包括釓釔鎵鋁石榴石的中子檢測設備及其使用方法

包括釓釔鎵鋁石榴石的中子檢測設備及其使用方法
【專利摘要】本發明公開了一種包括釓釔鎵鋁石榴石的中子檢測設備及其使用方法。所述中子檢測設備可以包括一種具有化學式Gd3(1-x)Y3xAl5(1-y)Ga5yO12的閃爍體。在一個實施方案中，x是至少約0.05并且不大于約0.5，而y是至少約0.05并且不大于約0.95。該閃爍體可以有能力響應于與中子的相互作用而發射閃爍光。該中子檢測設備還可以包括一個光學耦合到該閃爍體上的光敏傳感器。
【專利說明】包括釓釔鎵鋁石榴石的中子檢測設備及其使用方法
披露領域
[0001]本披露針對的是一種包括釓釔鎵鋁石榴石的中子檢測設備及其形成方法。
進旦
[0002]基于閃爍體的檢測器用于多種應用中，包括在核物理、石油勘探、場光譜、集裝箱和行李掃描、以及醫學診斷方面的研究。當基于閃爍體的檢測器的一個檢測體暴露于粒子輻射中時，閃爍體吸收進入的粒子的能量并進行閃爍，從而以光子形式發射出所吸收的能量。例如，中子檢測器可以在吸收一個中子后發射光子。典型的中子檢測器可以包括中子傳感材料，例如3He、6L1、1(l5^B或157GcL中子傳感材料可以與中子相互作用以產生次級粒子，這些次級粒子與該閃爍體材料相互作用以產生光子。這些光子可以被檢測并轉化為電脈沖，可以通過電子裝置來處理電脈沖并將其記錄為計數，這些計數被傳輸到分析儀器。基于閃爍體的中子檢測器的進一步改進是令人希望的。

【發明內容】

[0003]多個實施方案可能與以下列出的項目中的一個或多個相一致，這些并非用于限制本發明保護范圍。
[0004]項目I。一種中子檢測裝置，包括:
[0005]具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的閃爍體，其中x是至少約0.05并且不高于約0.5，并且y是至少約0.05并 且不高于約0.95，其中該閃爍體能夠響應于與中子的相互作用而發射閃爍光；以及
[0006]一個光學耦合到該閃爍體上的光敏傳感器。
[0007]項目2。一種方法，包括:
[0008]在一個中子檢測設備處接收中子福射,該中子福射設備包括:
[0009]具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的閃爍體，其中x是至少約0.05并且不高于約0.5，并且J是至少約0.05并且不高于約0.95 ；以及
[0010]一個光學耦合到該閃爍體上的光敏傳感器；
[0011]響應于由該閃爍體捕獲一個中子而發射閃爍光；并且
[0012]響應于接收到該閃爍光或者其衍生物，在該光敏傳感器處產生一個電脈沖。
[0013]項目3。如項目2中所述的方法，進一步包括將快中子轉換成熱中子。
[0014]項目4。如項目I至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中X是至少約0.09、至少約0.18、至少約0.26、或至少約0.38。
[0015]項目5。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中X是不高于約0.44、不高于約0.32、不高于約0.21、或不高于約0.12。
[0016]項目6。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中I是至少約0.15、至少約0.36、至少約0.58、或至少約0.76。
[0017]項目7。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中y是不高于約0.85、不高于約0.64、不高于約0.46、或不高于約0.27。[0018]項目8。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括一種活化劑，該活化劑包括Ce、Pr、Tb、或其組合。
[0019]項目9。如項目8所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體可以包括至少約100原子百萬分率(ppm)的Ce、至少約300原子ppm的Ce、至少約600原子ppm的Ce、或至少約1100 原子 ppm 的 Ce。
[0020]項目10。如項目8所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括不高于約1.5原子％的Ce、不高于約0.8原子％的Ce、或不高于約0.1原子％的&。
[0021]項目11。如項目8到10中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該活化劑替代了該閃爍體的一部分Gd、一部分Y，或一部分的Gd和Y兩者。
[0022]項目12。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備進一步包括一種被布置在該閃爍體與該光敏傳感器之間的光學耦合材料。
[0023]項目13。如項目12所述的中子檢測設備或方法，其中該光學耦合材料包括一種有機聚合物。
