微型工藝技術中的表面特征的制作方法

            文檔序號:5021199閱讀:448來源:國知局

            專利名稱::微型工藝技術中的表面特征的制作方法
            技術領域
            :本發明涉及微通道設備,其包括具有用來改善流動的內表面特征(feature)的微通道;本發明還涉及使用所述微通道結構的方法,以及具有這些特征的設備的制造方法。介紹近年來,在工業和學術方面對微型設備表現出了極大的興趣。人們之所以產生這些興趣是因為微技術包括以下的優點尺寸減小、生產能力提高、能按大小排列具有任意所需能力的系統(即"增加(numberup)"通道的數目)、提高傳熱和提高傳質。Gavrilidis等已提供了涉及微型反應器(微通道設備部分)的一些成果的評論,參見《微型工藝反應器的技術和應用(TechnologyAndApplicationsOfMicroengineeredReactors)》Trans.IchemE,第80巻,A部分,第3-30頁(2002年1月)。表面特征已被用于微通道內進行混合。現有技術在微流體應用中使用表面特征來增強極低雷諾數下兩股流體流的混合。通常雷諾數的數值小于IOO,更常約為0.1-10。良好的混合器定義為離開所述微混合器的物料在橫截面上的物質組成差異很小。另外,現有技術提出在低雷諾數下使用表面特征是特別有效的,但是隨著雷諾數增大超過10或100,混合效率會降低。Svasek在1996首先討論了基于使用具有凹槽或凹入角(recessedangle)的壁的現有技術微混合器,其中將一系列有角度的凹槽(每個特征具有一種固定角度的斜凹槽)置于一壁中,用來將碘藍淀粉溶液與照相定影液混合。描述了與平坦的通道相比,混合獲得提高,目標是通過使得流體在主通道中彎曲而進行混合,使得主流動通道中的兩種液體的擴散距離減小,擴散可完成最終的混合。凹槽深度與通道間隙之比為0.25。Johnson,Ross和Locascio在2001年12月在網上又描述了使用具有凹槽的表面,他們描述了使用使用四種斜凹槽(每個特征具有一種固定的斜凹槽)來增強微混合器主通道中的混合。作者描述了對于所有評價的情況,在較低流速或較低雷諾數下都改進了混合。他們還描述了在四個重復的同樣凹槽的區之后對斜凹槽增加不同的角度。盡管性能獲得提高,但是隨著雷諾數的增大,混合性能會降低。凹部或凹槽的深度與通道間隙之比為2.74。在2002年1月,Strook等在Science中描述了兩種凹槽通道微混合器的使用,該具有固定的斜角凹槽和第二圖案的微混合器被稱為交錯人字形混合器(SHM),其中所述有角度的特征連續六個特征后就發生變化。該工作的中心是改進通過所述微通道的兩種低雷諾數(小于100)物流的液體的混合。作者描述了混合長度隨著皮克里特準數的對數值線性增大。所述皮克里特準數定義為速度X通道間隙+擴散系數。在較高的速度下,所需的混合長度增大,表示不利于混合。對于SHM,凹槽深度與通道間隙之比的最大值為0.6。同樣在2002年,Strook等在AnalyticalChemistry中描述了一系列類似的具有固定角度的斜角,用來混合雷諾數為的流體混合物,所述凹槽深度與通道間隙之比的最大值為1.175。該作者描述了流動為螺旋形,這與旋轉流體物流的螺距有關。作者聲稱交錯的人字形混合器將會通過在低雷諾數下產生拉格朗日混亂而加速微流體器件中的混合。Johnson和Locascio在2002年6月描述了一種微混合器,其具有四種連續的傾斜凹槽,以增強總體流動通道中的混合。作者聲稱當凹部或凹槽深度增大到高達50微米時,通道中的液體傳遞獲得提高,而超過該深度時,則不提高。更深的深度被稱為死區區域,流體或分子可能會被俘獲在該區域內而不是混合。雷諾數小于l。作者還聲稱具有凹部或凹槽的通道的軸向分散高于平坦的或無凹部的壁的軸向分散。凹槽深度與通道間隙之比為0.32-2.74。作者提到當比值超過1.6時,不會有進一步的改進。在所有的情況下,圖表顯示混合流體幾乎沒有進入凹槽的內壁。Strook禾口Whitesides在2003年在AccountsofChemicalResearch中討論了使用交錯的人字形混合器,通過以規律的間隔或周期改變凹槽的取向,使主通道中的流體拉伸和彎曲。對于雷諾數小于l的情況,使用的凹槽深度與通道間隙之比為0.44。作者聲稱混合長度與流速的對數值成正比,這是因為交錯的人字形混合器(SHM)促進了主流動通道中的混亂的平流。在未混合的通道中,混合長度與流速成正比。作者還聲稱SHM減小了微通道中的泊蕭葉流動的分散。在2003年,Aubin等在ChemicalEngineeringTechnology中描述了斜向混合器,該斜向混合器會產生極少的對流混合,這是因為圍繞通道的邊緣產生了強的螺旋流,但是并沒有包括通道的中央流。與之相反,SHM產生了極好的通道內混合。在此研究中,凹槽深度與通道間隙之比小于0.6。雷諾數為2。作者聲稱,發現在通道凹槽中流體變形(表示流體伸展或運動)的程度最低,但是這可能不是用來對混合性能進行量化的良好的度量。Wang等在2003年7月,在J.Micromech.Microeng中公開了大量對帶具有圖案的凹槽的微通道的研究。凹槽深度與通道間隙之比為0.1-0.86。所用的雷諾數為0.25-5。該圖案由一系列同樣的斜角凹槽組成,每個凹槽具有固定的角度。作者聲稱凹槽的高寬比(aspec.tratio)是混合最重要的變量,該高寬比為0.86時要優于高寬比為0.1的情況。在主通道中的流動圖案似乎是單一的渦流。從圖中可以看出,當雷諾數增大時,剪切速率或定義的螺旋性的幅度更低。循環中的平均剪切或螺旋性似乎與雷諾數無關。作者聲稱對于該種幾何結構不存在混亂的平流。作者聲稱微通道中具有圖案的凹槽產生了死體積,但是較深的特征也可改進混合和縮短混合的通道長度。據稱這些混合器可以在較低的流速(Re〈5)下工作,這減小了壓降。Bennett和Wiggins在2003年,在網上公開了SHM的各種幾何結構的對比。具體來說,除去了短支段(shortleg),將凹槽的深度減半和加倍。雷諾數小于0.1。發現除去短支段時,使用深度加倍的凹槽比原來的SHM改進混合;凹槽的深度減半則混合略遜于原來的SHM。作者聲稱混合器的效果是由于溝道混合造成的,一些流體在凹槽或溝道中,在通道內往復運動,為流體增加了額外的剪切,從而增強了混合。由于提出了這種機理,作者認為可以除去SHM的短支段而幾乎沒有影響-從而產生僅有一個角度的特征。作者還聲稱有凹槽的通道的壓降小于簡單的無凹槽的通道,這是因為凹槽的開口有效地發揮作用,削弱無滑動邊界條件。最后,作者討論了混合長度隨著Pe的對數值增大的函數關系。也即混合長度隨著速度或擴散距離的增大而增大或隨著質量擴散系數的減小而增大。Kim等在2004年4月公開了嵌入障礙的混亂微混合器的使用,所述障礙置于主流動通道內,該主流動通道內還具有一系列有角度的凹槽的陣列,每個特征包括一個角度。作者聲稱特征可以在通道的頂部和底部形成圖案,可以獲得更強的螺旋流動。作者聲稱更強的螺旋流動將會產生更高級別的混合。凹槽深度與通道間隙之比為0.15。