堿金屬鹽的氧化劑，來形成第二沉淀物。然后，通過以下制備分散有氧化石墨烯的分散液:將第二沉淀物和水混合形成混合液，然后對該混合液施加超聲波或機械攪拌該混合液，來使氧化石墨烯從氧化石墨分離，所述氧化石墨為第二沉淀物中包含的并且被氧化的石墨。接下來，將分散液、堿性溶液及有機溶劑混合，并使分散液所包含的氧化石墨烯與堿性溶液所包含的堿相互起反應，由此形成氧化石墨烯鹽。
[0017]本發明的另一實施方案是通過如下步驟形成氧化石墨烯鹽的方法。首先，通過在溶液中將石墨和氧化劑混合，來制備包含具有氧化石墨及氧化劑的第一沉淀物的第一混合液。接下來，從第一混合液收集第一沉淀物，然后使用酸性溶液從第一沉淀物去除氧化劑，來形成包含氧化石墨的第二沉淀物。然后，將第二沉淀物和水混合，然后對混合液施加超聲波或機械攪拌混合液，來使氧化石墨烯從氧化石墨分離，由此制備分散有氧化石墨烯的第二混合液。接下來，將堿性溶液及有機溶劑與第二混合液混合，并使第二混合液所包含的氧化石墨烯和堿相互起反應來使氧化石墨烯鹽沉淀，由此收集氧化石墨烯鹽。
[0018]本發明的另一實施方案是通過如下步驟形成氧化石墨烯鹽的方法。首先，通過在溶液中將石墨和包含堿金屬鹽的氧化劑混合，來形成第一沉淀物，并且，使用酸性溶液使包含于第一沉淀物的包含堿金屬鹽的氧化劑電離，并從第一沉淀物去除包含堿金屬鹽的氧化劑，來形成第二沉淀物。接下來，通過以下形成包含氧化石墨鹽的第三沉淀物:將第二沉淀物和水混合，然后混合堿性溶液和有機溶劑，使氧化石墨與堿性溶液起反應，所述氧化石墨為第二沉淀物所包含的被氧化的石墨。然后，將第三沉淀物和水混合，并使氧化石墨烯鹽從第三沉淀物所包含的氧化石墨鹽分離，由此形成氧化石墨烯。
[0019]本發明的另一實施方案是通過如下步驟形成氧化石墨烯鹽的方法。首先，通過在溶液中將石墨和氧化劑混合，來制備包含具有氧化石墨及氧化劑的第一沉淀物的第一混合液。接下來，從第一混合液收集第一沉淀物，然后使用酸性溶液從第一沉淀物去除氧化劑，來形成包含氧化石墨的第二沉淀物。然后，將第二沉淀物和水混合，然后混合堿性溶液及有機溶劑，使第二沉淀物所包含的氧化石墨和堿性溶液起反應，由此形成包含氧化石墨鹽的第三沉淀物。接下來，將第三沉淀物和水混合，然后對混合液施加超聲波或機械攪拌混合液，來使氧化石墨烯鹽從第三沉淀物所包含的氧化石墨鹽分離，由此制備分散有氧化石墨烯鹽的第二混合液，并且，收集第二混合液所包含的氧化石墨烯鹽。
[0020]本發明的另一實施方案是形成石墨烯的方法，其中通過將上述方法獲得的氧化石墨稀鹽還原形成石墨稀。
[0021]注意，所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
[0022]此外，所述酸性溶液劑是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
[0023]此外,所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲胺溶液、乙醇胺溶液、二甲胺溶液或三甲胺溶液。
[0024]當將包含去除了氧化劑的氧化石墨或氧化石墨烯的混合液和堿性溶液混合，然后與有機溶劑混合時，能夠高效地使氧化石墨鹽或氧化石墨烯鹽沉淀。再者，對包含氧化石墨鹽的混合液施加超聲波或機械攪拌混合液，來使氧化石墨烯鹽從氧化石墨鹽分離。對由上述方法獲得的氧化石墨烯鹽進行還原處理，從而可以形成石墨烯。
[0025]通過本發明的一個實施方案能夠高生產率地形成石墨烯及作為石墨烯原料的氧化石墨烯鹽。另外，能夠提供作為石墨烯原料的氧化石墨烯鹽。將該氧化石墨烯鹽用于蓄電裝置的正極或負極，能夠提高該蓄電裝置的放電容量。而且，將該石墨烯用于正極或負極而代替粘合劑，能夠提高該蓄電裝置的可靠性及耐久性。
`[0026]附圖簡述
圖1是示出根據本發明的一個實施方案形成氧化石墨烯鹽及石墨烯的方法的流程圖； 圖2是示出根據本發明的一個實施方案形成氧化石墨烯鹽及石墨烯的方法的流程圖； 圖3是示出形成石墨烯的常規方法的流程圖；
圖4A至4D示出根據本發明的一個實施方案的負極；
圖5A至5C示出根據本發明的一個實施方案的正極；
圖6示出根據本發明的一個實施方案的蓄電裝置；
圖7不出電子設備；
圖8是示出電池I及對比電池I的放電特性及充電特性的圖表；
圖9是示出13C-NMR譜的圖表；
圖10是示出紅外吸收光譜的圖表。
