一種連續測量釷射氣子體濃度的方法

一種連續測量釷射氣子體濃度的方法
【專利摘要】本發明涉及一種環境中放射性氣溶膠的監測技術，是一種在不更換濾膜條件下有限次連續測量環境中釷射氣子體濃度的方法。本發明通過首次取樣測量待測環境中220Rn子體的濃度然后在不更換濾膜的條件下繼續取樣t0min后通過α粒子探測器測得第j次采樣所得樣品在取樣后[Tj1,Tj2]、[Tj2,Tj3]時間段所發射的8.78MeVα粒子的積分計數、Nj(α)[Tj1,Tj2]、Nj(α)[Tj2,Tj3]；并根據公式(19a)、(19b)計算得出Nj″(α)[Tj1,Tj2]、Nj″(α)[Tj2,Tj3]；然后根據公式(20)計算待測環境中220Rn子體濃度
【專利說明】一種連續測量釷射氣子體濃度的方法

【技術領域】
[0001] 本發明涉及一種環境中放射性氣溶膠的監測技術，是一種在不更換濾膜條件下有 限次連續測量環境中釷射氣子體濃度的方法。

【背景技術】
[0002] 釷射氣（即22°Rn)與氡（即222Rn)同屬于放射性惰性氣體，是天然輻射照射的主要 來源之一，有222Rn的地方幾乎就有22°Rn。但人們對環境中22°Rn及其子體危害的關注要少 得多，這是由于一方面在大多數情況下，22°Rn及其子體所致劑量與222Rn及其子體的相比幾 乎可以忽略（222此、22°1^的衰變立鏈見圖1)，另一方面22°1^半衰期非常短（55.6 8)，環境中 的22°Rn分布不均勻，22°Rn及其子體之間的平衡關系較復雜，正如UNSCEAR 2008報告在給出22°Rn與其子體之間的平衡因子為0. 02 ;同時該報告還指出22°Rn與其子體間的平衡因子受 探測器在室內的位置和室內環境的影響其不確定度很大，導致對22°Rn及其子體水平的測量 和劑量評價較困難。但隨著研究的深入，人們發現環境中22°Rn及其子體所致劑量被低估。 根據UNSCEAR 2000報告，在天然輻射對公眾產生的年有效劑量中，222Rn及其子體的劑量約 占總有效劑量的50%，22°Rn及其子體產生的有效劑量與222Rn及其子體劑量的比例由原來 的6 %提高到9 %。在稀土生產場所及高釷本底地區等特殊環境中，22°Rn及其子體所致劑 量更高，導致在這些特殊環境中的22°Rn及其子體成為天然輻射照射的主要來源。由于環境 中22°Rn及其子體水平隨時間變化，要高質量地估算22°Rn及其子體所致劑量，就必須要進行22°Rn及其子體暴露量的連續（或者累積）監測。由于22°Rn子體的半衰期太長，不能象連續 測量氡子體那樣，采用迭代扣除算法實現在不更換濾膜條件下有限次的連續測量。
[0003] 22°Rn子體的測量是指待測環境空氣中22°Rn的短壽命子體ThB( 212Pb) JhC(212Bi)的 放射性濃度，國內外對其檢測方法做了大量研究：
[0004] 國內從上個世紀50年代便開始進行222Rn及子體的監測研究，22°Rn及其子體水平 測量的研究起步相對較晚，但也開展了大量有益的工作。南華大學劉良軍、肖德濤等基于 能譜法、采用扣除算法研制的222Rn子體連續測量儀，可在不更換濾膜情況下連續測量1? 7天，并通過測量212Po衰變釋放的8. 78MeV a粒子的計數消除22°Rn子體對222Rn子體測量 的干擾，但該儀器采用的迭代扣除算法不能實現22°Rn子體的連續測量。防化研究院的張磊 等研究了一種采用CR-39固體核徑跡探測器的被動沉積測222Rn/22°Rn子體方法，該方法可 以對222Rn/22°Rn子體進行同時測量，但其測量靈敏度易受環境條件影響。南華大學康璽等 通過22°Rn、222Rn子體a能譜測量程序對測量不確定度的分析，獲得了有關采樣時間、測量 時間段、總測量時間與22°Rn、222Rn子體測量不確定度的較清晰的關系，得到了純 22°Rn子體、 純222Rn子體以及混合222Rn、22°Rn子體的優化a能譜法測量程序；對純 22°Rn子體而言只需 測量取樣后2?43min、43?120min的220Rn子體a能譜即可求得220Rn子體ThB (212Pb)、 ThC(212Bi)的濃度值，同時測量時間縮短到2h。南華大學周青芝等則通過研究一種能獲取總 測量周期內任意時段與能區a能譜數據的a能譜數據重建測量方法，解決了空氣中222Rru22°Rn子體水平優化測量中時間段重疊的問題，并在ORTEC八通道a譜儀上實現了空氣中 222Rn、22°Rn子體水平自動、快速及可靠的測量，比對實驗表明優化后的a能譜法比五段法 及Thomas三段法等總a法更為準確、可靠。