[0024]項目14。如項目13所述的中子檢測設備或方法，其中該有機聚合物包括硅酮橡膠、環氧樹脂、塑料、或其任何組合。
[0025]項目15。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器包括一個光電二極管、光電倍增管、硅光電倍增器、雪崩光電二極管、混合光電倍增管、或其任何組合。
[0026]項目16。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備包括一種中子調節劑，用于將快中子轉換成熱中子。
[0027]項目17。如項目16所述的中子檢測設備或方法，其中該中子調節劑包括烴。
[0028]項目18。如項目17所述的中子檢測設備或方法，其中該烴包括聚烯烴或聚丙烯酸酯。
[0029]項目19。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備包括一個波長偏移器，以便將該閃爍光的波長偏移到一種衍生光的波長，該衍生光具有與該閃爍光的波長相比更長的波長。
[0030]項目20。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備包括多個含有該閃爍體的層。
[0031]項目21。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍光具有至少約350nm、至少約390nm、至少約420nm、至少約450nm、至少約485nm、或至少約540nm的發
射最大值。
[0032]項目22。如項目I至20中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍光具有不高于約710nm、不高于約605nm、不高于約500nm、不高于約470nm、不高于約430nm的發射
最大值。
[0033]項目23。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體具有的孔隙度是不高于約IOvol%、不高于約7νο1%、不高于約4νο1%、或不高于約Ivol%。
[0034]項目24。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器具有至少約8 %、至少約18 %、至少約24%、或至少約32 %的量子效率。
[0035]項目25。如項目I到23中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器具有不高于約48%、不高于約41 %、不高于約36%、或不高于約28%的量子效率。
[0036]項目26。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括多個相。
[0037]項目27。如項目26所述的中子檢測設備或方法，其中該多個相可以包括一個陶瓷相和至少一個非晶的次級相。
[0038]項目28。如項目27所述的中子檢測設備或方法，其中該至少一個次級相可以包括無定形相。
[0039]項目29。如項目I到25中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括
單一的相。
[0040]項目30。如以上項目中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器被配置成用于檢測具有至少約500nm的發射最大值的特定的閃爍光。
[0041]項目31。如項目I所述的中子檢測設備，進一步包括電子器件，該電子器件被配置為為采用脈沖形狀辨識來以區分由該閃爍體捕獲的伽馬射線與由該閃爍體捕獲的中子。
[0042]項目32。一種方法，包括:
[0043]形成一種或多種起始材料粉末；
[0044]將該一種或多種起始材料粉末混合，以形成一種混合物；
[0045]將該混合物成形為一個生坯；并且
[0046]熱處理該生坯以形成一個具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的閃爍體，其中x是至少約0.05并且不高于約0.5，并且y是至少約0.05并且不高于約0.95，并且其中該閃爍體能夠響應于與中子的相互作用而發射閃爍光。
[0047]項目33。如項目32所述的方法，其中該一種或多種起始材料粉末是經由溶液燃燒方法或沉淀方法形成的。
[0048]項目34。如項目32或33所述的方法，其中該一種或多種起始材料粉末的顆粒具有的比表面積是至少約7.0m2/g、至少約13.lm2/g、或至少約18.4m2/g。
[0049]項目35。如項目32或33所述的方法，其中該一種或多種起始材料粉末的顆粒是不高于約21.9m2/g、不高于約19.4m2/g、不高于約17.7m2/g。
[0050]項目36。一種X射線檢測設備，包括:
[0051]具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的一個閃爍體，其中x是至少約0.05并且不高于約0.5，并且y是至少約0.05并且不高于約0.95，其中該閃爍體能夠響應于與X射線的相互作用而發射閃爍光；以及