障礙高度為40微米,延伸入60微米的微通道間隙中。雷諾數在0.228-2.28范圍內變化。作者顯示,在微通道內的特定長度內(21毫米),混合強度隨著雷諾數的增大而減小,混合長度隨著雷諾數的增大而呈對數關系增大。另外,在2004年4月,Schonfeld和Hardt公開了關于微通道中螺旋流動的工作。他們聲稱從通道壁的傳熱獲得提高,在通道內傳遞的濃度示蹤物的流體動力分散減小。他們從數值上評價了一種表面特征圖案,該圖案在微通道的任意一個或兩個壁上具有斜角凹槽,凹槽深度與通道間隙之比為0.02-6.3。作者聲稱,在凹槽凹部中,表面特征內平面的y(通道寬度)方向和x(通道長度)方向的橫向速度矢量的平均比從-l線性地增大到-0.4,而且在主要通道流動路徑中以指數關系增大,直至在通道中心線上O處變平,即在總體流動通道中,基本沒有凈橫向通道流動。橫向通道流矢量大體上以相同的速率來回運動。作者聲稱通過兩個壁,待混合的兩股流體流之間的層流纏結增加,從而產生了增大的邊界間表面區域,用于主通道內的擴散混合。作者分析了相對橫向速度對雷諾數的依賴性,報道了他們發現依賴性驚人地弱。當雷諾數從1變化到1000時,斜脊內的絕對橫向速度會增大,該結構之上的相對橫向速度僅受到極小的影響。對于所述的情況,跨越微通道的間隙,主通道內平均y速度和x速度之比約為O。隨著雷諾數增大,在寬度方向上跨越主通道的流體相對速度不變。Locascio在2004年5月公開了微流體混合的綜述。她聲稱混合是由于流體通過通道底部的特征之上時發生的流體轉動或彎曲而造成的。在通道的底部幾乎無流體運動。通過擴散混合在凹槽通道器件中發生混合,通過彎曲作用減小了兩種流體之間的擴散長度,從而增強了所述擴散混合。而且在2004年5月,Kang和Kwon公開了對傾斜凹槽微混合器(所有的特征具有一種角度),SHM和障礙嵌入微混合器的比較。各種微混合器的凹槽深度與通道間隙之比為0.1765。各種微混合器包括24個連續的特征,所述SHM包括兩組的12個特征,具有兩種角度的特征的頂點從通道的一側移動到另一側。據描述雷諾數約為O.Ol。據描述,傾斜凹槽混合器是很差的混合器,SHM是最佳的混合器。通道內流動圖案顯示,在主流動通道中,流體發生彎曲和混合。Liu,Kim和Sung在2004年7月公開了評價有凹槽的微混合器的研究。將Strook在Science上的文章中所述的尺寸成比例放大,保持恒定的高寬比,以評價水力直徑為200微米與111微米的通道。所得的凹槽深度與通道間隙之比為0.23。當雷諾數為1時的混合性能略優于雷諾數為10的情況。作者聲稱,在較高雷諾數時,由于流體在混合器內停留時間顯著縮短,造成混合性能變差。Strook和McGraw在2004年3月公開了一種簡單的蓋驅動(lid-driven)空穴流模型,以將混合圖案與實際實驗定性地進行比較。該模型以0.9毫米的總表面特征重復單元長度考察SHM。凹槽深度與通道間隙之比為0.44。在模型中使用雷諾數接近O的斯托克斯流,與Re-0.01的流動相比較。該模型定性地描述了試驗的結果,特別是描述了一種"流體瓣(obeoffluid)"以從右至左的瓣和從左至右的瓣流過SHM凹槽的運動。但是,模型斯托克斯流將其歸入非慣性流,在非慣性流中流的慣性無法與動量擴散相競爭。Sato等在2004年ll月公開了一項在三個壁上具有傾斜單角特征的研究。作者描述產生了密集的螺旋流。凹槽深度與通道間隙之比為0.3。作者聲稱,當兩個側壁上的特征有位移,其中一排5個傾斜凹槽位于一個側壁上,然后中斷,同時一排5個傾斜凹槽在相對的側面上開始,然后中斷,以此類推,這時可以獲得較好的結果。在此研究工作中,雷諾數小于10。Howell等在2005年4月公開了一項研究,其中在微通道的頂部和底部設置有凹槽。所述凹槽由以下形式組成一組4個傾斜單角凹槽,然后是四個人字形凹槽,然后又是4個單角凹槽,以此類推。凹槽深度與通道間隙之比為0.24-0.74。研究的雷諾數為0.06-10。流體主要在主流動路徑中拉伸和彎曲,產生更密間隔的薄層用于擴散混合。作者聲稱,他們發現在整個被研究的雷諾數范圍內,未觀察到流動圖案發生顯著變化。Yang,Huang和Lin在2005年8月公開了一項幾何結構對流體在有凹槽的微混合器中混合的影響的研究。據描述,所述流體也發生彎曲和拉伸,以減小混合的擴散長度。凹槽深度與通道間隙之比為0.15-0.44。雷諾數為IO。作者聲稱壓力損失和混合指數之間沒有顯著的相關性。作者評價了具有以下形式的SHM:先是成排的6個一組的同樣特征,然后改變接下來6個一組同樣特征的頂點沿主通道寬度的位置。認為凹槽中的流量與主通道中流量的比值是混合的很重要的度量。凹槽中最大流速與主通道中流速之比為8.9%。<table>tableseeoriginaldocumentpage11</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage12</column></row><table>
            發明內容在本發明中,可以使用微通道中的表面特征,隨著雷諾數的增大提高單元操作。在本發明中,所述表面特征可有益地用于Re等于或大于100的情況,在一些實施方式中,Re等于或大于200、等于或大于100,在一些實施方式中Re為300-2200。另外,通過使用表面特征,還對湍流狀態(turbulentregime)提供了額外的驚人的提高。在本發明的許多方面中,很重要的組成部分是流體分子與"活性表面"的相互作用。如果在一個表面上發生物質交換或熱量交換,則認為該表面是活性的。所述表面包括凹槽的底面和側面,以及特征之間的脊。"脊"是連接至少兩個開放表面特征,并對主流動通道開放的壁或表面。當流體與活性表面的相互作用數量增加,單元操作的性能進一步提高。對于化學反應器,可將非均相催化劑置于表面特征內、微通道的頂部或脊上、或者平坦區域內,任選沿所有表面或選定的表面設置。擴散并非是唯一的使反應物質向活性壁運動的推動力,平流或對流成為使反應物快速運動到催化壁和將產物從壁移到總體流動流的主要推動力。例如,如果僅有擴散作為將物流從整體運動到活性催化壁的主要推動力,則對于總接觸時間為數毫秒至數十毫秒操作的氣相化學反應器來說,特征時間可能約為數毫秒至數十毫秒。對于85(TC、l.O巴的l毫米通道內的甲垸和空氣流,擴散系數約為2.2厘米2/秒,離通道間隙中心的擴散距離(假設催化劑設置在微通道間隙兩側的活性表面特征上)約為0.5毫米。結果擴散的特征時間約為1毫秒。對于高速度和高層流雷諾數實施例(對于85(TC、l大氣壓、空氣中的稀甲烷流,Re約為700),主通道中的特征平均速度為100米/秒。對于純層流,在此速度下,中心線速度是平均值的1.5倍,總共為150米/秒。在長10厘米的通道中,沿通道間隙的中心線流動的分子在通道中平均大約需要耗時0.7毫秒。因此,單通過擴散很可能不足以使這些反應分子碰撞活性催化劑壁。即使主通道中的速度小到十分之一,對于雷諾數小于100的情況,平均速度為10米/秒,中心線分子(表示通道間隙中心附近的分子)的停留時間將升高到7毫秒。本質上來說,僅憑擴散,中心線反應分子與活性催化劑壁的平均碰撞次數將少于十次。