中國輻射防護研究院基于能量甄別法研制的 CAM-2型系列放射性氣溶膠監測儀是通過機械裝置拉動一長卷濾膜在每次測量結束后自動 更換濾膜實現空氣中包括22°Rn、222Rn子體氣溶膠a和3放射性氣溶膠的活度濃度測量，適 合于空氣中各種長壽命核素形成的放射性氣溶膠的連續監測，由于其不屬于22°Rn、222Rn子 體連續測量儀，所以其結構較復雜、使用維護繁瑣、不易便攜。中國計量研究院利用液體閃 爍儀建立了一種22°Rn/222Rn子體液閃測量方法，并于2013年與南華大學氡湖南省重點實驗 室采用的a能譜標準方法開展了 22°Rn/222Rn子體水平同時測量的比對研究，研究結果表明 液閃方法與標準方法的測量結果符合得比較好。
[0005] 國外在上世紀70年代，德國的Fedder sen等、波蘭的Henschke等研制的氡子體 連續測量儀，采用測量總a計數的方法和迭代扣除算法測量氡子體濃度，具有不更換濾膜 連續測量氡子體的能力，但這些早期子體測量儀不具備甄別22°Rn子體影響的功能。進入上 世紀90年代后，以加拿大的WLx與德國的IXD-BWLM型工作水平監測儀為代表，該型儀器都 是采用半導體a能譜探測系統記錄濾膜上222Rn、22°Rn子體各自的a計數，然后根據實際 測量出的空氣流量實時解微分方程計算222Rn、22°Rn平衡當量濃度。日本的Hattori、Furuta 等研制的氡子體連續測量儀采用a能譜測量技術，通過測量氡子體（218P〇、214P〇)的能譜峰 來計算氡子體及其潛能濃度。這種氡子體測量儀能夠準確測定氡子體及其潛能濃度且具 有甄別22°Rn子體影響的能力，它的連續測量也是通過可靠的機械裝置拉動一長卷濾膜在每 次測量結束后自動更換濾膜完成的，一卷濾膜的測量時間為1個月。此外，還有匈牙利的 Z. Papp, Z. Dezs" 〇等人基于總0計數方法，采用玻璃纖維過濾器通以高速氣流采樣，使用 蓋革-彌勒計數器，實現了混合222Rn、22°Rn子體的高靈敏度、多周期測量，并與總《計數方 法進行比較得出該法對214Pb, 214Bi, 212Pb等子體測量更敏感的結論。
[0006] 綜上所述，目前國內外能夠實現22°Rn子體方便、快速、可靠的連續測量方法和儀器 并不多。在已有的22°Rn子體水平測量方法中，固體核徑跡法結構簡單且不需電源，可實現 長期測量，但只能計算出22°Rn子體的平均濃度，暴露時間通常要3個月以上，且還受測量環 境沉積速度的影響；總a法的測量周期過長（8小時以上），當222Rn子體水平很高時，還需 考慮殘留222Rn子體的干擾，方法誤差比較大，且只能測量瞬時濃度，其響應時間太長，不適 合22°Rn子體水平變化的環境進行現場的連續監測；液體閃爍法雖然具有靈敏度高、抗干擾 能力強、穩定性好等優點，但測量過程復雜，不易實現連續測量且只能在實驗室開展。目前 常用的22°Rn子體水平連續測量裝置主要有加拿大的WLx、德國的IXD-BWLM等工作水平監測 儀，以及德國SARAD公司的222Rn/22°Rn及其子體連續測量儀EQF3120,前兩者雖有操作方便、 區分能量及連續測量等優點，但它需要8h以上才能得到較可靠的222Rn子體濃度及222Rn子 體、22°Rn子體潛能，無法給出22°Rn子體濃度，而EQF3120則只能給出222Rn子體平衡當量濃度 (EEC);還有就是以中國輻射研究院研制的CAM-2型系列放射性氣溶膠監測儀為代表，該類 儀器是通過機械裝置拉動一長卷濾膜在每次測量結束后自動更換濾膜來實現22°Rn、222Rn子 體的連續測量，此類儀器需要高質量的濾膜和傳動裝置以及高密閉性能。它們的缺點是結 構復雜、使用維護繁瑣、不易便攜。因為a能譜法能實現22°Rn子體、222Rn子體的有效甄別， 測量響應時間短，方法誤差相對較小，所以目前大多數測量方法和儀器都采用了 a能譜甄 別方法來實現環境中222Rn、22°Rn子體水平的同時測量。
[0007] 因此，亟需建立一種能實現22°Rn子體水平的便捷、可靠、快速、連續測量新方法，以 滿足特殊場所22°Rn子體水平連續監測的需要，并提高環境22°Rn/222Rn污染水平調查與危害 評價水平。


【發明內容】

[0008] 本發明針對現有技術存在的不足，提供一種在不更換濾膜條件下有限次連續測量 釷射氣子體濃度、并直接給出22°Rn/222Rn子體濃度的方法。本發明能方便地應用于 222Rn子 體和混合22°Rn/222Rn子體的連續測量，同時本發明為研制方便、實用、可靠的新型 22°Rn/222Rn 子體連續測量儀提供了基礎。
