專利名稱:用于形成路易斯氣/液系統和從中回收路易斯氣體的接觸法的制作方法
用于形成路易斯氣/液系統和從中回收路易斯氣體的接觸法背景技術半導體工業中的許多方法需要可靠的過程氣體源用于各種應 用.通常,這些氣體儲存在氣瓶或容器中,然后,在受控制的條件下 將其從氣瓶中遞送至所述方法.例如,半導體制造業使用多種危險的專用氣體,比如膦(PH3)、胂(AsH3)和三氟化硼(BF3),用于摻雜、蝕刻 和薄膜沉積.這些氣體由于其高毒性和自燃性(在空氣中自發燃燒性) 給安全和環境帶來了重大的挑戰.除了毒性因素外,為了在高壓下在 氣瓶中儲存,很多這樣的氣體都被壓縮和液化.由于氣瓶可能會發生 泄露或災難性破裂,所以將毒性氣體高壓儲存在金屬氣瓶中通常是不 可取的.一種最近用來儲存和遞送路易斯酸性和路易斯堿性氣體(例如 PH3、 AsH3和BF3)的方法在于在具有相反路易斯特性的反應性液體, 例如具有相反路易斯特性的離子液體(例如烷基砩鋃或烷基銨的鹽)中絡合路易斯堿或路易斯酸,這樣的液體加成絡合物提供了儲存、運輸 和處理高毒性和揮發性化合物的安全、低壓的方法.下述參考文獻闡述了用于從反應性液體中遞送路易斯堿性和酸 性氣體的遞送系統,并提出了用于形成路易斯氣體與反應性液體的路 易斯絡合物的機理,和用于從反應性液體中回收氣體和遞送各種氣體 至現場i殳施的機理.US 2004/0206241(將其主題引入作為參考)公開了將路易斯堿性和 路易斯酸性氣體儲存在具有相反的路易斯酸性和路易斯堿性的非揮 發性的反應性液體中的系統.優選的系統采用在離子液體中儲存和遞 送紳、膦和BF3.發明內容本發明涉及用于下述目的的裝置和方法的改進(a)形成路易斯酸 性或路易斯堿性氣體在具有相反路易斯特性的反應性液體中的絡合 物和(b)分解(裂解)所述路易斯酸性或路易斯堿性氣體在具有相反特 性的反應性液體中的所述絡合物及從中回收路易斯氣體.改進之處存
在于包括下述步驟在用于形成所述反應性液體的液滴的條件下,使反應性液體霧 化;和控制所述路易斯氣體的溫度、壓力和濃度,以提供(a)形成所述氣 體和反應性液體的所述絡合物和(b)分解所述絡合物和回收反應性液 體的霧化液滴.通過本文描述的方法可以獲得數個優點,這些中的一些包括 促進氣體與反應性液體更快絡合的能力;和 實現更快更有效地從反應性液體中抽出和回收氣體的能力.
圖1和1A為用于實現使用栽氣形成路易斯氣體與具有相反路易斯 特性的反應性液體的絡合物以及用于從所述絡合物中回收氣體的裝 置圖.圖2和2A為用于實現使用泵形成絡合物和用于回收路易斯氣體 與具有相反特性的反應性液體的裝置困.困3為用于采用超聲霧化器作為形成細分液滴的機構來形成絡合 物和用于從具有相反特性的反應性液體中回收路易斯氣體的裝置 困。圖4為用于形成絡合物和用于回收路易斯氣體與具有相反特性的 反應性液體的裝置困,其中反應性液體被儲存在通過耦合流體與超聲 霧化器分離的容器內.圖5為使用旋轉盤來獲得細分液滴的裝置圖.