[0027]實施本發明的最佳方式
下面，參照附圖對本發明的實施方案及實施例進行說明。注意，實施方案及實施例可通過許多不同的模式來實施，并且本領域的技術人員易于理解，可進行各種變化和修改，而不背離本發明的精神和范圍。因此，本發明不應該被解釋為限于以下實施方案及實施例中的描述。[0028]實施方案I
在本實施方案中，對根據本發明的實施方案之一的氧化石墨烯鹽進行說明。
[0029]本實施方案所描述的氧化石墨烯鹽由通式(Gl)表示。
[0030][化學式2]
Cri — A — B (Gl)
(在式中，η為自然數，A表不羰基、羧基和羥基中的一個，B表不銨基、氨基或堿金屬。)就是說，本實施方案所描述的氧化石墨烯鹽包括以下作為骨架結構:在上述通式中以Cn表示的石墨烯；在上述通式中以A表示的鍵合于石墨烯中的碳原子的羰基、羧基或羥基；在上述通式中以B表示的鍵合于羰基、羧基和羥基中的一個的銨基、氨基或堿金屬。
[0031]石墨烯包含在平面方向上連接的各自由碳原子構成的六元環，以及在六元環的部分的碳鍵斷開時各自形成的多元環，諸如七元環、八元環、九元環及十元環等。以該多元環中的碳原子圍繞的區域成為隙孔。
[0032]在此，下面示出作為通式(Gl)具體實例的通式(G2)至(G9)。注意，該具體實例不局限于以下通式(G2)至(G9)。
[0033][化學式3]
【權利要求】
1.一種形成氧化石墨烯鹽的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和包含堿金屬鹽的氧化劑混合，來形成第一沉淀物； 使用酸性溶液使所述第一沉淀物所包含的所述包含堿金屬鹽的氧化劑電離，并從所述第一沉淀物去除所述包含堿金屬鹽的氧化劑，來形成第二沉淀物； 將所述第二沉淀物和水混合形成混合液； 通過以下形成分散有氧化石墨烯的分散液:對所述混合液施加超聲波或機械攪拌所述混合液，使所述氧化石墨烯從氧化石墨分離，所述氧化石墨為所述第二沉淀物中包含的并且被氧化的石墨；以及 將所述分散液、堿性溶液及有機溶劑混合，并使所述分散液所包含的氧化石墨烯和所述堿性溶液所包含的堿相互起反應，來形成氧化石墨烯鹽。
2.根據權利要求1的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
3.根據權利要求1的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
4.根據權利要求1的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
5.根據權利要求1的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙 醇。
6.一種形成氧化石墨烯鹽的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和氧化劑混合，來形成包含具有氧化石墨及所述氧化劑的第一沉淀物的第一混合液； 從所述第一混合液收集所述第一沉淀物，然后使用酸性溶液從所述第一沉淀物去除所述氧化劑，來形成包含所述氧化石墨的第二沉淀物； 將所述第二沉淀物和水混合，然后對混合液施加超聲波或機械攪拌所述混合液，使氧化石墨烯從所述氧化石墨分離，來形成分散有所述氧化石墨烯的第二混合液；以及 將堿性溶液及有機溶劑與所述第二混合液混合，并使所述第二混合液所包含的氧化石墨烯和堿相互起反應來使氧化石墨烯鹽沉淀，收集所述氧化石墨烯鹽。
7.根據權利要求6的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
8.根據權利要求6的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
9.根據權利要求6的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
10.根據權利要求6的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙醇。