將此性能與活性表面特征(推力和拉力迫使流體和反應物進入表面特征)的情況相比較。模型結果顯示,對相應的平坦通道,在x方向和y方向(z為流動方向,x和y分別為側向(一側到另一偵ij)和橫向(頂部到底部)的流動方向)的流速不會超過z方向的平均流速,而是約為長度方向平均流速的1%,或5%,10%,20%或更高。相應地,對于此實施例,y方向(微通道的頂部到底部,或者假定活性壁設置在兩個表面上,則為活性表面特征壁之間)的平均速度至少為l米/秒。在此速度下,反應分子向活性表面特征壁平流的特征時間小于0.5毫秒,即小于擴散所需時間的一半。隨著y方向流速進一步增加,平流的特征時間相應地縮短。僅對流和擴散之間的時間差異是一部分的優點,但是并不是全部優點。活性表面特征的其它優點是物質分散減少,使得來自主間隙中的總體流動的分子13與活性表面特征壁的接觸次數高得多。另外,一旦分子進入了活性表面特征凹槽,它們離開了總體流動路徑,不易發生使分子離開活性表面特征凹槽或向下游運動的相同的平流。通過這種方式,通過允許分子在活性表面特征中停留更長的時間,減少了典型的Taylor-Aris分散,以促進所需的單元操作。現有技術的表面特征中的催化劑設置將僅能產生普通的提高作用,這是因為現有技術的器件的目標是允許分子在總體流動通道中混合,而不是使其與活性表面特征壁發生活性碰撞或相互作用。對于本發明,為了獲得良好的性能,需要中心線分子與活性表面特征壁碰撞至少l次,或者2次或3次或更多次。另外,有利的是進入包括至少一個表面特征區的至少一個通道的全部質量中的至少30%的流體進入表面特征區中的至少一個表面特征至少一次。"表面特征區"定義為沿微通道的流動長度、在壁內具有小間隔的連續的表面特征系列。在本發明的方法中,"表面特征區"表示一種區域,在此區域內,在兩個特征之間,流動基本不會緩和成層流拋物線流型。在本發明的一些優選的實施方式中,進入通道的質量中的至少50%、更優選至少70%、更加優選至少90%的流體進入表面特征區中的至少一個活性表面特征。對于包括均相化學反應和熱交換器的單元操作,總體流動物質與活性表面特征壁之間的相互作用也有益于將熱量傳遞到相鄰的傳熱室。與現有技術的微混合器不同,需要使總體流運動到壁附近或通過壁,而不必完全均勻地混合總體流動流。使更多新鮮的流體運動到活性表面附近和通過活性表面的活性表面特征壁,將比主要混合總體流的結構更加優選。對于這些應用,在較高雷諾數下性能獲得提高,而不是在較高雷諾數下不利于性能提高,這是因為高動量物流以重復的旋轉流動圖案運動,使得總體流動彎曲通過活性表面特征,基本不會停止物流的旋轉并試圖使其以相反方向轉回。一旦物流在活性表面特征中開始以固定的方向旋轉,其以相同的方向持續旋轉,從而證實渦量高,這樣流體向活性表面特征壁的流動獲得加強。隨著在較高雷諾數下動量的增加,使得流體旋轉的相對渦量或角向力(angleforce)也隨之增大,這樣與活性表面特征壁或在其附近接觸或碰撞的次數也隨之增加。但是對于這些情況,渦量不是唯一的因素。僅使得流體在總體流動路徑中旋轉的圖案,例如通過跨越微通道壁寬度的單角斜向特征凹槽形成的圖案,無法做到將中心流動物流拉入活性表面特征。在本發明中,活性表面特征壁圖案的幾何結構可設計成增強與活性表面特征"接觸"(定義為分子穿破活性表面特征凹槽的平面,進入凹陷的具有角度的凹槽中)。優選的活性表面特征在微通道至少一個壁的寬度上具有一種以上的角度。"至少一種角度"意味著斜率改變-特征不是直線,而是包括彎曲形狀;所述特征優選是鄰接的,例如為人字形或鋸齒形;但是在一些實施方式中,如果特征的組成部分對齊,則具有"至少一種角度的"表面特征可以是不連續的,因此除了間隙以外,凹陷或凸起將會連接-一個例子是具有缺頂的人字形結構。對于現有技術的例子,常規分子在表面特征內花費的時間與在通道內花費的平均停留時間的相對比約小于10%,而在本發明中,常規分子在活性表面特征中花費的時間與在通道內花費的平均停留時間的相對比優選約大于15%,更優選大于20%,更優選約大于30%。分子在活性表面特征中花費的時間定義為分子破壞表面特征平面并已從總體流動路徑中移出后所花費的時間。"總體流動路徑"從入口到出口是基本連續的,所述活性表面特征通常沿流動路徑的長度開始和停止。對于本發明,隨著停留時間的縮短,所述活性表面特征相對于對應的無特征或平面的或平滑的壁的性能提高通常會獲得改進。無特征的壁由微通道限定,該微通道的間隙不包括凹陷特征的深度,且具有相同的寬度和長度。隨著雷諾數的增加,慣性作用力的重要性隨之增大。對于較高的慣性或動量的物流,將動量保持在單一的初始方向而不是使方向顛倒或改變,能更容易使物流保持旋轉。當物流保持旋轉時,其保持使越來越多的物流或分子流入活性表面特征中,它們可以在所述活性表面特征中與交換熱量或物質或此二者的壁相互作用。在一個方面,本發明提供了微通道設備,該設備包括包括表面特征的微通道;所述微通道的至少一段的特征為特征進口長度大于10;所述段的長度至少為l厘米;所述段包括多個類似的重復表面特征;所述類似的重復表面特征在每個類似的表面特征中包括至少一種角度。較佳的是,微通道的大部分周邊具有表面特征;例如,矩形微通道的相對面。另一方面,本發明提供了微通道設備,該設備包括由至少三個微通道壁限定的微通道;所述微通道的至少一段的特征是特征進口長度數(featureentrancelengthnumber)大于10;所述段至少為l厘米長;所述段包括多個類似的重復表面特征;所述類似的重復表面特征在每個類似的表面特征中包括至少-種角度。另一方面,本發明提供了微通道設備,該設備包括微通道,該微通道包括具有表面特征的微通道壁;所述表面特征包括增大所述微通道壁的表面積的亞圖案結構(sub-patterning);還包括至少設置在所述包括亞圖案結構的表面特征上的催化劑組合物。另一方面,本發明提供了微通道設備,該設備包括微通道,該微通道包括具有超過15個類似的重復表面特征的微通道壁。在每個類似的表面特征中,所述類似的重復表面特征包括至少一種角度。本發明任一方面的特征還包括本文所述的任意特征。例如,在優選的實施方式中,所述微通道具有兩個相對的主壁,所述相對的主壁包括表面特征,其中所述表面特征深度與通道間隙之比大于0.3。在優選的實施方式中,微通道并聯操作,并通過歧管連接。流向并聯微通道的流量分布優選是均勻分布,每個通道中的質量流量之差小于35%(25%,10%)。對于包括非均相催化或者在高于100的Re下的傳熱的工藝,本發明的設備可表現出優良的結果。另-一方面,本發明提供了微通道設備,該設備包括微通道,其包括微通道壁,所述微通道壁包括交錯人字形混合器(SHM)結構的表面特征,所述SHM具有在有角度的表面特征之間的間隔;和位于該間隔內的填充特征。再一方面,本發明提供了一種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括,提供微通道設備,所述微通道設備包括微通道;所述微通道包括兩個相對的微通道壁以及位于所述兩個相對的微通道壁之間的間隙;所述微通道壁中的至少一個包括至少10個連續的類似的表面特征;所述類似的表面特征各自包括至少一種角度,表面特征深度與通道間隙之比至少為0.4;在大于100的Re下,使流體流過所述微通道。