具體實施在一種類型的低壓儲存和遞送系統中,具有路易斯堿性或酸性的 氣體,特別是危險的專用氣體例如在電子工業中使用的膦、胂和三氟 化硼,被以絡合物形式存儲在連續液體介質中.具有路易斯堿性的氣 體與具有路易斯酸性的反應性液體之間,和可替換地,具有路易斯酸性的氣體與具有路易斯堿性的反應性液體之間,發生可逆反應,導致 形成絡合物(本文有時稱為具有相反的路易斯特性).在這些儲存和遞送系統中,使用具有低揮發性且優選地具有在25t:下的蒸氣壓低于約l(T2Torr,更優選地在251C下低于10"Torr的 適宜反應性液體.對于與將被儲存的氣體發生可逆反應而言,離子液 體為代表性的和優選的,因為它們可以作為路易斯酸或路易斯堿.反 應性離子液體的酸性或械性受離子液體中采用的陽離子、陰離子或者 陽離子和陰離子組合的強度支配.最常見的離子液體包含烷基磷錨、 烷基銨、N-烷基吡啶鏡或N,N'-二坑基咪唑錫陽離子的鹽.常見的 陽離子包含C,-w烷基,包括N -烷基-N'-甲基咪唑鎮和N 一烷基吡 啶鋃的乙基、丁基和己基衍生物.其它的陽離子包括噠嗪鋃、嘧啶镎、 吡喚鋃、吡唑錫、三唑镎、漆唑錫和嚅唑鎮。當系統用于儲存麟或胂時,優選的反應性液體為離子液體,反應 性液體的陰離子組分為銅酸根或鋁酸根,陽離子組分源自二烷基咪唑 錯鹽.待被儲存在路易斯酸性反應性液體例如離子液體中并從其中遞 送的具有路易斯堿性的氣體可包括膊、胂、娣化氬(stibene)、氛、硫化氫、硒化氳、碲化氬、富含同位素(isotopicatly-enriched)的類似物、 堿性有機或有機金屬化合物等中的一種或多種。就可用于化學絡合路易斯酸性氣體的路易斯堿性離子液體而 言,所述離子液體的陰離子或陽離子組分或兩者可以為路易斯堿性 的.在某些情況下,陰離子和陽離子兩者都為路易斯堿性的.路易斯 堿性陰離子的實例包括羧酸根、氣化羧酸根、磺酸根、象化磺酸根、 亞氨根、硼酸根、氯離子等.常見的陰離子形式包括BF4\ PFr、 AsF6 、 SbF6 、 CH3COO 、 CF3COO 、 CF3S03 、 p - CH3 - C6H4S03 -、(CF3S02)2N 、 (NC)2N_、 (CF3S02)3C 、氟離子和F(HF)n ,其它 的陰離子包括有機金屬化合物,例如烷基鋁酸根、烷基或芳基硼酸根 以及過渡金屬物種.優選的陰離子包括BF4-、 p-CH3-C6H4S03-、 CF3S03 、 (CF3S02)2N 、 (NC)2N 、 (CF3S02)3C 、 CH3COO _和CF3COO在涉及絡合具有路易斯酸性的氣體時,也可使用包括含有路易斯 堿性基的陽離子的離子液體.路易斯堿性陽離子的實例包括N,N'-二 烷基咪唑錙及其它含有多個雜原子的環.路易斯堿性基也可以是陰離 子或者陽離子任一種上的取代基的部分.可能有用的路易斯堿性取代 基包括胺、瞵、醚、羰基、腈、硫醚、醇、硤醇等.
待被儲存在路易斯堿性反應性液體例如離子液體中并從其中遞 送的具有路易斯酸性的氣體可包括乙硼烷、三氟化硼、三氯化硼、SiF4、鍺烷、氛化氮、HF、 HC1、 HI、 HBr、 GeF4、富含同位素(isotopicatly -enriched)的類似物、酸性有機或有機金屬化合物等中的一種或多 種.帶有路易斯酸性官能團的液體的實例包括取代的硼烷、硼酸酯、鋁或鋁氣烷(alumoxane);質子酸例如羧酸和磺酸,以及金屬例如鈦、鎳、銅等的絡合物.帶有路易斯堿性官能團的液體的實例包括鍵、胺、膦、酮、醛、腈、硫酸、醇、硫醇、酰胺、酯、尿素、氨基甲酸酴等。反應性共價 液體的具體實例包括三丁基硼烷、三丁基硼酸酴、三乙基鋁、甲磺酸、 三氟甲磺酸、四氯化鈦、四乙二醇二甲鼓、三烷基膊、三烷基氣化膦、 聚丁二醇、聚酯、聚己酸內醋、聚(烯烴-alt-—氧化碳)、丙烯酸醋、甲基丙烯酸醋或丙烯猜的低聚物、聚合物或共聚物等.