[0052]一個光學耦合到該閃爍體上的光敏傳感器。
附圖簡要說明
[0053]多個實施方案通過實例展示出但不局限于這些附圖。
[0054]圖1是一個簡圖，展示了一個中子檢測設備的具體實施方案。
[0055]圖2是一個流程圖，展示了以閃爍體材料來檢測中子的方法。
[0056]圖3是一個流程圖，展示了根據一個實施方案用于制造閃爍體的方法。
[0057]圖4是一種(GdQ.5，Y0.5) 203:Ce粉末的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像。
[0058]圖5是Al2O3粉末的SEM圖像。
[0059]圖6是使用氨水溶液沉淀的Ga2O3粉末的SEM圖像。[0060]圖7是使用碳酸氫銨溶液沉淀的Ga2O3粉末的SEM圖像。
[0061]圖8是具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012:Ce的閃爍體的多個樣品的圖像。
[0062]在不同的圖中使用相同的參考符號表示相似的或相同的事項。
[0063]熟練的技術人員理解，在這些圖中的元件是為簡單和清楚起見而展示的并且不是必須按比例繪制。例如，在這些圖中某些元件的尺寸可以相對于其他元件被放大以幫助提高對本發明的實施方案的理解。在不同的圖中使用相同的參考符號表示相似的或相同的事項。
詳細說明
[0064]提供與這些附圖相結合的以下說明用來幫助理解在此披露的傳授內容。以下討論將集中在這些傳授內容的具體實現方式和實施方案上。提供這種集中是用來幫助描述這些傳授內容并且不應該被解釋為是對這些傳授內容的范圍或適用性的一種限制。
[0065]如在此所用的，術語“包括(comprises) ”、“包括了(comprising) ”、“包含(includes) 包含了(including) ”、“具有(has)”、“具有了(having) ” 或它們的任何其他變形均旨在覆蓋一種非排他性的涵蓋意義。例如，包括一系列特征的一種工藝、方法、物品、或裝置并非必須僅限于那些特征，而是可以包括未明確列出的其他特征或這種工藝、方法、物品、或裝置所固有的其他特征。另外，除非有相反意義的明確陳述，“或者”指的是一種包含性的或者而不是一種排他性的或者。例如，條件A或B是通過以下的任一項而得到滿足:A是真(或者存在)且B是假(或者不存在)，A是假(或者不存在)且B是真(或者存在)，并且A和B均為真(或者存在)。
[0066]使用“一種/ 一個(a/an)”來描述在此說明的要素和組成部分。這樣做僅是為了方便并且為了給出本披露 的實施方案范圍的一般性意義。這種說法應該被理解為包括一個或至少一個，并且單數還包括復數，或反之亦然，除非它清楚地是另有所指。
[0067]除非另有定義，在此使用的所有技術和科學術語具有與本披露所屬領域的普通技術人員通常理解的相同含義。這些材料、方法和實例僅是解說性的并且無意加以限制。就在此未經說明的范圍而言，關于具體材料和加工行為的許多細節是常規的并且可以在教科書以及閃爍和輻射探測領域之內的其他原始資料中找到。
[0068]圖1是一個簡圖，展示了一個中子檢測設備100的具體實施方案。中子檢測設備100可以包括測井裝置、安全檢查裝置、入境口岸檢測裝置、或另外的適合用于檢測中子的裝置(例如在核反應設施中的中子檢測設備)。此外，中子檢測設備100可以包括一個光敏傳感器101、一個光學接口 103、以及一個閃爍體裝置105。
[0069]光敏傳感器101可以是一個光電二極管、光電倍增管(“PMT”)、硅光電倍增管(“SiPM”)、雪崩光電二極管(“八?0”)、混合？11\或其任何組合。在一個實施方案中，光敏傳感器101可以被配置成用于檢測由閃爍裝置105發射的特定閃爍光或者從此類閃爍光衍生的光。在一個具體的實施方案中，光敏傳感器101可以被配置為檢測閃爍光或衍生光。此外，雖然在圖1中展示的是一個光敏傳感器101，但是該中子檢測設備100可以包括多個光敏傳感器，如一個光敏傳感器陣列。
[0070]光學接口 103可以包括被布置在光敏傳感器101與閃爍裝置105之間的一種光學率禹合材料107。在一個實施方案中，光學稱合材料107可以包括一種有機聚合物或另外的適合的光學耦合材料。例如，光學接口 103可以包括硅酮橡膠、環氧樹脂、塑料、或其任何組合。在另一個實施方案中，光學接口 103可以包括一層或多層的光學稱合材料107。
[0071]光學接口 103還可以包括一個窗口 109，該窗口可任選地聯接到該光敏傳感器101和閃爍裝置105上。在圖1的展示性實施方案中，窗口 109被布置在光學耦合材料107與光敏傳感器101之間。在一個具體的實施方案中，窗口 109可以包括石英或藍寶石。雖然光敏傳感器101、光學接口 103和閃爍裝置105被展示為彼此分離的，但是光敏傳感器101和閃爍裝置105可以各自被適配為聯接到光學接口 103上，其中光學接口 103被布置在光敏傳感器101與閃爍裝置105之間。在其他實施方案中，光學接口 103可以不包括窗口 109。
