專利名稱：基于4f相位相干成像的泵浦探測方法
技術領域：
本發明涉及一種光子學非線性材料的測量方法，具體涉及一種基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，用于研究非線性吸收和折射關于時間的特性，屬于非線性光子學材料和非線性光學信息處理領域。
背景技術：
隨著光通信和光信息處理等領域技術的飛速發展，非線性光子學材料研究日益重要。光學邏輯、光學記憶、光三極管、光開關和相位復共軛等功能的實現主要依賴于非線性光子學材料的研究進展。光學非線性測量技術是研究非線性光子學材料的關鍵技術之一。目前常用的測量非線性光學參數的方法有Z掃描、基于4f相位相干成像測量、四波混頻、三次諧波非線性干涉法、橢圓偏振法等。除了Z掃描和4f相位相干成像方法以外，其他的測量方法均需兩束或兩束以上激光，光路復雜，而且不能同時測量非線性折射與吸收。
Z掃描方法(Mansoor Sheik-Bahae，Ali A.Said，Tai-Hui Wei，David J.Hagan，E.W.Van Stryland.“Sensitive measurement of optical nonlinearitiesusing a single beam”，IEEE J.Quantum Elect，26，760-769(1990))是目前較常用的單光束測量光學非線性的方法，此方法的優點是光路簡單，可同時測量非線性吸收與折射。但是該方法對激光的空間分布及能量穩定性要求較高。此外還需要樣品在激光傳播的方向移動，需要激光多次激發。另外，Z掃描方法研究材料的光學非線性，在研究納米自組裝超薄膜及其它類的納米材料過程中發現，由于激光脈沖的多次激發，易于造成納米材料光學性質的改變以至于損傷，實驗測量結果往往還需要進行其他實驗來判斷是否可靠。
基于4f相位相干成像測量材料的三階非線性折射率的方法是由GeorgesBoudebs等人于1996年提出(G.Boudebs，M.Chis，and J.P.Bourdin，“Third-order susceptibility measurements by nonlinear image processing”，J.Opt.Soc.Am.B，13，1450-1456(1996))，后來經過幾次改進演變成通過在4f系統入射面上加相位光闌來測量材料的非線性。這個方法是受到澤爾尼克空間濾波實驗中可以將相位變化轉化為光的振幅變化的啟發而提出的。它同Z掃描方法一樣，也屬于光束畸變測量。其基本原理是把非線性樣品放置在一個4f系統的頻譜面上，然后讓激光通過這個4f系統。這樣由于樣品非線性的作用，4f系統出射面上的光強分布就會發生變化。用CCD將變化了的光場空間分布記錄下來，然后配合數值模擬就可以得到材料的非線性折射率。但是在該方法中，在對4f相位成像技術進行理論處理的時候將描述激光脈沖的時間項進行了忽略，僅從空間上進行分析。
實際上，非線性樣品受到泵浦光的激發后處于基態的粒子躍向激發態，粒子布居數分布的變化導致對入射光的非線性吸收和非線性折射響應；在此過程中，粒子布居數隨著時間是不斷變化的，所以對于不同時刻的探測光產生的影響是不同的。在上述基于4f相位相干成像測量方法中，由于對時間項的忽略將導致結果產生比較大的偏差。
發明內容
本發明的目的是提供一種基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，用于非線性光學材料的檢測，在泵浦光激發條件下，采用一束探測激光，實現從空間和時間角度對被檢測材料受激態的非線性參數的分析。
為達到上述目的，本發明采用的技術方案是一種基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于把激光束分為兩束，一束為泵浦光，另一束為探測光，泵浦光經過時間延遲聚焦到待測樣品上，使處于基態的待測樣品產生非線性吸收和非線性折射；所述待測樣品位于探測光的4f系統的焦平面上，泵浦光和探測光的光斑在樣品處空間重疊，泵浦光與探測光光強之比大于101，出射的探測光經透鏡準直和衰減被CCD接收；其測量步驟為 (1)擋住泵浦光路，取走待測樣品，用CCD相機采集一個脈沖圖像，稱為無樣品圖像；擋住泵浦光，放上待測樣品，用CCD相機采集一個脈沖圖像，稱為線性圖像； (2)放出泵浦光，改變泵浦光的時間延遲，連續采集不同延遲時間的探測光圖像； (3)對上述獲得的無樣品圖像、線性圖像和不同延遲時間的探測光圖像進行處理，獲得所需的檢測的非線性參數。