在一些優選的實施方式中,存在設置在表面特征上的催化劑或吸著劑。在一些優選的實施方式中,存在與所述包括一系列類似的表面特征的微通道壁接觸的散熱器或熱源。在許多優選的實施方式中,本發明的方法在短接觸時間和/或高雷諾數(Re)和/或高Pe(皮克里特準數)的條件下操作。另一方面,本發明提供了一種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括在大于100的雷諾數Re下使流體流過微通道;所述微通道包括表面特征;在所述表面特征中對所述流體進行單元操作。所述單元操作可以是本文討論的任何單元操作,但是不是單獨的混合(盡管混合通常與其它單元操作一起發生)。另一方面,本發明提供了一種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括使流體通過通道進口進入微通道;所述微通道在至少一個表面特征區內包括表面特征;超過30%(更優選至少50%,75%或90%)的進入質量的流體進入所述表面特征區中至少一個表面特征的體積之內;在所述表面特征區內對流體進行單元操作。進入所述表面特征的流體的質量是根據本文提供的方法和描述確定的。另一方面,本發明提供了在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括提供包括微通道的微通道設備;所述微通道包括表面特征;在各個表面特征中,所述表面特征包括至少一種角度;散熱器或熱源與所述活性表面特征熱接觸。流體在大于100的Re下通過所述微通道,結果是熱量傳遞到微通道中流動的流體或從所述流體傳走熱量。較佳的是,所述散熱器或熱源包括熱交換器,該熱交換器優選包括微通道。另一方面,本發明提供了一種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括提供包括微通道的微通道設備;所述微通道包括微通道壁,該微通道壁包括一個區,該區包括與熱源或散熱器熱接觸的表面特征;使流體流過所述微通道,通過至少一個微通道壁,在流體和熱源或散熱器之間進行熱交換;在包括表面特征的區產生壓降;在該區中傳遞的熱量除以在相同條件下、在沒有特征的區中傳遞的熱量(hsF/ho)所得的數值,至少是該區中的壓降除以相同條件下沒有特征的區中的壓力(dPs"dPo)所得數值的l.l倍。"無特征的區"不是同一器件內沒有特征的另一區,而是(通過實驗或計算)模擬的與所述區相同、但是用壁代替所述特征的器件。本發明還包括一些設備,其特征是通過本文所述的技術測得的該設備的傳熱獲得提高。另一方面,本發明提供了一種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括提供包括微通道的微通道設備;所述微通道包括第一區和第二區;所述第一區包括第一系列的表面特征;所述第二區包括第二系列的表面特征;使流體通過所述微通道,使得流體在所述第一和第二區中混合,但是在這些區之間基本緩和成拋物線型流。在一個優選的實施方式中,所述第一系列表面特征的特性不同于第二系列(例如不同的平均特征深度-但是可選擇本文所述的任意特性)。在一些實施方式中,第一單元操作在所述第一區中進行,不同的單元操作在所述第二區中進行。另一方面,本發明提供了一種制造層疊的微通道制品的方法,該方法包括將具有看穿(seethrough)表面特征的第一片材與包括微通道的片材相鄰疊置,使得所述看穿表面特征置于微通道的一側上;將包括空穴的第二片材與所述第一片材相鄰疊置,使得所述第二片材上的空穴與所述第一片材上至少一個看穿特征相鄰。所述空穴可以是看穿特征。本發明還包括通過本文所述的任意技術制造的設備。在再一個方面中,本發明提供了一種對微通道涂敷遮蓋涂層(washcoating)的方法,該方法包括提供包括多個類似的重復表面特征的微通道,在各個類似的表面特征中,所述類似的重復表面特征具有至少一種角度;在所述多個類似的重復表面特征上施涂遮蓋涂層。本發明人發現通過使用較深的特征可以改進性能。例如,特征的深度至少為相對的微通道表面之間間隙距離的20%;在-一些實施方式中至少為30%,在一些實施方式中為相對的微通道表面之間間隙距離的20至約100%。在一些實施方式中,所述表面特征的深度大于所述間隙距離的100%,最高可達間隙的500%。一些優選實施方式的另一發明特征是,所述表面特征的行程(run)寬度與通道間隙的尺寸比。本發明可用的應用包括但不限于非均相催化反應(例如固體催化劑被設置在微通道壁上的情況);均相催化反應;均相非催化反應;蒸餾;乳液形成;改進的傳熱;混合;氣液反應;吸收,吸附和其它氣-液分離或液-液分離。本發明還可用于其它可通過分子與活性壁的碰撞促進的應用。例如,可將傳感器或檢測器表面優先置于活性表面特征之內,使得更多的本體溶質可以與活性表面碰撞,從而活化所述活性表面。這對于流體中的稀釋劑可以是特別有用的。本發明還可用來當流體中稀釋的或濃縮的廢料分子流過設置在活性表面特征內的表面上的活性轉化劑或分離劑時,破壞這些廢料分子。本發明還可用于酶促反應或生物反應器,同樣優選使反應分子與催化劑碰撞,所述催化劑是生物催化劑,也可以不是,例如為酶或更多的常規非均相催化劑。如果催化劑被固定或附著在表面上,但是仍然部分延伸到表面之上,以產生更多的表面積,則本發明可進一步獲得提高。延伸的表面或者固定的催化劑或者固定的活性試劑(例如吸著劑)或其它能夠與溶質分子發生化學或物理相互作用的表面均可將表面特征總深度的一小部分延伸到壁以上(<10%),或者可以將表面特征總深度的顯著部分延伸到壁以上(10%-100%)。在一些本發明的方法中,延伸的表面或固定的部分(tether)可延伸入總體流動路徑中。所述固定的部分可以是剛性的,不會隨著流體在表面特征或總體流動路徑中的剪切而運動,或者所述固定的部分可以隨著流體的剪切而運動。對于非剛性固定部分的情況,這種次級運動可能會在流體流場中產生另外的空間或瞬時梯度,或造成所述固定部分自身的運動。后者可能更加有益于進一步減小流體分子和活性試劑之間的傳質限制,所述活性試劑設置在活性表面特征壁上,或者其上連接的固定的延伸部分上。本發明還包括用于催化化學轉化的方法(例如均相乙烯形成或非均相蒸汽甲烷轉化),該方法包括使反應物流體組合物流入微通道中,在該微通道中存在催化劑,或者催化劑可與所述反應物一起加入,在所述微通道中使所述反應物流體組合物反應形成所需一種或多種產物。本發明還包括使用本文所述的任何設備進行單元操作的方法。本發明包括預先結合的片材的疊層,以及結合的器件。結合表示通過任意方式連接,這些方式包括擴散結合,銅焊,焊接,膠合,反應結合,以及其它方法。所述結合的工具可包括位于具有圖案的區域之上和/或具有圖案的區域的凹陷之內的涂層(例如催化劑涂層),也可不包括這些涂層。本發明還包括在本文所述的任意設備中進行的化學方法。在其它方面中,本發明提供了一種化學處理的方法,該方法包括將流體通入本文所述的任意設備中。本發明包括使用能增強混合的表面特征的設備和方法。