[0072]閃爍裝置105還可以包括一種閃爍材料111以及沿閃爍材料111的一個或多個側面布置的反射體113。在圖1的展示性實施方案中，閃爍材料111是基本上被反射體113環繞的。在一個具體的實施方案中，反射體113可以包括一個金屬箔、聚四氟乙烯(PTFE)或另一種能夠反射該閃爍材料11所發射的光的適合材料。反射體113可以將光子反射回閃爍材料111中，以便使光子經由閃爍裝置105的與光學接口相鄰的側面而被傳輸到光敏傳感器101。
[0073]在一個實施方案中，中子檢測設備100可以包括比圖1所示更多或更少的部件。例如，閃爍裝置105可以包括一個或多個震動吸收膜、一個或多個穩定機構(例如一個或多個彈簧)、殼體、或其任何組合。中子檢測設備100還可以包括波長偏移器，以便將來自閃爍材料111的閃爍光的波長偏移到衍生光的波長，該衍生光具有比閃爍光更長的波長。此外，中子檢測設備100可以包含被布置在閃爍裝置105與光敏傳感器101之間的一種光學過濾材料。該光學過濾材料可以過濾掉某些波長的閃爍光，使得僅將特定波長的閃爍光提供給光敏傳感器101。
[0074]閃爍材料111可以包括閃爍體和一種或多種另外的材料。在一個實施方案中，該閃爍體可以是一種具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的多晶材料。在一個具體的實施方案中，X可以是至少約0.05并且不大于約0.5，而y可以是至少約0.05并且不大于約0.95。另外，在一個實施方案中，X可以是至少約0.09、至少約0.18、至少約0.26或至少約0.38。在另一個實施方案中，X可以是不大于約0.44、不大于約0.32、不大于約0.21、或不大于約
0.12。另外，y可以是至少約0.15、至少約0.36、至少約0.58、或至少約0.76。在一個實施方案中，y還可以是不大于約0.85、不大于約0.66、不大于約0.46、或不大于約0.27。在一個具體的展示性實施方案中，X可以是約0.5。在另一個具體的展示性實施方案中，X可以是O或者X可以代表痕量的釔。在另一個展示性實施方案中，y可以是不大于約0.66。在另一個實施方案中，閃爍材料111可以包括多個含有該閃爍體的層。
[0075]該閃爍體還可以包括一種活化劑。在一個實施方案中，該活化劑可以包括Ce、Pr、Tb或另一種能夠處于+3或+4價態的適合的元素。另外，該活化劑可以替代該閃爍體的一部分Gd、該閃爍體的一部分Y、或兩者。在一個具體的實施方案中，該活化劑可以包括Ce并且該閃爍體可以包括至少約100原子百萬分率(ppm)的Ce、至少約300原子ppm的Ce、至少約600原子ppm的Ce、或至少約1100原子ppm的Ce。在另一個實施方案中，該閃爍體可以包括不高于約1.5原子％的Ce、不高于約0.8原子％的Ce、或不高于約0.1原子％的Ce。
[0076]該閃爍體可以具有的孔隙度是不高于約IOvol %、不高于約7vol %、不高于約4Vol%、或不高于約lVol%。另外，該閃爍體可以包括多個相。在一個實施方案中，該多個相可以包括一個陶瓷相和至少一個非晶的次級相。在一個具體實施方案中，該至少一個次級相可以包括非晶相。例如，該至少一個次級相可以包括一個具有SiO2的相。在一個替代實施方案中，該閃爍體可以包括單一的相。
[0077]在一個實施方案中，該閃爍材料111可以包括一種中子傳感材料。該中子傳感材料可以包括157GcL在一個具體實施方案中，該中子傳感材料的至少一部分可以是與該閃爍體分離的。例如，閃爍材料111可以包括多個層，其中這些層的一部分包含該閃爍體并且這些層的另一部分包含一種中子傳感材料。
[0078]閃爍材料111還可以包括一種中子調節劑，用于將快中子轉換成熱中子。快中子到熱中子的轉換可以增強由中子檢測設備100進行的中子檢測。在一個實施方案中，該中子調節劑可以包括烴。在一個具體實施方案中，該烴可以包括聚烯烴或聚丙烯酸酯，如聚甲基丙烯酸甲酯。在另一個實施方案中，該烴可以包括聚乙烯，如高密度聚乙烯。在另一個實施方案中，該烴可以包括聚丙烯，如高密度聚丙烯。
[0079]光敏傳感器101可以接收由閃爍材料111發射的閃爍光的光子。在一個具體實施方案中，當閃爍材料111暴露于次級粒子中時，光敏傳感器101可以接收閃爍光的光子，這些次級粒子是在閃爍材料111的中子傳感材料暴露于中子中時產生的。當光敏傳感器101接收來自閃爍裝置105的光子時，光敏傳感器101可以基于從閃爍裝置105接收的光子數目來產生電脈沖。光敏傳感器101可以將電脈沖提供給電子器件115，這些電子器件是電聯接到光敏傳感器101上的。
[0080]在一個具體實施方案中，光敏傳感器101可以具有至少約8%、至少約18%、至少約24%、或至少約32%的量子效率。另外，光敏傳感器101可以具有不高于約48%、不高于約41 %、不高于約36 %、或不高于約28 %的量子效率。在一個實施方案中，該量子效率可以在一個特定的波長或一個特定的波長范圍處測定。例如，在一個實施方案中，該量子效率可以是在約550nm的波長處測量。