[0009] 本發明一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，包括下述步驟：
[0010] 步驟一首次取樣測量待測環境中22°Rn子體的放射性濃度CIm、Cj ftt ;
[0011] 將采樣濾膜首次置于釷射氣流速為V1LAiin的待測環境中，采樣twin后，取出采 樣濾膜并將其置于a粒子探測器中，連續測量[Tn，T12]、[T12，T 13]時間段內，8.78MeVa粒 子的積分計數值 N1 ( a ) [Tn，T12]、N1 ( a ) [Tn，T12];將 N1 ( a ) [Tn，T12]、N1 ( a ) [Tn，T12]代入 式（3)中，得到待測環境中22°Rn子體初始濃度、Ck-;

【權利要求】
1. 一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于，包括下述步驟： 步驟一首次取樣測量待測環境中22°Rn子體的濃度、Chc ; 將采樣濾膜首次置于釷射氣流速為V山/min的待測環境中，采樣twin后，取出采樣濾 膜并將其置于a粒子探測器中，連續測量[Tn，T12]、[T12，T 13]時間段內，8.78MeVa粒子的 積分計數值 N1 ( a ) [Tn，T12]為（a ) [Tn，T12];將 N1 ( a ) [Tn，T12]為（a ) [Tn，T12]代入式（3) 中，得到待測環境中22°Rn子體初始濃度;
式⑶中 V i是首次采樣時杜射氣流速，單位為L/min, E為a粒子探測器的探測效率， n為濾膜的過濾效率， Ka為濾膜的自吸收系數， [Mr1為由采樣時間，測量時間段計算得到的時間因子矩陣的逆矩陣； 步驟二第j次取樣測量以及計算第j次取樣所采集的"新鮮"子體在第j次取樣 后[Tj1, Tj2]、[Tj2, Tj3]時間段所發射的8. 78MeV a粒子的積分計數N " j ( a ) [Tjl, Tj2]、 N" JUKTj2Jj3] 將完成第j_l次采樣測量的濾膜置于釷射氣流速為v，/min的待測環境中，采樣hmin 后，取出采樣濾膜并將其置于a粒子探測器中，連續測量通過a粒子探測器測得第j次 采樣所得樣品在取樣后[TpU、[TpU時間段所發射的8. 78MeV a粒子的積分計數 NjU KTjl, Tj2]、NjU )[Tj2, Tj3];并根據公式（19a)、（19b)計算得出第j次取樣所采集的 "新鮮"子體在第j次取樣后[TjlJj2K [Tj2, Tj3]時間段所發射的8. 78MeV a粒子的積分計 數N" Ja KTjlU、N" JaKI^Tj3]; N;/ j ( a ) [Tjl, Tj2] = Nj ( a ) [Tjl, Tj2] -N/ j ( a ) [Tjl, Tj2] (19a) N" j(a) [TJ2,TJ3] = Nj(Q) [TJ2,TJ3]-N/ j ( a ) [TJ2, Tj3] (19b) 公式（19a)、（19b)中： N'a KTjl, Tj2]、N' JaKTj2, Tj3]分別表示此前j-1次取樣測量殘留在濾膜上的 ThB、ThC最終衰變成ThC'對第j次測量時，Tjl-Tj2, Tj2-Tj3時間段產生的8. 78MeV a粒子積 分計數值； N，」（a ) [Tjl, Tj2]、N'」（a ) [Tj2, Tj3]按以下方法，計算得到： 假設： 忽略同一張濾膜的采樣流率、子體收集效率、自吸收系數、探測效率、能譜峰重疊因子 在多次連續采樣后的變化；則濾膜第j次測量采樣完成后累積在濾膜上的ThB、ThC的累積 活度函數4沐)、4(0表示為
其中、4：/W是此前j_l次測量采樣累積在濾膜上的ThB、ThC衰變到第j次采樣 結束后t時刻的活度，4⑴、4/(0是第j次采樣收集的"新鮮"的ThB、ThC在第j次采樣結 束后t時刻的活度；因"舊"子體ThB、ThC已沒有新的來源，所以4(r)、4%)按時間的衰 變規律，表示如下：
式（6)、式（7)中，A b為ThB原子的衰變常數、A。為ThC原子的衰變常數，t為時間變 量，在本發明中t的取值方式為：在每一次采樣完成時，t自動歸零，所述t的取值范圍為： 當次測量周期采樣完成時至下次測量周期采樣完成時； 由初始條件 t = 〇 時，4?(O) = Ar1Gc)、4?(O) = Ar1 (々），解式（6)、⑵，得 為?'(0的具體表達式如下；