通常,盡管這 些液體在升高的溫度下具有過量揮發性,且不適于熱介導的析出,然 而,它們可以適于壓力介導的析出。為了實現氣/液絡合物的形成,存在著在用于形成絡合物的條件下 使反應性液體與各個路易斯氣體接觸的步驟,以及為了實現從反應性 液體中析出氣體用于現場遞送,就必需分解絡合物(裂解).在該方法 中的每一步,無論是形成絡合物還是分解絡合物,都需要氣體穿過整 體液體的自由表面的傳質.傳質通常受到限制,因為某些反應性液體 為粘性的,抑制了路易斯氣體與反應性液體的混合。該方法的經濟性 取決于實現氣體交換出入具有相反路易斯特性的反應性液體中的能 力.本發明允許氣體和離子液體的快速絡合和絡合物的快速分解和 路易斯氣體從反應性液/氣絡合物中的抽出和回收.在實現形成路易斯 氣體和反應性液體的絡合物或者實現從中回收路易斯氣體的過程 中,反應性液體被霧化成微滴.已經發現,隨著霧化液滴的表面積增 加,可更容易地輸送能量和物質,從而促進氣體和離子液體之間絡合 物的形成和分解.多種霧化方法可用于生成細分液滴,這些方法包括振動的噴 嘴、壓縮氣體霧化器、霧化器、噴射粉碎機、旋轉盤發生器、超聲霧 化器和高速氣體中的二次液滴破碎、膜式霧化、閃蒸、和電霧化等. 優選的霧化器為超聲霧化器.這樣的霧化器利用高頻、高振幅壓電陶的操作頻率為20,000-40,000周期/秒.典型地,旋轉盤產生尺寸范圍 為10- 100微米的液滴,具體取決于液體的表面張力和粘度.典型地, 盤以3,000 - 100,000 rpm採作.為了幫助理解根據上述一般說明的形成和絡合過程,附困被作為 參考.圖l顯示了儲存和分配系統10,困1A提供了有關經設計用于實現路易斯氣體和反應性液體的絡合物的絡合或分解的室的進一步 細節.該系統包括儲存和分配容器12,例如具有拉長特性的常規氣瓶容 器.內部被設計用于保存對于待儲存的氣體具有合適反應性的液體 14,頭部空間16用于保持未絡合的氣體.容器12在其上端提供有用 于調節液體流入流出氣瓶12的常規氣瓶氣閥18,設置在容器12內的 是用于遞送反應性液體出入容器12的管20,為了增加絡合物形成的速率或絡合物裂解的速率,視情況而定, 可經由管20將反應性液體從容器12中抽出和引入室22中.栽氣,視情況而定,其可以是惰性氣體(例如氦、氬氣或其它稀有氣體)或具有 相反路易斯特性的路易斯氣體,經由管線24被引入到室22中.通過 使氣體穿過霧化噴嘴28并且使反應性液體與所述高速氣體接觸,反 應性液體在室22中被霧化為細分液滴26(困1A).典型地,液滴尺寸 為1-100微米范圍(微米),具體取決于氣體和液體的性質.通過形成 細分液滴26或離子液滴的微滴而使液體表面與體積比的增加提供了 明顯改善的界面表面積與液體體積的比。該表面面積與液體體積之比 的增加極大地提高了向液體傳遞物質和熱重的速率.例如,霧化成1 微米液滴的1升球體積的液體可以提供總共1.9x IO"個液滴.在該方 法中,液體的表面面積增加到2.4xl(P倍.并且,液體的每單位體積 的表面面積從0.48cmVcm3增加至6 x 104 emVcm3.通過氣溶膠處理領域眾所周知的各種方法中的任一種,比如例如 重力沉降或沖擊到室22的內表面上,將室22中的液滴26與氣體相分 離.然后,分離的液體通過液泵(沒有顯示)或通過重力誘導流穿過管 線36返回至容器12中。在本發明的可選實施方案中,分離的液相經,以產生強力攪拌和形成大量小液滴.典型