還通過混合流過微通道的流體(例如實施例中的任意混合種類)對本發明進行描述。所用術語的詞匯表"表面特征"是從微通道壁凸出或凹入微通道壁的結構,它們能夠改進微通道中的流動。如果特征頂部的面積與特征底部的面積相等,或者前者大于后者,則該特征可看作是凹陷的。如果特征底部的面積超過了特征頂部的面積,則可認為其為凸出的(下文討論的CRF除外)。對于非圓形表面特征,表面特征具有深度、寬度,和長度。表面特征可包括圓形、橢圓形、正方形、矩形、對號(check)形、人字形、鋸齒形等,它們凹陷入主通道的壁內。表面特征可包括亞特征,所述第一凹陷特征的主壁還包括較小的特征,這些較小的特征可以為凹口、波浪形、凹痕、孔穴、毛口、對號、扇形等的形式。圖ld中顯示了表面特征周邊的一些非限制性例子。A"空穴"是壁或片材中的部分或完全的特征,其可為活性表面特征,狹縫,孔穴,不規則或規則的形狀,或者流體流能夠在特征中發生擴散或平流或兩者的其它體積。"緊密凹陷特征(Compactrecessedfeatures)"是主通道中的凹陷。緊密凹陷特征(CRF)除了主通道以外無流動出口。各CRF在與主間隙的邊界處具有一個或多個封閉的周邊,各周邊封閉的表面在各處都與主通道中的總體流動方向正交,在與主通道的邊界處由所有凹陷特征的周邊封閉的總面積占主通道中給定壁的壁面積的50%以上。CRF不具有在不重新進入主通道的條件下從一個特征到下一個特征的連續流動路徑。凸出不是凹陷的特征或CRF。對于兩個特征,如果其中一個特征至少50%(優選至少80%)的周邊(該周邊是表面特征和主通道之間的邊界)可以通過沿著主通道中總體流動方向的長度平移而在另一種特征的周邊之內重疊(各特征周邊的旋轉小于20度(或者優選不進行旋轉)),另一特征至少50%(優選至少80%)的周邊(該周邊是表面特征和主通道之間的邊界)可以通過沿著主通道中總體流動方向的長度平移而在所述前一特征的周邊之內重疊(各特征周邊的旋轉小于20度(或者優選不進行旋轉)),則稱這兩個特征是"類似的特征"或"同樣的特征"。如果限定表面特征和主通道之間邊界的周邊不平坦,則應使用各周邊的正交(即與主通道中總體流動方向正交)投影確定特征是否為同樣特征。表面特征的長度和寬度依照與微通道相同的方式定義。深度是特征陷入微通道表面的距離;其方向與微通道高度和微通道間隙相同。在一個優選的實施方式中,包括層疊和結合的器件,該器件在片材表面上具有表面特征,所述表面特征深度對應于層疊的方向。這些表面特征的尺寸表示特征的最大尺寸;例如圓形凹槽的深度表示最大深度,即凹槽底部的深度。特征的深度從表面特征與主通道相交的平面到表面特征底部(底部是與表面特征邊緣相切的平面,該平面離表面特征與主通道相交的平面最遠,并且與之平行)的平均距離。特征的寬度或跨距表面特征與主通道相交的平面內、表面特征最短的尺寸的標稱值,或者從表面特征邊緣到表面特征邊緣的距離。特征支段(leg)的行程長度(mnlength):表面特征與主通道相交的平面內、表面特征支段的最長尺寸的標稱值。(表面)特征支段:沿著相對于主通道平均總體流動方向的行程長度、斜率沒有不連續或變化的一部分特征。重復特征的間距在垂直于特征支段的行程長度的方向、重復特征之間的平均距離。特征角度表面特征支段的行程長度方向與垂直于主通道中平均總體流動方向的平面之間的夾角。表面特征優選具有一種以上的角度。該角度可從大于0的角度變至小于0的角度。該角度可以沿著所述特征以連續的方式或不連續的方式變化。特征的取向一個區的重復表面特征相對于主通道內相鄰的或相對的壁上的相同特征的取向。相對于特征的流動取向主通道中平均總體流動相對于主通道中特定壁內凹陷的特征取向的方向。用標號A表示主通道中的平均總體流動方向,具有兩個支段的表面特征的各個支段的行程長度傾向于沿著主通道平均總體流動方向會聚或互相靠近。用標號B表示相對于表面特征相反的流動方向。對于具有兩個以上支段的特征,A取向表示相對于平均流動方向,會聚情況大于發散情況的平均或凈特征行程長度。相反地,B取向表示相對于平均流動方向,發散情況大于會聚情況的平均或凈特征行程長度。"毛細管特征"是與用來保持液體物質的微通道相關的特征。它們在微通道壁內凹陷,或者從微通道的壁凸出到與該微通道壁相鄰的流動路徑中。該特征形成的間隔小于2毫米,更優選等于或小于l毫米,更加優選等于或小于500微米。所述特征的至少一個尺寸小于其位于的微通道的任意尺寸。所述毛細管特征可以為任意角度的狹縫類結構,或者為孔穴的陣列,或者為任意其它的用來通過毛細管作用力保持液體的凹陷的或凸出的結構。"催化劑材料"是能夠催化所需反應的材料。催化劑材料的非限制性例子包括金屬、金屬氧化物和酸性位點。"催化劑金屬"是優選的催化劑材料的形式,是能夠催化所需反應的金屬形式的材料。特別優選的催化劑金屬是Pd,Rh,Re,Ir和Pt。"化學單元操作"包括反應、分離、加熱、冷卻、蒸發、冷凝和混合。"鄰接的微通道"是被一個或多個不具有明顯的裂口或開口的微通道壁封閉的微通道-這意味著在具有開口的情況下,開口(如果存在)的量不大于微通道壁面積的20%(在一些實施方式中不大于5%,在--些實施方式中沒有任何開口)。"內部微通道"表示在所有側面被一個或多個微通道壁限制的微通道,但是具有進口和出口,還任選具有沿著微通道長度的連接孔,例如多孔隔板或孔口,例如燃料通道和氧化劑通道之間的連接孔口。"歧管"是連接多個平行的微通道的頭部(header)或足部(footer),與所述設備整合成一體。"微通道"是一種通道,其中至少一個內部尺寸(壁至壁,不計催化劑)等于或小于1厘米,優選等于或小于2毫米(在一些實施方式中約等于或小于1.0毫米)且大于100納米(優選大于1微米),在一些實施方式中為50-500微米。微通道還可由存在遠離至少一個出口的至少一個進口來定義。微通道不僅僅是通過沸石或中孔材料的通道。微通道的長度對應于流過微通道的流動方向。微通道的高度和寬度基本垂直于流過通道的流動方向。對于微通道具有兩個主表面的層疊器件的情況(例如,通過將片材層疊和結合而形成的表面),高度是從主表面到主表面的距離,寬度垂直于高度。表面特征的"深度"與微通道的"高度"方向相同。"進入表面特征的流體的質量"定義為位于表面特征區的進口處、進入表面特征區中的至少一個表面特征的物質的量,進入表面特征意味著所述流體分子破壞所述凹陷的表面特征的平面,運動離開總體流動通道。應當用計算流體動力學(CFD)編碼(code)評價進入表面特征區中的至少一個表面特征內的物質的百分量,這允許對通過表面特征區的流體流動軌跡線(pathline)的說明和示蹤進行評價。表面特征區中應當在深度和長度方向離散最少6體積的網格(ce11),以獲得合理的流動離散化(discretization),主直通道離散了按比例設定尺寸的網格,保持在與表面特征相鄰的通道中以及位于表面特征之間的間隙中的網格尺寸連續性。應將正確的流體動力學模型用于進口物流速度和橫截面。溶液應當良好地會聚,進口質量流速的總和與總出口質量流速之差應在±0.0001%以內,進入系統的能量必須與離開體系的能量相平衡,其誤差在±1%以內。