[0081]在一個實施方案中，由閃爍材料111發射的閃爍光可以具有至少約350nm、至少約390nm、至少約460nm、至少約485nm、或至少約540nm的發射最大值。在另一個實施方案中，由閃爍材料111發射的閃爍光可以具有不高于約710nm、不高于約605nm、不高于約500nm、不高于約470nm、不高于約430nm的發射最大值。
[0082]在一個實施方案中，光敏傳感器101可以被選擇為匹配該閃爍光或其衍生物的發射最大值。例如，光敏傳感器101的材料、光敏傳感器101的類型或兩者可以造成光敏傳感器101對于特定波長的輻射是靈敏的。因此，為了提供適當的量子效率，基于由閃爍材料111發射的閃爍光的波長、基于由閃爍材料111發射的閃爍光所衍生的光的波長、或者其組合，可以在中子檢測設備100中包括一種特定的光敏傳感器101。在一個具體實施方案中，光敏傳感器101可以被配置為檢測具有至少約500nm的發射最大值的閃爍光或衍生光。在一個替代實施方案中，在中子檢測設備100中可以包括閃爍材料111或特定的光學過濾材料，以產生閃爍光或其衍生光，該光具有的發射最大值對應于與光敏傳感器101的靈敏度相匹配的波長。
[0083]由光敏傳感器101響應于對閃爍光的感測而產生的電脈沖可以通電子器件115進行成形、數字化、分析、或者其任何組合，以提供在光敏傳感器101處接收的光子的計數或其他信息。在一個具體實施方案中，電子器件115可以將響應于與伽馬射線的相互作所發射的光子同響應于與中子的相互作用所發射的光子區分開。在一個展示性實施方案中，這些電子器件采用一種脈沖形狀辨識方法、能量辨識方法、另外的適合的方法、或其組合，來將與伽馬射線相關的信號同與中子相關的信號區分開。電子器件115可以包括一個放大器、預放大器、鑒別器、模擬至數字信號轉換器、光子計數器、另一個電子部件、或它們的任何組合。光敏傳感器101可以被容納在一個管或殼體中，該管或殼體由一種能夠保護該光敏傳感器101、電子器件115、或其組合的材料制成，例如一種金屬、金屬合金、其他材料、或它們的任何組合。
[0084]雖然關于圖1的展示性實施方案該閃爍材料111被描述為中子檢測設備100的一部分，但是在一個實施方案中，閃爍材料111還可以用在另一類的輻射檢測設備中，如X射線檢測設備中。在另一個實施方案中，閃爍材料111可以被包括在一個Phoswich探測器內。例如，閃爍材料111可以與一種伽馬射線檢測材料或X射線檢測材料一起被包括在該Phoswich探測器中。在一個具體的實施方案中，閃爍材料111可以具有適當的厚度以便被配置為Phoswich探測器的中子屏障。
[0085]圖2是一個流程圖，展示了以閃爍材料來檢測中子的方法200。在201，中子檢測設備接收中子輻射。在一個實施方案中，中子輻射可以通過一個中子源來產生。該中子輻射可以包括多個中子。該中子源可以包括核反應器、測井設備、或在一個進入點處的材料。在一個實施方案中，該中子檢測設備可以包括一種中子調節劑，用以將從中子源接收的快中子在達到閃爍體之前轉換為熱中子。在一個展示性實施方案中，該中子檢測設備可以包括圖1的中子檢測設備100。
[0086]在203，閃爍體響應于在該閃爍體中捕獲到中子而發射出閃爍光。該閃爍體可以具有以下組成，該組成是使得該閃爍體在接收到一個目標輻射(例如中子輻射)時發射閃爍光。在一個具體實施方案中，該閃爍體可以包括具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的禮釔鋁石榴石，其中X是至少約0.05并且不高于約0.5，并且y是至少約0.05并且不高于約
0.95。在一個實施方案中， 該閃爍體可以是與圖1中的閃爍材料111的閃爍體相同的。該閃爍光可以包括多個光子并且可以具有一個或多個發射最大值。例如，該閃爍光可以具有在至少約350nm且不高于約700nm的范圍內的發射最大值。
[0087]在一個實施方案中，該閃爍光可以是響應于次級粒子與閃爍體之間的相互作用而發射出的。例如，該中子檢測設備可以包括一種中子傳感材料，該材料響應于與中子的相互作用而產生次級粒子。中子與中子傳感材料之間的相互作用可以包括中子捕獲、中子吸收、或其組合。此外，這些次級粒子可以包括α粒子、氣核粒子、氣核粒子、電子、或其任何組合。在一個具體實施方案中，該中子傳感材料可以是Gd。在一個展TjV注實施方案中，該中子傳感材料可以包括155GcU157Gd或兩者。當一個熱中子與155Gd或157Gd相互作用時，除伽馬射線之外還產生了具有約70keV能量的轉換電子。
[0088]在一個實施方案中，該中子傳感材料可以是該中子檢測設備的閃爍體的一部分。在一個替代實施方案中，該中子傳感材料可以是與閃爍體分離的。
[0089]在一個替代實施方案中，該中子檢測設備可以包括+?,Β、另外的適合的中子檢測材料、或其組合。在一個實施方案中，除157Gd之外，在該中子檢測設備中還可以包括6L1、kiB或其他適合的中子檢測材料。在一個具體的實施方案中，在該中子檢測設備中，可以將另外的中子傳感材料與157Gd分離地布置，如在與該閃爍體分離的一個層中。