由管線36流入單獨的液體容器中(沒有顯示).路易斯氣體和栽氣通過管線30進入到除霧器32中,氣體經由管 線34回收。使用液泵(沒有顯示)或通過顯示的重力流導流,將廢液經 由管線42抽出至單獨的液體容器中(沒有顯示),或者返回至容器12中。控制室22中的溫度和壓力以預選有利于使路易斯酸性或堿性氣 體與具有相反特性的反應性液體絡合或者裂解的條件,或者其裂解的條件.特別地,這些條件基于路易斯氣體對路易斯液體的親合力等.除霧器32可使用任何方式進行氣/液相分離,包括慣性撞擊、重 力沉降、靜電沉積、熱泳(thermophoretic)沉積、渦流管或旋流器、氣 相離心作用、俘獲在除霧器介質中、聲波沉淀(acoustic precipitation )、 磁力分離器等。對于裂解情況而言,氣體被去除以便進行遞送,而對 于形成情況而言,氣體被收回,絡合的反應性液體可以被引入到容器 中用于就地遞送.圖2提供了本發明笫二實施方案60的困解.在實施本實施方案的一種方法中,闡述了將路易斯氣體從絡合的離子液體中回收,所述絡 合的液體62通過泵68經由管66從容器64中抽出.當從容器64中除 去液體時,使用經由氣體管線72從壓力調節的氣源70中供應的氣體 保持容器中穩定的壓力.經由管線72供應的氣體可以是情性氣體(例 如氦、氬氣或其它稀有氣體)或具有相反路易斯特性的路易斯氣體,視 情況而定。在實施本實施方案的另一種方法中,闡述了將路易斯氣體從絡合 的離子液體中回收,絡合的液體62依靠經由氣體管線72通過壓力調 節的氣源70提供的靜壓高差(static head pressure)或"壓力推動 (pressure push)"由管66從容器64中抽出,在這種從容器M中抽出 液體的方法中,不需要泵68.加壓的絡合液體通過穿過降壓設備76和/或噴嘴78而被霧化,液 滴80被引入到保持在部分真空下的室82中.減壓設備76可包括液體 減壓領域眾所周知的任意限流噴嘴或可調閥或自動調壓設備.噴嘴78 可包括液體霧化領域眾所周知的任意設備,包括但不限于漩渦噴霧 嘴、風扇噴霧嘴、撞擊噴嘴、旋轉霧化器和雙流體霧化器,在部分真 空下的細分液滴80析出路易斯氣體.
路易斯氣體和栽氣穿過管線30進入除霧器84,氣體經由管線86 被回收,廢液通過泵(沒有顯示)或通過重力誘導流經由管線88被抽出 至單獨的液體容器中(沒有顯示),或者通過泵(沒有顯示)返回至容器64中.閨2和2A的裝置也可用于形成絡合物.在該實施方案中,為了 使其與室82中以細分液滴形式分散的冷卻的未絡合的路易斯液體接 觸,在點(a)和/或(b)處將冷卻的路易斯氣體引入.液滴80可以通過使 反應性液體穿過圖2中所示類型的噴嘴78形成.在膨脹室82中出現 了傳質速率的增加,從而制得需要的絡合物.絡合的液體經由管線88 從除霧器84中收集,或在下游相分離設備中(沒有顯示)收集.絡合的 液體的回收可以經由上列方法實現.圖3、4和5圖解了用于形成路易斯氣體在反應性液體中的絡合物 的方法以及絡合物分解的方法,但是是在容器中,其中相似的部件具 有相同的部件編號.在圖3所示的實施方案中,容器100包含液體102 和頭部空間104.氣體可以經由管線106引入到容器100中或者從中 去除.壓電轉換器或磁致伸縮設備108浸在路易斯液體102中.來自 信號發生器110的動力通過屏蔽電纜112被送到所述轉換器,屏蔽電 纜112穿過封閉口 114進入容器.當壓電轉換器被激活時,形成細分 液滴116.反應性液體的細分液滴與具有相反特性的路易斯氣體接 觸,并在絡合物形成的條件下經由管線106被引入.如果想要路易斯 氣體從反應性液體102中遞送,壓電轉換器或磁致伸縮設備被設計成 在有利于裂解的條件下產生絡合液體的細分液滴.例如,絡合的液體 102可以在容器100中被加熱和/或減壓.氣體從具有相反路易斯特性 的反應性液體中析出.困4圖解了困3中實施方案的變體,其中壓電轉換器被浸入到比 反應性液體化學攻擊性弱的耦合流體中.在該實施方案中,容器100 被密封在外部容器120內。壓電轉換器108提供了移動穿過耦合流體 122、穿過容器壁IOO然后進入反應性液體102的超聲能.然后,該方 法類似于在困3中描述的,其中絡合物形成和裂解按相似的方式進 行.該實施方案的優點是其不會將壓電轉換器或磁致伸縮設備108暴 露于化學攻擊性環境中.該方法的缺點為在穿過耦合介質和容器100 的壁傳輸期間會引起超聲能損失.