在通道的進口處,CFD編碼應當在通道的橫截面上均勻地分布至少100條軌跡線。進入至少一個表面特征的軌跡線的百分數又代表了進入至少一個表面特征的質量百分數。主通道總體流動的開放路徑(主)通道寬度矩形主通道橫截面的最大尺寸。(主通道)間隙主通道橫截面的最小尺寸。主通道平均總體流動方向沿著從進口流向出口的一部分主通道的流動平均方向。雷諾數,Re是常用的通過通道中的流動觀察到的慣量對粘性作用力之比。其定義為質量通量速率(G)X水力直徑(D)+動態粘度01),Re-業,(1)雷諾數的數值描述了物流的流動狀況。盡管依賴于雷諾數的流動狀況是通道橫截面形狀和尺寸的函數,但是對通道通常使用以下范圍層流Re<2000至2200;過渡2000-2200<Re<4000-5000;湍流Re>4000-5000。"單元操作"表示化學反應、蒸發、壓縮、化學分離、蒸餾、冷凝、混合、加熱或冷卻。盡管流體輸送經常與單元操作一起進行,但是"單元操作"不僅僅表示流體輸送。在一些優選的實施方式中,單元操作不僅僅是混合。附圖簡述圖la顯示了具有交替的連續特征的表面特征圖案,這些特征用來改變通過微通道的流動。圖lb顯示了表面特征圖案中同樣特征的系列。圖lc顯示了一些通過使表面特征相對而形成的圖案的選擇方案。圖1d顯示了表面特征的一些可能的形狀。圖2a-2e顯示了毛細管/表面特征的各種圖案。圖3a-3k顯示了表面特征的各種圖案。圖4a是以相鄰的層疊置而形成層狀表面特征的不同表面特征圖案的俯視圖。圖4b是三維表面特征的前視圖,凹陷的人字形與總體流動微通道相鄰,在其后面在不同的深度和位置具有另外的不同形狀的特征。圖5說明了用來增大表面積的在表面特征上的亞圖案結構。圖6顯示了在例子中分析的表面特征圖案。圖7說明了由圖6的表面特征圖案得到的傳熱提高。圖8顯示了表面特征與無表面特征情況相比、甲烷轉化率提高。圖9說明了包括和不包括表面特征的情況下的壓降。圖10說明了包括和不包括表面特征的情況下,壓降和雷諾數的關系。圖11是對于預期的有45度接觸角的液體表面和完全充滿遮蓋涂層液體的毛細管特征(全部凹槽),比較測量和預測的每一涂層的負載量(uptake)。圖12圖示比較在平坦的試件(FC)上與在具有5密耳(127微米)、3密耳(76微米)或1密耳(25微米)深的毛細管特征的試件上的催化劑負載量。圖13圖示測試器件主體和插入試件的組合件。圖14是一個例子的附圖,顯示傳熱系數增加與壓降增加之比隨雷諾數而變化。圖15說明了一實施例的粒子釋放位置。詳述"表面特征"是微通道壁中的凹陷(或者在不大優選的實施方式中,從微通道壁中凸出),其能夠幫助流體沿著不同于通過微通道的凈流動方向(即不同于微通道長度的方向)取向或產生流體旋轉。該特征增大了表面積,產生了對流,使得流體通過平流而非擴散流向微通道壁。流動圖案可以渦流,旋轉,翻轉,或者具有其它不規則的或混亂的圖案,但是流動圖案并不要求是混亂的,在一些情況下,可以是非常規則的圖案。流動圖案是隨時間穩定的,但是也可進行次級瞬變旋轉(secondarytransientrotation)。表面特征優選具有傾斜角,既不平行于通過表面的凈流動方向,也不垂直于該方向。表面特征可以與流動方向正交,即成90度角,但是優選具有角度。所述活性表面特征還優選至少在一個軸向位置、沿著微通道的寬度,由一種以上角度所限定。所述表面特征的兩個或更多個側面可以是物理連接的或不連接的。沿著所述微通道寬度的一種或多種角度優選用來將流體推出和拉出所述直的層狀流線(streamline)。對于需要與平坦通道比較傳熱的實施方式,所有的表面特征均可規定為凹陷的。"跨越間隙混合"表示在微通道中,在垂直于總體流動的方向混合物流;在具有矩形橫截面的通道中,該術語表示跨越間隙、在兩個主表面之間混合。這是通過在微通道的兩個主表面上設置表面特征而完成的。達到這種混合的設計原則包括(l)在相對于主通道中總體流動的平均方向的表面特征行程長度方向提供基本具有角度的分量(component)。各表面特征支段的上游端附近主通道內的速度將會高于各表面特征支段下游端附近的速度。頂部壁和底部壁中表面特征圖案之間的配合可以用來增大速度矢量的垂直分量,從而在側向混合不是重要的因素時,具有更大的減小外部傳質阻力的作用。例如,通過凹陷入相對壁的表面特征,為了防止總體中形成一個或多個不容易掃入活性表面特征中的流動芯,使用"順式"構型要比使用"反式"活性表面特征構型更加優選。(2)提供足夠數量的相鄰特征,使得流體運動通過整個通道間隙。在各個表面特征中的更多的角度、彎曲、扭曲或其它方向變化將在通道中使流體運動或混合,但是對于增加特征在活性表面特征內花費的停留時間的分數方面可能不是優選的。優選在至少一個軸向位置、沿微通道寬度的一個或多個表面特征內具有一種以上角度,所述跨越寬度的特征可以是物理連接的,也可不是。所述相鄰特征或內嵌的角的對齊也將用來將流體側向拉過所述通道。(3)沿著流動長度,為任意給定的微通道壁提供多個重復的基本類似的或"同樣的"特征。所述類似的特征沿流動長度的重復使得當流體沿著通道長度向下流動時,在主通道中保持了非直線形的(即渦流形)的流動圖案。在任意特定的微通道中可包括多種特征,包括以不同的深度凹陷入一個或多個微通道壁的特征。較佳的是,凹槽之間的間距為0.05-IO毫米,更優選為O.l-l毫米。所述表面特征可以處于整個微通道內,或處于其一部分之內。具有表面特征的區域的部分可以是間斷的,以促進設計的區域內所需的反應或單元操作。例如,微通道的2.5厘米的區可具有小間隔的表面特征陣列,然后是10厘米的平坦通道,然后是5厘米的較大間隔的表面特征區。較大間隔表示表面特征的間距、或特征與特征之間的距離大于表面特征行程寬度的五倍。在一些實施方式中,所述表面特征基本上在微通道的長度上延伸(不包括任何流動分布或裝歧管區)。在一些實施方式中,微通道可以在等于或小于其長度的50%的范圍內具有表面特征,在一些實施方式中為等于或小于其長度的20%的范圍內,在一些實施方式中為微通道長度的10-100%的范圍內。在一些實施方式中,優選在裝歧管區或流動分布區中也包括表面特征,以便通過改善一些通道或區中的壓降以調節流動分布,從而促進或調節傳熱或調節流動分布。通過將跨越寬度混合特征與跨越間隙混合特征結合起來,可以在單元操作中獲得優良的混合和性能。為了提供總體的混合,可以將這兩種設計原則相互配合使用。所需的特征包括將表面特征置于相對的通道壁上;在任意一個面上形成特征,以允許流體跨越通道寬度來回運動;將一個面上的表面特征進口與相對的面上的表面特征進口對齊。也就是說,優先使頂板和底板之間的特征相配合,使得兩個面上的圖案在取向上基本互相成"順式"而非"反式"。在一個優選的實施方式中,將具有人字形或對號圖案的類似表面特征的陣列設置在一個壁上,類似的特征的類似陣列以相同的角度或基本翻轉的角(180度變換)對齊,產生了特別有用的圖案,該圖案可用來使流體和分子在活性表面特征內運動,隨著雷諾數的增大,不成比例地延長在活性表面特征內花費的時間。優選沿著通道長度連續設置的同樣特征的最小數量取決于通道間隙和表面特征深度。類似的或"同樣的"特征沿著通道長度相互相鄰地重復設置。圖lb中顯示了一個例子。