11.一種形成氧化石墨烯鹽的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和包含堿金屬鹽的氧化劑混合，來形成第一沉淀物； 使用酸性溶液使所述第一沉淀物所包含的所述包含堿金屬鹽的氧化劑電離，并從所述第一沉淀物去除所述包含堿金屬鹽的氧化劑，來形成第二沉淀物；將所述第二沉淀物和水混合，然后混合堿性溶液及有機溶劑，使通過氧化所述第二沉淀物所包含的所述石墨而形成的氧化石墨與所述堿性溶液起反應，來形成包含氧化石墨鹽的第三沉淀物；以及 將所述第三沉淀物和水混合，使氧化石墨烯鹽從所述第三沉淀物所包含的所述氧化石墨鹽分離，來形成氧化石墨烯。
12.根據權利要求11的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
13.根據權利要求11的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
14.根據權利要求11的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
15.根據權利要求11的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙醇。
16.一種形成氧化石墨烯鹽的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和氧化劑混合，來形成包含具有氧化石墨及所述氧化劑的第一沉淀物的第一混合液； 從所述第一混合液收集所述第一沉淀物，然后使用酸性溶液從所述第一沉淀物去除所述氧化劑，來形成包含所述氧化石墨的第二沉淀物； 將所述第二沉淀物和水混合，然后混合堿性溶液及有機溶劑，使所述第二沉淀物所包含的所述氧化石墨和堿起反應，來形成包含氧化石墨鹽的第三沉淀物；以及 將所述第三沉淀物和水混合，然后對混合液施加超聲波或機械攪拌所述混合液，使氧化石墨烯鹽從所述第三沉淀物所包含的所述氧化石墨鹽分離，形成分散有所述氧化石墨烯鹽的第二混合液，并收集所述第二混合液所包含的所述氧化石墨烯鹽。
17.根據權利要求16的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
18.根據權利要求16的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
19.根據權利要求16的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
20.根據權利要求16的形成氧化石墨烯鹽的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙醇。
21.—形成種石墨烯的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和包含堿金屬鹽的氧化劑混合，來形成第一沉淀物； 使用酸性溶液使所述第一沉淀物所包含的所述包含堿金屬鹽的氧化劑電離，并從所述第一沉淀物去除所述包含堿金屬鹽的氧化劑，來形成第二沉淀物； 將所述第二沉淀物和水混合形成混合液； 通過以下形成分散有氧化石墨烯的分散液:對所述混合液施加超聲波或機械攪拌所述混合液，使所述氧化石墨烯從氧化石墨分離，所述氧化石墨為所述第二沉淀物中包含的并且被氧化的石墨；將所述分散液、堿性溶液及有機溶劑混合，并使所述分散液所包含的氧化石墨烯和所述堿性溶液所包含的堿相互反應，形成氧化石墨烯鹽；以及通過將所述氧化石墨烯鹽還原來形成石墨烯。
22.根據權利要求21的形成石墨烯的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
23.根據權利要求21的形成石墨烯的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
24.根據權利要求21的形成石墨烯的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
25.根據權利要求21的形成石墨烯的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙醇。