[0090]在205，在光敏傳感器處響應于接收該閃爍光而產生了一個電脈沖。在另一個實施方案中，該光敏傳感器可以響應于接收到該閃爍光的衍生物而產生電脈沖。例如，該中子檢測設備可以包括一個波長偏移器，以便將該閃爍光的光子的波長偏移到更長的波長并且產生該閃爍光的衍生物。在另一個實例中，該閃爍光的衍生物可以是由一個光學過濾器產生的，該過濾器抑制了某些波長的輻射通過而允許其他波長的輻射穿過。該中子檢測設備還可以包括用于分析該光敏傳感器所產生的電脈沖的電子器件。例如，這些電子器件可以被配置為采用脈沖形狀辨識來以區分由閃爍體捕獲的伽馬射線與由閃爍體捕獲的中子。
[0091]圖3是一個流程圖，展示了根據一個實施方案用于制造閃爍體的方法300。該閃爍體可以具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012，其中x是至少約0.05并且不高于約0.5，并且I是至少約0.05并且不高于約0.95。該閃爍體可以有能力響應于與中子的相互作用、響應于與由中子產生的次級粒子的相互作用、或其組合而發射閃爍光。
[0092]在301，方法300可以包括形成一種或多種起始材料粉末。在303，起始材料粉末可以通過溶液燃燒方法進行制造。在一個具體實施方案中，對應于化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5yO12的粉末可以經由溶液燃燒方法生產。在另一個實施方案中，Ga2O3粉末可以經由溶液燃燒方法生產。溶液燃燒方法可以包括一種混合物的放熱反應，該混合物包括一種或多種氧化劑、有機燃料、以及水。在一個實施方案中，該一種或多種氧化劑可以包括金屬硝酸鹽、硝酸銨、高氯酸銨、或其任何組合。該燃料可以包括尿素(CH4N2O)、碳酰肼(CH6N4)、甘氨酸(C2H5NO2)、或其組合。在一個具體實施方案中，該溶液燃燒反應可以在不高于約500°C的溫度下引發。可以使用馬弗爐或熱板來將該混合物加熱到燃燒反應起始溫度。在發生燃燒反應之前，可以將該混合物加熱至少約15秒、至少約I分鐘、或至少約3分鐘。在另一個實施方案中，在發生溶液燃燒反應之前，可以將該混合物加熱不高于約15分鐘、不高于約7分鐘、不高于約5分鐘、或不高于約2分鐘。
[0093]在305，起始材料粉末可以經由沉淀方法來生產。例如，可以由沉淀方法形成一種或多種Ga2O3粉末。在一個實施方案中，可以通過使用氨水溶液進行沉淀來形成Ga2O3粉末。在另一個實施方案中，可以通過使用碳酸氫銨溶液進行沉淀來形成Ga2O3粉末。在另一個實施方案中，可以經由共沉淀方法來生產(Gd，Y)203:Ce粉末。
[0094]這些起始材料還可以包括一種或多種另外的粉末，如Al2O3粉末。另外，這些起始材料包括一種活化劑，如Ce。在另一個實施方案中，這些起始材料可以包括燒結助劑(例如四乙基正硅酸鹽)、其他添加劑、或其組合。
[0095]在一個實施方案中，這些起始材料粉末的顆粒可以具有至少約0.065微米、至少約0.140微米、至少約0.225微米、或至少約0.310微米的DlO值。在另一個實施方案中，這些起始材料粉末的顆粒的DlO值可以是不高于約0.600微米、不高于約0.460微米、或不高于約0.380微米。另外，這些起始材料粉末的顆粒可以具有至少約0.10微米、至少約0.55微米、至少約0.90微米、或至少約1.30微米的D50值。起始材料粉末的顆粒的D50值也可以是不高于約1.73微米、不高于約1.40微米、或不高于約1.15微米。在另一個實施方案中，這些起始材料粉末的顆粒可以具有至少約0.180微米、至少約0.95微米、至少約1.40微米、或至少約2.90微米的D90值。起始材料粉末的顆粒的D90值也可以是不高于約4.80微米、不高于約3.90微米、或不高于約3.10微米。在另一個實施方案中,這些起始材料粉末的顆粒的比表面積可以是至少約7.0m2/g、至少約13.lm2/g、或至少約18.4m2/g。起始材料粉末的顆粒的比表面積也可以是不高于約21.9m2/g、不高于約19.4m2/g、不高于約17.7m2/g°
[0096]在307，可以將起始材料混合，如經由球磨機。在一個具體的實施方案中，可以在混合之前將這些起始材料粉末稱重。
[0097]在309，可以將該混合物成形為生坯，如經由冷模壓、冷等靜壓、或其組合。在冷等靜壓過程中，混合物可以在約ISOMPa到約220MPa的范圍內進行壓制。
[0098]在311，該生坯可以經受一次或多次熱處理，如燒結、熱等靜壓、或其組合。在一個實施方案中，該生坯可以經受真空燒結過程，其溫度在約1700°C到約1750°C的范圍內，持續時間在約4小時到約12小時的范圍內。真空燒結可以在約10_4Pa到約10_3Pa范圍內的壓力下進行。在另一個實施方案中，該生坯可以經受熱等靜壓，其溫度在約1300°C到約1500°C的范圍內，壓力在約50MPa到約IOOMPa的范圍內。
[0099]在313，熱處理之后，該生坯可以經受一個或多個后處理操作，如干燥、固化、成形、或其組合，以便形成將要在中子檢測設備(如圖1的中子檢測設備100)中使用的閃爍體。