式（8)、式（9)中， h為采樣時間， 是第j-1次測量采樣完成時濾膜上的ThB、ThC的各自的總放射性活 度， 4^(0的計算過程為： 將第j-i次的測量結果代入（1〇)、（Ii)兩式計算得到第j-i次測量采樣完 成時被濾膜收集的"新鮮"釷射氣ThB、ThC兩種子體的活度；
式（10)、（11)中， Vj_i是第j_l次采樣時杜射氣流速，單位為L/min, n為濾膜的過濾效率， tc!為單次采樣時時間； Xb為ThB原子的衰變常數； X。為ThC原子的衰變常數； e為自然底數； 而第j_l次采樣完成時濾膜上收集的ThB、ThC兩種子體的總活度可表示為：
式（14)、（15)中4T(U、4T1(匕）分別表示前j-2次測量采樣收集的ThB、ThC兩 種子體衰變到第j_l次測量采樣完成時的活度，其表達式分別為式（16)、式（17);
其中 T' M是表示第j_2次測量到第j-1次測量的間隔時間； h為單次采樣時時間； Xb為ThB原子的衰變常數； X。為ThC原子的衰變常數； e為自然底數； 在式（16)、（17)中令j-1 = j，計算得到4/RK(2；)，然后將4/(2；)、?)代入 式（18)中，
公式（18)中，A b為ThB原子的衰變常數、A。為ThC原子的衰變常數，E為a粒子探 測器的探測效率，Ka為濾膜的自吸收系數； 當式（18)中的朽=,+，即可計算出計算得出前j-1次殘 留在濾膜上的ThB、ThC最終衰變成ThC'對第j次測量時T1-T2時間段產生的a粒子積分 計數值 N'a KTjl, Tj2]; 當式（18)中的fW，即可計算出計算得出前j-1次殘 留在濾膜上的ThB、ThC最終衰變成ThC'對第j次測量時T2-T3時間段產生的a粒子積分 計數值 N' JaKTj2Jj3]; 將計算得到的N' JaKTjlHN'代入公式（17a)、（17b)中，得到 N"八 a) [TjlJj2KN" jU) [T2, T3]; 步驟三 將步驟二所得N" jUKTpTphN" jUKH]代入公式（20)中，計算得出第j次 采樣時，待測環境中22°Rn子體濃度;
式（20)中， N"八a ) [Tp U表示第j次采樣所得新鮮22°Rn子體在[Tp U檢測時間段所得的 8. 78MeVa粒子的積分計數值； N" [T2, T3]表示第j次采樣所得新鮮22°Rn子體在[TpU檢測時間段所得的 8. 78MeVa粒子的積分計數值； V」是第j次采樣時的流率，單位為L/min， E為a粒子探測器的探測效率， n為濾膜的過濾效率， Ka為濾膜的自吸收系數， [MjF1為由第j次采樣時間，測量時間段計算得到的時間因子矩陣的逆矩陣。
2. 根據權利要求1所述的一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Vj的取值范圍為2-10L/min。
3. 根據權利要求1所述的一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Tjl為第j次取樣結束后，進行測量時，距離第j次開始測量的時間，其取值為〇_2min中的任意 一個值。
4. 根據權利要求1所述的一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Tj2為為第j次取樣結束后，進行測量時，距離第j次開始測量的時間，其取值為30-60min中的 任意一個值。
5. 根據權利要求1所述的一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Tj3為為第j次取樣結束后，進行測量時，距離第j次開始測量的時間，其取值為90-300min中 的任意一個值。
6. 根據權利要求1所述的一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：單次測 量的周期為2-5小時。
7. 根據權利要求1所述的一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：一張濾 膜的使用壽命為1-7天。
8. 根據權利要求1所述的一種連續測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述h 為 5_30min。
【文檔編號】G01T1/167GK104360370SQ201410633222
【公開日】2015年2月18日 申請日期:2014年11月11日 優先權日:2014年11月11日
【發明者】肖德濤, 吳喜軍, 夏曉彬, 趙桂芝, 蔡軍, 單健, 涂傳火, 李志強 申請人:南華大學