上述技術方案中，所述步驟(3)中的處理包括，對線性圖像和無樣品圖像分別進行積分，得到透過樣品后的線性脈沖的能量和入射脈沖的總能量，兩者的比值就是待測樣品的線性透過率；對在步驟(2)中采集的每個不同延遲時間的圖像作兩個處理一，對圖像進行積分得到這個延遲時刻透射脈沖的能量；二，求出每個圖像中心相位物體內的平均強度和其外的平均強度之差，將這個差值與線性圖像平均強度的比值定義為ΔT，分別作出歸一化的透射能量以及ΔT隨延遲時間的變化曲線，其中歸一化透射能量隨延遲時間的變化曲線只與非線性吸收有關，而ΔT隨延遲時間的變化曲線與非線性吸收和非線性折射都有關系，對歸一化透射能量隨延遲時間的變化曲線進行擬合得到有關非線性吸收的參量的大小和壽命；在非線性吸收參數已知的情況下，通過對ΔT隨延遲時間的變化曲線進行擬合得到非線性折射相關參量的數值。
上述技術方案中，對所述探測光首先進行擴束，以獲得均勻光斑照明待測樣品。
所述擴束方法是，將探測光先用一個短焦透鏡聚焦再用一個長焦透鏡擴束，短焦透鏡的后焦點與長焦透鏡的前焦點重合，使得從長焦透鏡出射后的探測光變成經過準直擴束的高斯光，再通過相位光闌過濾掉光斑的邊緣部分，獲得空間分布近似均勻的光斑，所述短焦透鏡的焦距小于或等于10厘米，所述長焦透鏡的焦距大于或等于40厘米。
上述技術方案中，所述泵浦光的時間延遲通過兩個反射鏡和一個直角棱鏡實現，由反射鏡改變泵浦光的方向，調節直角棱鏡和反射鏡之間的間距，改變泵浦光的行進距離，即可以實現對延遲時間的調節。
其中，所述直角棱鏡的移動范圍為0到31cm，時間延遲范圍為-350ps到1.7ns。
所述探測光和泵浦光聚焦到待測樣品上的夾角(β)在1.5°到10°范圍內。所述探測光在被CCD接收前的衰減倍數大于或等于100，CCD的動態范圍大于或等于12。
本發明的技術方案中，非線性樣品受到泵浦光的激發后處于基態的粒子躍向激發態，粒子布居數分布的變化導致對入射光的非線性吸收和非線性折射響應；又由于粒子布居數隨著時間是不斷變化的，所以對于不同時刻的探測光產生的影響是不同的，從樣品探測光束的位相和強度的變化就可以得知這個時刻樣品中的粒子布居情況，通過分析不同時刻的探測光的情況就能夠同時測量出樣品的非線性吸收和非線性折射時間特性曲線，從而可以確定各個能級的吸收截面和壽命以及折射率體積。本發明方法提供的測量系統對光路的要求大大降低，而且泵浦光和探測光可以以一定的夾角相交叉而不一定要同軸；測量的過程中樣品不需要移動，非線性吸收和非線性折射的時間特性曲線可以同時得到。
本發明方法用一種全新的思路實現了對非線性材料參數的測量，同其他非線性光學測量技術(如Z掃描方法)相比，具有以下優點 1.單脈沖測量，沒有樣品的移動，理論模型簡單。由于其單脈沖測量的特點，可以被用來測量材料的非線性折射率隨曝光時間變化的動態過程。
2.本方法考慮了激光脈沖的時間項影響，又對空間上進行了分析。
3.本方法對非線性吸收和非線性的折射的測量是同時完成的，而基于Z掃描方法的泵浦探測方法對非線性吸收和非線性的折射的測量是分別進行的，至少得進行三次測量(焦點，峰位置和谷位置各一次)。
4.本方法中泵浦光和探測光之間有一個小的夾角，通過樣品后二者自動分離，因而可以使用于任何偏振態的簡并以及非簡并光；而基于Z掃描方法的泵浦探測方法由于泵浦光和探測光共軸的，當光束通過樣品之后必須考慮光束的分離問題，特別是當泵浦光和探測光波長接近或相等的時候光路會更加麻煩。
5.本發明所述的測量方法，可以廣泛地應用于非線性測量、非線性光子學材料、非線性光學信息處理和光子學器件等研究領域，尤其是非線性光功能材料的測試和改性等關鍵環節，利用本發明方法，能夠保證測試參數全面，測試結果準確，極大地排除了不確定因素的干擾；另外本方法對激光的質量和光路要求簡單，測試速度快捷。
附圖1是本發明實施例一中的相位相干成像泵浦探測方法的工作原理圖； 附圖2是本發明實施例一中透過率隨延遲時間的變化圖； 附圖3為本發明實施例一中ΔT隨延遲時間的變化圖。