[0100]如在此所述而形成的閃爍體包括一定量的157Gd,它用作中子傳感材料并且參與閃爍光的發射。因此，包括根據在此描述的實施方案所形成的閃爍體的中子檢測設備可以在中子檢測方面提供改進的效率，這是因為中子傳感材料(即157Gd)的含量相對于原先的中子檢測設備有所增大。此外，在中子檢測設備的閃爍體中采用中子傳感材料降低了生產中子檢測設備的成本，因為該中子檢測設備不包括分離的閃爍體和中子傳感材料。另外，如在此描述而形成的閃爍體可以具有改進的中子檢測作用，因為光輸出在約50000光子/MeV的數量級上、衰減時間在約50-60ns的范圍內、并且能量分辨率在662keV時小于5%。
鍾
[0101]在此說明的這些概念將會在以下實例中進一步進行說明，這些并沒有限制在權利要求書中說明的本發明的范圍。為了方便起見，在該實例部分中的數值可以是近似的或四舍五入的。
[0102]閃爍體可以用先前描述的方法進行制備。具體而言，閃爍體可以用(Gda5，Υα 5) 203:Ce、Al2O3和Ga2O3的粉末制備。這些粉末的顆粒的特征包含在表I中。(Gd0.5,Y0.5) 203: Ce和Ga2O3粉末是通過沉淀方法制備的。確切地說，Ga2O3AW粉末是通過將氨水(AW)溶液沉淀到Ga (NO3) 3和GaCl3的溶液中而產生的，而Ga2O3 (AHC)粉末是通過將Ga (NO3) 3和GaCl3的溶液沉淀到碳酸氫銨溶液中而產生的。Ga (NO3)3溶液和GaCl3溶液是通過在王水中溶解金屬Ga產生的。王水是硝酸和鹽酸的混合物。將Ga2O3 (AW)和Ga2O3 (AHC)粉末在約930°C到約970°C范圍內的溫度下煅燒在約1.8小時到約2.2小時范圍內的時長。
[0103](Gd0 5, Ya 5) 203:Ce粉末是通過共沉淀方法形成的。該共沉淀方法包括將一定量的沉淀劑(如氨水溶液或碳酸氫銨溶液)與Y (NO3) 3、Gd (NO3) 3和Ce (NO3) 3的混合物合并，以形成一種沉淀物前體溶液。隨后將該沉淀物前體溶液過濾以形成濕餅并隨后干燥。將(Gda5，YQ.5) 203:Ce濕餅在約930°C到約970°C范圍內的溫度下煅燒在約1.8小時到約2.2小時范圍內的時長。
表I
【權利要求】
1.一種中子檢測設備，包括: 具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的閃爍體，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且Y是至少0.05并且不高于0.95，其中該閃爍體能夠響應于與中子的相互作用而發射閃爍光；以及 一個光學耦合到該閃爍體上的光敏傳感器。
2.—種方法，包括: 在一個中子檢測設備處接收中子福射，該中子福射設備包括: 具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的閃爍體，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且I是至少0.05并且不高于0.95 ；以及 一個光學耦合到該閃爍體上的光敏傳感器； 響應于由該閃爍體捕獲一個中子而發射閃爍光；并且 響應于接收到該閃爍光或者其衍生物，在該光敏傳感器處產生一個電脈沖。
3.如權利要求2中所述的方法，進一步包括將快中子轉換成熱中子。
4.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中X是至少0.09、至少.0.18、至少0.26、或至少0.38。
5.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中X是不高于0.44、不聞于0.32、不聞于0.21、或不聞于0.12。
6.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中I是至少0.15、至少.0.36、至少0.58、或至少0.76。
7.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中I是不高于0.85、不高于0.64、不高于0.46、或不高于0.27。
8.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包含一種活化劑，該活化劑包括Ce、Pr、Tb、或其組合。
9.如權利要求8所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括至少100原子百萬分率(ppm)的Ce、至少300原子ppm的Ce、至少600原子ppm的Ce、或至少1100原子ppm的Ce。
10.如權利要求8所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括不高于1.5原子％的Ce、不高于0.8原子％的Ce、或不高于0.1原子％的Ce
11.如權利要求8所述的中子檢測設備或方法，其中該活化劑替代了一部分Gd、一部分Y，或一部分的Gd和Y兩者。
12.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備進一步包括一種布置在該閃爍體與該光敏傳感器之間的光學耦合材料。