這些特征產生的流動圖案并不被認為是湍流,尤其是在遠離總體流動時。可以更好地將所述流動描述為"有向(directed)層"流。所述表面特征可具有兩個或更多個層,這些層互相在頂部疊置,或者以三維圖案形式纏結。各獨立的層中的圖案可以是相同或不同的。流體可以在各個層中旋轉或平流,也可僅在一個層中旋轉或平流。亞層(定義為不與總體流動通道相鄰)可僅用來產生另外的表面區域以沉積催化劑,其中流體在表面特征的第一層中旋轉,以分子的形式擴散入第二亞層或更多的亞層中,以促進反應。可通過金屬澆注或其它方法制造三維特征,其中不同的圖案可以插入離散的平面中,這些平面仿佛在彼此的頂部疊置。可以發現與總體流動通道相鄰的三維不同表面特征,所述特征具有不同的深度、形狀和位置,還伴有具有不同深度、形狀和位置的圖案的亞特征。本發明的結構可有益地用于需要催化劑沉積、或蒸餾之類的化學分離的另外的表面區域的化學反應。圖4b顯示了一種三維表面特征結構,其中在與總體流動微通道相鄰的邊界處發現凹陷的人字形結構,在所述人字形結構之下具有一系列的三維結構(淺色的線(paleline)),這些三維結構同與總體流動路徑相鄰的特征相連,但是由具有混雜形狀、深度和位置的結構制成。該結構還可有益地產生亞層通道,這些通道不是直接位于與總體流動微通道相鄰的開放表面特征之下,而是通過一條或多條曲折二維或三維通道相連。該方法可有益地用來在需要得到更寬的或更窄的停留時間分布的反應器中產生設定的停留時間分布。圖2a顯示了具有各種圖案(軸向)和各種深度(側向)的表面特征。圖2a所示的表面特征的圖案在表面特征區內單獨的表面特征內和/或任意兩個表面特征之間引入空間變化的表面特征深度。對于一些應用,這可能是特別有益的,在所述應用中,表面特征內表面特征深度的變化可產生更多的流體旋轉或渦量,使得流體之間或從流體到催化劑壁的外部傳質阻力顯著減小。圖2b的圖案可特別有益地作為下層表面圖案,其位于至少一個或多個其它表面特征片之下,以增大催化劑或物質交換劑可用的表面積。圖2c的圖案顯示了具有劃格特征的表面特征。圖2d的圖案同時引入了具有角度的特征和水平特征。所述特征幾何結構可以沿工藝通道的長度變化。這種設計可以特別有益地作為下層表面圖案片,該片用來固定更多的催化劑或物質交換劑,同時還能為具有角度的特征(其優選與該片相鄰)產生更深的深度。所述第二有角度的片與流動路徑相鄰,引起流體旋轉。所述有角度的特征的不同的深度可以在流動路徑中產生更多的湍流或明顯的湍流。表面特征深度優選的范圍是小于2毫米,更優選小于l毫米,在一些實施方式中為0.01-0.5毫米。表面特征的側向寬度的優選范圍應足以幾乎跨越微通道寬度(如人字形設計中所示),但是在一些實施方式中(例如填充特征中)能夠跨越微通道寬度的60%或更少,在一些實施方式中為40%或更少,在一些實施方式中約為10-50%。在優選的實施方式中,所述表面特征圖案中至少一個角相對于微通道寬度的取向角度為10。,優選為30°,或更大(90。是平行于長度方向,0°是平行于寬度方向)。在與微通道寬度相同的方向測量側向寬度。所述表面特征的側向寬度優選為0.05毫米至100厘米,在一些實施方式中為0.5毫米至5厘米,在一些實施方式中為l-2厘米。微通道相對面上的凹陷的特征可以相配合,以顯著增大傳熱和傳質的水平。凹陷入微通道壁中的基本斜向的(相對于長度或流動方向)流動路徑是用于本發明的促進流動圖案的基本結構單元(buildingblock),可以在相對的壁上配合,以便相對于僅在單個壁上的相同的或類似的圖案提供驚人的優良的混合。由于凹陷的流動路徑的基本斜向的性質,凹陷的通道中的速度包括顯著的平行于微通道中總體流動的平均方向、或與該方向成角度的分量,從而在所述凹陷的通道中引起顯著的流動。然而,當微通道一個主面上的凹陷通道中的斜向流動路徑適當地與相對面上的流動路徑相配合時,開放微通道中垂直于平均總體流動方向的流動會非常有效地得到促進。垂直流動能夠特別有利于減少在層流微通道中存在的外部傳質或傳熱限制。具體來說,垂直于總體流動方向的流動的平流速率使得流體流向微通道壁的速率要比僅通過擴散造成的傳質速率大至少兩倍或五倍或十倍或更多。因此,由固定在微通道壁或與微通道壁相鄰的載體結構上的催化劑推動的反應將具有更高的表面反應物濃度,從而具有更高的總反應速率。垂直平流和速度矢量也有利于傳熱,這是因為這增大了表面傳熱系數,減小了流體溫度的邊界層限制D在一些優選的實施方式中,所引起的垂直流動可通過以下方式獲得提高(l)戰略性地將能夠將流體拉入一面上凹陷的通道內的特征置于一種位置,該位置對應于相對面上能夠將流體拉入相對面上凹陷的通道的位置(即順式構型),(2)將相對的壁保持足夠近(保持微通道間隙足夠窄),以使得相對的面之間發生相互作用。通常,如果需要側向混合(跨越通道的寬度),則相對面上的特征應當用垂直于平均總體流動方向的平面內的基本斜向的分量促進流動。在此情況下,所述特征應當配合以做到這一點。凹陷在開放微通道的壁內的基本斜向的特征具有在總體流動方向的長度分量,該長度分量優選等于或大于側向(通道寬度方向)的分量,更優選至少是側向分量的兩倍。在一些優選的實施方式中,通過在整個通道中產生多個點來進一步促進混合,在這些點,流體首先被分裂(流動發散),然后在其它的位置與流體重新合并(流動會聚)。在本發明中,這可通過使用具有交替的發散和會聚結構的基本斜向的特征來完成。例如,可以跨越通道側向設置多個人字形結構或角度,而不是在微通道中固定的軸向位置設置一個點或角度或人字形結構。這些特征優選的發散和會聚的圖案將利用上文列出的三個原則,即相對的面上相對特征位置的配合,發散特征和會聚特征數量的平衡(流動方向上和寬度方向上,(即垂直于平均總體流動方向的方向,以及進入包括凹陷特征的面之間的微通道間隙的方向)),開放微通道中具有足夠小的間隙(見上文所述的間隙尺寸)。在一些優選的實施方式中,使發散特征和會聚特征的數量最小,并重復基本類似的特征。圖lc顯示了相對壁上的表面特征的一些重疊部分的選擇方案。由于在圖lc中,相對面上的特征基本是互相呈反式的,因此預期流動圖案對于混合的效果不會像相對面上的特征為順式構型時那樣好。本發明可在微通道的兩個側面上使用具有圖案的表面,或者可僅在微通道的一個側面上使用。例如,表面可以用具有斜條紋(這些條紋優選是凹槽)的類似結構的墊片配對(在微通道的相對側面上),所述斜條紋相對于相對面是對齊的、交錯的或交叉的。對于一些情況,配對所產生的混合效果要優于僅在一個主表面上的通道結構中混合的效果,尤其當主通道的間隙增加到超過l毫米時。在一些優選的實施方式中,所述圖案結構主要由基本設置在微通道表面的整個寬度上的斜向凹槽組成。壁的具有圖案的表面區域可以占據微通道表面部分或全部的長度;在一些實施方式中,斜向凹槽設置在微通道表面至少10%,20%,50%,或至少80%的長度上。在一些實施方式中,特征包括具有一種或多種相對于流動方向的角度的斜向特征(優選為凹槽,包括CRF)。在一些優選的實施方式中,所述特征在至少一個壁上具有兩種或更多種相對于流動方向的角度。這些角度可以在頂點或點處連接或不連接。