其中1、入射激光束；2、分束器 3、探測光路4、泵浦光路；5、直角棱鏡 6、反射鏡 7、反射鏡8、凸透鏡 9、反射鏡；10、第一透鏡 11、第二透鏡；12、相位光闌 13、凸透鏡 14、待測樣品 15、凸透鏡；16、衰減器 17、CCD相機。
具體實施例方式 下面結合附圖及實施例對本發明作進一步描述 實施例一參見附圖1所示，一種基于4f系統的光功能材料的光學非線性參數測量方法，以探測光路和泵浦光路為基礎，泵浦光路由反射鏡，直角棱鏡，凸透鏡組成，直角棱鏡可以上下移動以改變泵浦光的延遲時間；探測光路由反射鏡，凸透鏡，光闌，光強衰減器，CCD相機組成；泵浦光路與探測光路(同時)聚焦于待測樣品相同位置上。
利用分束器2把激光脈沖1分成探測光路3和泵浦光路4，探測光路3經過反射鏡9改變方向，由第一透鏡10和第二透鏡11擴束準直，透過相位光闌12后由凸透鏡13聚焦到待測樣品14上，再經過凸透鏡15和衰減器16被CCD相機17接收；泵浦光路4經過反射鏡6，直角棱鏡5，反射鏡7構成的延遲平臺，由凸透鏡8聚焦到待測樣品14上，使待測樣品14處于基態的粒子受到激發躍遷到激發態，粒子布居數分布的變化對探測光路3的吸收和折射產生影響，又由于粒子布居數隨時間是不斷變化的，上下移動直角棱鏡5可以對不同時刻的探測光路3產生不同的影響，并被CCD相機17接收。
在本實施例中，激光光束為Nd:YAG激光器(Ekspla，PL2143B)倍頻以后的532nm激光，脈寬21ps。CCD相機像素大小6.4×6.4μm2，每個像素具有4095級灰度。待測樣品為ZnSe，帶隙能量Eg＝2.6eV，在532nm波長處2hv＞Eg。
檢測步驟如下 第一步擋住泵浦光路4，取走待測樣品14，用CCD相機采集一個 “無樣品圖像”。擋住泵浦光4，放上待測樣品14，用CCD相機采集一個“線性圖像”。
第二步放出泵浦光，上下調節直角棱鏡5，連續采集不同延遲時間的探測光圖像。
第三步對“線性圖像”和“無樣品圖像”分別進行積分得到透過樣品后的線性脈沖的能量和入射脈沖的總能量。兩者的比值就是樣品的線性透過率。對在第二步中采集的每個不同延遲時間的圖像作兩個處理一，對圖像進行積分得到這個延遲時刻透射脈沖的能量；二，求出每個圖像中心相位物體PO內的平均強度和PO外平均強度之差ΔT。對于ZnSe非線性測量的實驗和理論計算具體過程如下 總的折射率變化(Δn)和吸收系數變化(Δα)為束縛電子(用腳標b表示)和自由載流子(用腳標f表示)的貢獻之和 Δn＝Δnb+Δnf (1a) Δα＝Δαb+Δαf(1b) 其中束縛電子效應可以用非線性折射系數n2和雙光子吸收系數β來描述 Δnb＝2n2Ie (2a) Δαb＝2βIe (2b) 自由載流子吸收和折射與光生自由載流子密度ΔN成正比 Δαf＝σαΔN(t) (3a) Δnf＝σrΔN(t) (3b) 其中σα和σr是自由載流子吸收截面和自由載流子折射體積。
因為在泵探實驗中探測光比泵浦光弱了很多倍，所以可以認為自由載流子是由泵光產生的 其中τr是自由載流子壽命。
在考慮慢變振幅近似和薄樣品近似的情況下探測光在樣品中傳播滿足 泵浦光在樣品中傳播滿足 其中α是樣品的線性吸收系數。探測光在從4f系統到傅里葉面上的樣品前表面以及光束從樣品出射以后到CCD的兩段空間傳播可以分別用二維傅里葉變換和二維傅里葉逆變換來計算。
圖2是ZnSe的泵浦探測的吸收結果曲線，在零延遲位置的尖銳的凹陷是ZnSe在532nm處的雙光子吸收造成的，在泵浦光脈沖過后那個緩慢的回復過程就是自由載流子吸收。零延遲處的凹陷的深度主要由雙光子吸收決定，自由載流子吸收對它影響很小，通過擬合最低谷的位置得到雙光子吸收系數β＝6.5cm/GW。在圖2中自由載流子吸收很小，大約只有0.99，所以要準確判定自由載流子壽命比較困難。但是從ΔT隨延遲時間的變化圖中(圖3)可以很清晰地看到自由載流子的回復，從中我們得到自由載流子的壽命為τr＝2.5ns。接下來再反過來重新擬合吸收泵探曲線可以得到自由載流子吸收截面為σα＝8.8×10-17cm2。將已經得到的β，σα和τr的數值帶入公式擬合圖3可以得到n2＝-8.5×10-14cm2/W，σr＝-1.3×10-20cm3。
權利要求