13.如權利要求12所述的中子檢測設備或方法，其中該光學耦合材料包括一種有機聚合物。
14.如權利要求13所述的中子檢測設備或方法，其中該有機聚合物包括硅酮橡膠、環氧樹脂、塑料、或其任何組合。
15.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器包括一個光電二極管、光電倍增管、硅光電倍增器、雪崩光電二極管、混合光電倍增管、或其任何組合。
16.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備包括一種中子調節劑，用于將快中子轉換成熱中子。
17.如權利要求16所述的中子檢測設備或方法，其中該中子調節劑包括烴。
18.如權利要求17所述的中子檢測設備或方法，其中該烴包括聚烯烴或聚丙烯酸酯。
19.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備包括一個波長偏移器，以便將該閃爍光的波長偏移到一種衍生光的波長，該衍生光具有與該閃爍光的波長相比更長的波長。
20.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該中子檢測設備包括多個含有該閃爍體的層。
21.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍光具有至少350nm、至少390nm、至少420nm、至少450nm、至少485nm、或至少540nm的發射最大值。
22.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍光具有不高于710nm、不高于605nm、不高于500nm、不高于470nm、不高于430nm的發射最大值。
23.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體具有的孔隙度是不高于IOvol%、不高于7νο1%、不高于4vol%、或不高于Ivol%。
24.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器具有至少8%、至少18%、至少24%、或至少32%的量子效率。
25.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器具有不高于48%、不高于41%、不高于36%、或不高于28%的量子效率。
26.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括多個相。
27.如權利要求26所述的中子檢測設備或方法，其中該多個相包括一個陶瓷相和至少一個非晶的次級相。
28..如權利要求27所述的中子檢測設備或方法，其中該至少一個次級相包括非晶相。
29.如權利要求1到3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該閃爍體包括單一的相。
30.如權利要求1至3中任一項所述的中子檢測設備或方法，其中該光敏傳感器被配置成用于檢測具有至少500nm的發射最大值的特定閃爍光。
31.如權利要求1所述的中子檢測設備，進一步包括電子器件，該電子器件被被配置成采用脈沖形狀的辨識來區分由該閃爍體捕獲的伽馬射線與由該閃爍體捕獲的中子。
32.—種方法,包括: 形成一種或多種起始材料粉末； 將該一種或多種起始材料粉末混合，以形成一種混合物； 將該混合物成形為一個生坯；并且 熱處理該生坯以形成一個具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的閃爍體，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且y是至少0.05并且不高于0.95，并且其中該閃爍體能夠響應于與中子的相互作用而發射閃爍光。
33.如權利要求32所述的方法，其中該一種或多種起始材料粉末是經由溶液燃燒方法或沉淀方法形成的。
34.如權利要求32或33所述的方法，其中該一種或多種起始材料粉末的顆粒具有的比表面積是至少7.0m2/g、至少13.lm2/g、或至少18.4m2/g。
35.如權利要求32或33所述的方法，其中該一種或多種起始材料粉末的顆粒是不高于21.9m2/g、不高于 19.4m2/g、不高于 17.7m2/g。
36.一種X射線檢測設備，包括: 具有化學式Gd3(1_x)Y3xAl5(1_y)Ga5y012的一個閃爍體，其中x是至少0.05并且不高于0.5，并且y是至少0.05并且不高于0.95，其中該閃爍體能夠響應于與X射線的相互作用而發射閃爍光；以及 一個光學耦合到該閃 爍體上的光敏傳感器。
【文檔編號】G01T3/06GK103713311SQ201210371081
【公開日】2014年4月9日 申請日期:2012年9月28日 優先權日:2012年9月28日
【發明者】彭曉峰, 陳啟偉 申請人:圣戈本陶瓷及塑料股份有限公司