困5顯示了利用通過旋轉盤或旋轉滾筒提供的離心力來產生細分 液滴的實施方案.容器200容納反應性液體202,并提供頭部空間204. 路易斯氣體可以經由管線206被引入容器200或從中除去.與困3的 壓電轉換器形成對比,該實施方案使用了旋轉盤208來產生反應性液 體的細分液滴,旋轉盤208是通過電動機210產生動力的,電動機210 經由穿過轉動密封設備218的驅動軸216耦合至旋轉盤208.液體202 經由部分浸沒的液體遞送管線212被吸入旋轉盤208中,并轉變為細 分液滴214.條件被控制為能通過引入路易斯氣體穿過管線206來形 成路易斯氣體與反應性液體202的絡合物或引起絡合物裂解并經由管 線206從容器200中析出氣體,
權利要求
1. 形成氣液絡合物的方法,由此氣體以可逆的、反應的狀態保留在反應性液體內,其包含如下步猓在用于形成所述絡合物的壓力和溫度條件下,使具有路易斯酸性 的氣體與具有路易斯堿性的反應性液體接觸,或者使具有路易斯堿性的氣體與具有路易斯酸性的反應性液體接觸;改進之處在于包括如下步驟形成所述具有路易斯堿性的反應性液體或所述具有路易斯酸性 的反應性液體的細分液滴;在用于形成所述絡合物的條件下,使所述具有路易斯酸性的氣體 與具有路易斯堿性的細分液滴接觸,或者使所述具有路易斯酸性的氣 體與所述具有路易斯堿性的反應性液體的細分液滴接觸;和,回收得到的具有路易斯酸性的氣體和具有路易斯堿性的反應性 液體的絡合物或所述具有路易斯酸性的氣體和具有路易斯堿性的反 應性液體的絡合物.
2. 權利要求l的方法,其中所述細分液滴是通過霧化形成的.
3. 權利要求2的方法,其中霧化是通過選自下述的霧化器進行的振動噴嘴、壓縮氣、噴射粉碎機、超聲霧化器和旋轉盤,
4. 權利要求3的方法,其中所述細分液滴的尺寸為1至100微米。
5. 權利要求2的方法,其中所述路易斯堿性氣體選自膦、胂、銻 化氫、氨、硫化氪、竭化氫、碲化氫及富含同位素的類似物,所述路 易斯酸性氣體選自乙硼烷、三氣化硼、三氯化硼、SiF4、鍺烷、泉化 氬、HF、 HC1、 HI、 HBr、 GeF4及富含同位素的類似物.
6. 權利要求5的方法,其中所述離子液體包括烷基磷鏡、烷基銨、 N -烷基吡啶鏡、N,N — 二烷基吡咯烷鏡或N,N' — 二烷基咪唑錫的鹽.
7. 權利要求6的方法,其中具有路易斯酸性的所述離子液體的陰 離子組分為金屬卣化物鹽,用于提供所述陰離子組分的金屬選自銅、 鋁、鐵、鋅、錫、銻、鈦、鈮、鉭、鎵和銦的由化物.
8. 權利要求7的方法,其中具有路易斯酸性的所迷離子液體的陰 離子組分源自選自下述的含氯金屬化物CuCir、 cu2a3-、 A1CV、 A12C,7 、 ZnCl3_、 ZnCl42 、 Zn2Cl5 、 FeCl3 、 FeCi4 、 Fe2Cl7 、 TiCl5、TiCl62 、 SnCls和SnCl62 .
9. 權利要求8的方法,其中路易斯堿性氣體為膦,離子液體包括 烷基砩鋃、烷基銨、N-烷基吡啶鋃或N,N'-二烷基咪唑鋃陽離子和 Cu2CV陰離子的鹽。
10. 權利要求6的方法,其中所述具有路易斯堿性的離子液體的 陰離子組分選自羧酸根、氣化羧酸根、磺酸根、象化磺酸根、亞氨根、 硼酸根和由離子.
11. 權利要求10的方法,其中所述具有路易斯堿性的離子液體的 陰離子組分選自BF4 、 PF6 、 AsF6 、 SbF" CH3COO 、 CF3COO 、 CF3S03—、 p-CH3-C6H4S03 、 (CF3S02)2N_、 (NC)2N 、 (CF3S02)3C —、氯離子和F(HF)Z.