1.一種基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于把激光束分為兩束，一束為泵浦光，另一束為探測光，泵浦光經過時間延遲聚焦到待測樣品上，使處于基態的待測樣品產生非線性吸收和非線性折射；所述待測樣品位于探測光的4f系統的焦平面上，泵浦光和探測光的光斑在樣品處空間重疊，泵浦光與探測光光強之比大于10∶1，出射的探測光經透鏡準直和衰減被CCD接收；其測量步驟為
(1)擋住泵浦光路，取走待測樣品，用CCD相機采集一個脈沖圖像，稱為無樣品圖像；擋住泵浦光，放上待測樣品，用CCD相機采集一個脈沖圖像，稱為線性圖像；
(2)放出泵浦光，改變泵浦光的時間延遲，連續采集不同延遲時間的探測光圖像；
(3)對上述獲得的無樣品圖像、線性圖像和不同延遲時間的探測光圖像進行處理，獲得所需檢測的非線性參數。
2.根據權利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于所述步驟(3)中的處理包括，對線性圖像和無樣品圖像分別進行積分，得到透過樣品后的線性脈沖的能量和入射脈沖的總能量，兩者的比值就是待測樣品的線性透過率；對在步驟(2)中采集的每個不同延遲時間的圖像作兩個處理一，對圖像進行積分得到這個延遲時刻透射脈沖的能量；二，求出每個圖像中心相位物體內的平均強度和其外的平均強度之差，將這個差值與線性圖像平均強度的比值定義為ΔT，分別作出歸一化的透射能量以及ΔT隨延遲時間的變化曲線，對歸一化透射能量隨延遲時間的變化曲線進行擬合得到有關非線性吸收的參量的大小和壽命；在非線性吸收參數已知的情況下，通過對ΔT隨延遲時間的變化曲線進行擬合得到非線性折射相關參量的數值。
3.根據權利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于對所述探測光首先進行擴束，使得透過相位光闌的光近似為top-hat光。
4.根據權利要求3所述的基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于所述擴束方法是，將探測光先用一個短焦透鏡聚焦再用一個長焦透鏡擴束，短焦透鏡的后焦點與長焦透鏡的前焦點重合，使得從長焦透鏡出射后的探測光變成經過準直擴束的高斯光，再通過相位光闌過濾掉光斑的邊緣部分，獲得空間分布近似均勻的光斑，所述短焦透鏡的焦距小于或等于10厘米，所述長焦透鏡的焦距大于或等于40厘米。
5.根據權利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于所述泵浦光的時間延遲通過兩個反射鏡和一個直角棱鏡實現，由反射鏡改變泵浦光的方向，調節直角棱鏡和反射鏡之間的間距，改變泵浦光的行進距離，即可以實現對延遲時間的調節。
6.根據權利要求5所述的基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于所述直角棱鏡的移動范圍為0到31cm，時間延遲范圍為-350ps到1.7ns。
7.根據權利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于所述探測光和泵浦光聚焦到待測樣品上的夾角(β)在1.5°到10°范圍內。
8.根據權利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，其特征在于所述探測光在被CCD接收前的衰減倍數大于或等于100，CCD的動態范圍大于或等于12。
全文摘要
本發明公開了一種基于4f相位相干成像的泵浦探測方法，把激光器輸出來的激光分為泵浦光和探測光兩束，泵浦光經過一個時間延遲平臺聚焦到非線性樣品上使之產生非線性；探測光探測由泵浦光誘導非線性樣品產生的變化，并被CCD紀錄。在泵浦光經過不同的時間延遲的情況下，從樣品出射的探測光的位相和強度的變化反映了不同時刻樣品中的粒子數布居的情況，從而確定各個能級的吸收截面和壽命以及折射率體積。本發明光路簡單，理論處理方便、單脈沖測量減少了光學積累效應，吸收泵探和折射泵探同時完成而不需要分別進行測量、可以同時測量非線性吸收和折射的大小和符號，對激光束的隨機波動敏感度低，測量結果精確等優點。
文檔編號G01N21/01GK101109703SQ200710025839
公開日2008年1月23日 申請日期2007年8月6日 優先權日2007年8月6日
發明者宋瑛林, 李云波, 王玉曉, 楊俊義 申請人:蘇州大學