26.一種形成石墨烯的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和氧化劑混合，來形成包含具有氧化石墨及所述氧化劑的第一沉淀物的第一混合液； 從所述第一混合液收集所述第一沉淀物，然后使用酸性溶液從所述第一沉淀物去除所述氧化劑，來形成包含所述氧化石墨的第二沉淀物； 將所述第二沉淀物和水混合，然后對混合液施加超聲波或機械攪拌所述混合液，使氧化石墨烯從所述氧化石墨分離，來形成分散有所述氧化石墨烯的第二混合液； 將堿性溶液及有機溶劑與所述第二混合液混合，并使所述第二混合液所包含的氧化石墨烯和堿相互起反應來使氧化石墨烯鹽沉淀，收集所述氧化石墨烯鹽；以及通過將所述氧化石墨烯鹽還原來形成石墨烯。
27.根據權利要求26的形成石墨烯的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
28.根據權利要求26的形成石墨烯的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
29.根據權利要求26的形成石墨烯的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
30.根據權利要求26的形成石墨烯的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙醇。
31.一種形成石墨烯的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和包含堿金屬鹽的氧化劑混合，來形成第一沉淀物； 使用酸性溶液使所述第一沉淀物所包含的所述包含堿金屬鹽的氧化劑電離，并從所述第一沉淀物去除所述包含堿金屬鹽的氧化劑，來形成第二沉淀物； 將所述第二沉淀物和水混合，然后混合堿性溶液及有機溶劑，使通過氧化所述第二沉淀物所包含的所述石墨而形成的氧化石墨與所述堿性溶液起反應，來形成包含氧化石墨鹽的第三沉淀物； 將所述第三沉淀物和水混合，使氧化石墨烯鹽從所述第三沉淀物所包含的所述氧化石墨鹽分離，來形成氧化石墨烯；以及 通過將所述氧化石墨烯鹽還原來形成石墨烯。
32.根據權利要求31的形成石墨烯的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
33.根據權利要求31的形成石墨烯的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
34.根據權利要求31的形成石墨烯的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
35.根據權利要求31的形成石墨烯的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙醇。
36.一種形成石墨烯的方法，其包括如下步驟: 通過在溶液中將石墨和氧化劑混合，來形成包含具有氧化石墨及所述氧化劑的第一沉淀物的第一混合液； 從所述第一混合液收集所述第一沉淀物，然后使用酸性溶液從所述第一沉淀物去除所述氧化劑，來形成包含所述氧化石墨的第二沉淀物； 將所述第二沉淀物和水混合，然后混合堿性溶液及有機溶劑，使所述第二沉淀物所包含的所述氧化石墨和堿起反應，來形成包含氧化石墨鹽的第三沉淀物； 將所述第三沉淀物和水混合，然后對混合液施加超聲波或機械攪拌所述混合液，使氧化石墨烯鹽從所述第三沉淀物所包含的所述氧化石墨鹽分離，形成分散有所述氧化石墨烯鹽的第二混合液，并收集所述第二混合液所包含的所述氧化石墨烯鹽；以及 通過將所述氧化石墨烯鹽還原來形成石墨烯。
37.根據權利要求36的形成石墨烯的方法，其中所述氧化劑是硝酸及氯酸鉀；硫酸及高錳酸鉀；或者硝酸、硫酸及氯酸鉀。
38.根據權利要求36的 形成石墨烯的方法，其中所述酸性溶液是鹽酸、稀硫酸或硝酸。
39.根據權利要求36的形成石墨烯的方法，其中所述堿性溶液是氫氧化鈉水溶液、氫氧化鉀水溶液、氨水溶液、甲基胺溶液、乙醇胺溶液、二甲基胺溶液或三甲基胺溶液。
40.根據權利要求36的形成石墨烯的方法，其中所述有機溶劑是丙酮、甲醇或乙醇。
41.以通式(Gl)表示的氧化石墨烯鹽: [化學式I] Cn—A—B (Gl) (在該式中，η為自然數，A表示羰基、羧基和羥基中的任 一個，B表不銨基、氨基或堿金屬)。
42.根據權利要求41的氧化石墨烯鹽，其中石墨烯由所述Cn表示。
【文檔編號】H01M4/62GK103748035SQ201280040240
【公開日】2014年4月23日 申請日期:2012年7月30日 優先權日:2011年8月18日
【發明者】野元邦治, 井上信洋, 湯川干央, 池沼達也 申請人:株式會社半導體能源研究所