12. 權利要求11的方法,其中所述路易斯酸性氣體為三氣化硼, 所述離子液體包括烷基砩镎、烷基銨、N-烷基吡咬鎮、N,N'-二烷 基咪唑錫陽離子和BF4-陰離子的鹽.
13. 回收絡合在反應性液體中的路易斯氣體的方法,由此所述氣 體以可逆的、反應的狀態保留在所述反應性液體內,改進之處在于包 括如下步驟形成與所述路易斯氣體絡合的所述反應性液體的細分液滴; 保持允許裂解所述絡合物和從所述絡合物中釋放所述路易斯氣 體的條件或壓力和溫度;在裂解所述絡合物后,回收所述路易斯氣體.
14. 權利要求13的方法,其中所述細分液滴是通過霧化形成的,
15. 權利要求14的方法,其中所述細分液滴是由選自下述的霧化 器形成的振動噴嘴、壓縮氣、噴射粉碎機、超聲霧化器和旋轉盤.
16. 權利要求14的方法,其中所述細分液滴的尺寸為1至100微米。
17. 權利要求16的方法,其中所述路易斯堿性氣體選自膦、胂、 銻化氬、氨、疏化氬、硒化氫、碲化氬及富含同位素的類似物,所述 路易斯酸性氣體選自乙硼烷、三象化硼、三氦化硼、SiF4、鍺坑、氛 化氫、HF、 HC1、 HI、 HBr、 GeF4及富含同位素的類似物。
18. 權利要求17的方法,其中所述離子液體包括烷基礴鎮、烷基 銨、N -烷基吡啶錫、N,N - 二烷基吡咯烷鎮或N,N' 一 二烷基咪唑鏡的 鹽.
19. 權利要求18的方法,其中所述具有路易斯酸性的離子液體的 陰離子組分源自選自下述的含氯金屬化物CuCir、 Cu2Cl3_、 A1C14、Al2Cl/、 ZnCl3 、 ZnCl42 、 Zn2Cls 、 FeCl3 、 FeCV、 Fe2Cl7_、 TiCl5 、 TiCl62 、 SnCls和SnCl62_,
20. 權利要求19的方法,其中所述路易斯堿性氣體為膦,所述離 子液體包括烷基磷鋃、烷基銨、N-烷基吡啶鈸、或者N,N'-二坑基 咪唑镎陽離子和Cu2Cl3—陰離子的鹽.
21. 權利要求18的方法,其中所述具有路易斯堿性的離子液體的 陰離子組分選自羧酸根、氟化羧酸根、磺酸根、象化磺酸根、亞氨根、 硼酸根和由離子.
22. 權利要求21的方法,其中所述具有路易斯堿性的離子液體的 陰離子組分選自BF4 、 PF6 、 AsF6 、 SbF6 、 CH3COO 、 CF3COO 、 CF3S03 、 p-CH3-C6H4S03 、 (CF3S02)2N 、 (NC)2N 、 (CF3S02)3C _、氯離子和F(HF):.
23. 權利要求22的方法,其中所述路易斯酸性氣體為三氟化硼, 所述離子液體包括烷基砩鋃、烷基銨、N-烷基吡啶鎮或者N,N'-二 烷基咪唑條陽離子和BF4_陰離子的鹽.
24. 權利要求13的方法,其中所述細分液滴為在惰性栽氣中運栽.
全文摘要
本發明涉及用于形成路易斯酸性或路易斯堿性氣體在具有相反特性的反應性液體中的絡合物和用于分解(裂解)所述絡合物以及從中回收所述路易斯氣體的裝置和方法的改進。該改進在于形成反應性液體的細分液滴和控制具有相反特性的所述路易斯氣體的溫度、壓力和濃度,以提供(a)形成所述氣體和反應性液體的所述絡合物或(b)分解所述絡合物和回收反應性液體的霧化液滴。
文檔編號B01D53/18GK101122363SQ20071010512
公開日2008年2月13日 申請日期2007年5月18日 優先權日2006年5月19日
發明者D·J·坦佩爾, D·加格, J·J·哈特, P·B·亨德森, R·M·帕爾斯坦, R·P·莫里斯-奧斯卡尼安, W·T·麥克德莫特 申請人:氣體產品與化學公司