所述在至少一種軸向位置跨越微通道至少一個壁的寬度的不同角度用來在不同的方向推和拉流體,相對于其它的直的層狀流線改進側向和橫向的流動。當流體的側向和橫向流動增加時,其優選隨著雷諾數增大而增大的傾向進入所述活性表面特征。另一方面,具有圖案的表面包括層疊在彼此頂部的多種圖案。在一個例子中,將孔的圖案或陣列設置成與傳熱壁相鄰,將第二圖案(例如斜向或人字形的特征陣列)層疊在頂部并與用于流動的開放通道相鄰。與開放間隙相鄰的片具有通過片厚度的圖案結構,使得流體可以通過所述片,進入下面的圖案結構中。可通過平流或擴散進行流動。例如,具有通孔陣列的第一片可以置于傳熱壁上方,具有斜向通縫(throughslot)或人字形結構的陣列的第二片設置在第一片上。該優選的實施方式產生了更大的用來附著催化劑或包括吸著劑、芯等的其它活性試劑的表面區域。在一些實施方式中,所述圖案在微通道的至少一個另外的壁上重復。所述圖案可以優選在相對壁上偏移。最內部的具有圖案的表面(限定流動通道的表面)可包括斜向陣列之類的圖案。斜向陣列可以同時沿流動方向取向(順式取向),或一側沿流動方向取向,相對側沿著與流動方向相反的方向取向(反式取向)。通過改變相對壁上的表面特征,可以在向下通過中心和開放間隙的流體中產生不同的流場和不同程度的渦量。微通道壁之間的間隙(即無阻礙的總體流動路徑)優選等于或小于io毫米,更優選等于或小于5毫米,在一些實施方式中,為0.05-2毫米。所述表面特征可以重復相同的形狀或不同的形狀。不同的特征改變了沿微通道長度的取向和/或形狀和/或尺寸。例如,圖案可包括人字形(或對號形)結構,其與流動方向對齊,然后與流動方向相反的方向對齊,然后對準或指向微通道的一側,然后是對準或指向微通道的另一側。所述特征可以是隨意設置的,或者可包括含有2或5或10或更多類似特征的小組,然后變為新的特征。其優選具有位于主通道至少一個壁上的連續對齊的類似特征或一連串的許多特征,沿著主通道一個或多個壁的長度上,至少10個或20個或更多個類似的特征是連續的。類似的特征基本上保持了總的總體流動方向,其定義為沿x方向或y方向的凈正速度矢量(表面特征頂部和底部之間的流動,以及從微通道的側面到側面的流動),而不是在x或y坐標沿通道長度負向移動的凈速度,對于流體在主流動通道中往復運動時便會出現后一情況。因此,在微通道的寬度上,在所述至少兩種角度的活性表面特征凹槽的第二種角度開始的位置,類似的特征不會改變或者發生適度的變化。交錯的人字形混合器中位移處的人字形結構不類似。在各特征中,特征跨距或行程寬度可以有各自不同的變化,但是優選各特征之間的變化小于50%。更優選小于30%,更加優選小于15%。還應注意,具有包括至少兩種或更多種角度的不連續支段的特征仍應看作具有一個以上角度的特征。例如,考慮一種簡單的人字形結構,其中具有不同角度的兩條支段在有凹槽特征的頂部的頂點處連接。所述凹槽的人字形結構的頂點可以被封閉,使得微通道沿著微通道的至少一個壁的寬度具有兩種純的單一角度特征。如果所述兩個不連接的支段分隔的距離小于微通道寬度的20%,則所得的這種不連接的特征組的性能與連接的特征組基本類似。本質上,當微通道的至少一個壁具有沿著微通道寬度的至少兩個具有角度的特征時,便可產生本發明描述的本發明的流動特性,而與所述特征是否物理連接無關。另外,當基本類似的連接的或不連接的特征以斜角適當或最小變化的方式重復時,對于一連串至少15個特征,本發明的方法是有利的。較佳的是,所述特征的行程寬度(凹槽內的內部壁到壁的距離;對于矩形特征,該寬度是直的,對于圓形特征,其為直徑,對于作為隨深度變窄的特征,其為最大的壁到壁的距離;對于可變的特征,其為平均的最大壁到壁距離)與通道間隙(通常為表面特征之間的最小距離或表面特征與相對的微通道壁之間的最小距離)的尺寸比約為0.25-10,所述表面特征的行程寬度優選至少為通道間隙的25%至高達通道間隙的10倍。更佳的是,所述尺寸比為0.5-1,以產生足夠的流動擾動。如果特征過窄,總體流動會掠過其頂部,受到最小的擾動。如果表面特征的行程寬度過寬,則總體流動會很容易膨脹填充新的通道間隙,會受到最小的流動擾動。流動擾動定義為不遵循常規的層狀拋物線型、具有垂直或橫向速度矢量的流動速度矢量。當用于催化反應器時,需要對活性表面特征進行填充和排出,并將溶液催化劑保持在其上,因此還可能優選活性表面特征的行程寬度小于主通道間隙。活性表面特征中的流體產生的毛細管作用力將用來在排液時保持流體,使其能夠進行原位干燥和煅燒。如果主通道間隙小于活性表面特征的行程寬度,其可用來在排液時將流體拉出所述活性表面特征,對于-些催化反應器的例子,例如無電鍍膜之類的反應方法沉積催化劑的例子,所述后來在對通道排液的同時對特征進行的排液可能不是問題。還驚人地發現,當將特征添加到雷諾數大于2200的流體流時,其工作性能優于同樣在湍流狀態下操作的平坦通道。具體來說,具有表面特征的層流(Re<2200)或具有表面特征的湍流(Re〉2200)可獲得優于具有相同雷諾數、但是在湍流狀態中工作的平坦通道的改進的混合質量和/或傳熱。表面特征增加了凈的徑向或橫向速度分量,該分量比常規湍流通道中的不規則渦流產生的速度的徑向或橫向分量強。實際上,所述表面特征的設計可以使得根據應用確定橫向速度與垂直速度的相對比。對于需要良好側向混合、包括化學反應的應用,垂直速度矢量的加強是特別有益的,因為這是將新鮮的反應物攜帶到反應表面的主要方法。較佳的是,所述特征深度(定義為凹槽底板和總體流動通道間隙或開口之間的內部凹陷或凹槽或表面特征深度)與通道間隙(表面特征附近(例如l厘米以內)微通道壁之間的最小距離)的尺寸比為0.25-10,所述表面特征的特征深度優選至少為通道間隙的25%,至所述通道間隙的10倍。更佳的是,所述尺寸比為0.5-3,以產生足夠的流動擾動。如果所述特征過淺,總體流動會掠過頂部,受到最小的擾動。如果表面特征的深度過深,則總體流動將不容易地對流進入深的特征內,進入所述活性表面特征的總體流動的部分將會很小。在表面特征在一個以上壁上的實施方式中,一個壁上的特征與第二壁上存在的圖案相同(或類似),但是圍繞主通道平均總體流動方向(或長度)旋轉。在其它具有相對壁上的特征的實施方式中,一個壁上的特征近似為相對壁上特征的鏡像。在一個以上壁中具有表面特征的其它實施方式中,一個壁上的特征與第二壁上存在的圖案相同(或類似),但是圍繞垂直于主通道平均總體流動方向的軸旋轉(換句話說,所述特征相對于主通道平均總體流動方向旋轉180度,圍繞主通道平均總體流動中心線旋轉)。相對的或相鄰的壁上的特征可以互相直接對齊,或者不互相直接對齊,但是優選沿壁連續重復一定長度。在其它的實施方式中,可以在微通道的三個或更多個表面上存在表面特征。對于具有三個或更少側面的微通道幾何結構,例如三角形、卵形、橢圓形、圓形等,表面特征可以覆蓋微通道周邊的至少20%至高達100%。各表面特征支段可與總體流動方向成斜角。所述特征跨距長度或跨距或開口規定為垂直于特征取向。例如,一種表面特征是一種斜向凹陷,其與垂直于主通道總體流動的平均方向的平面成45度角,開口或跨距或特征跨距長度為0.38毫米,特征行程長度為5.59毫米。行程長度描述了沿最長的方向、特征的一端到另一端的距離,而跨距或特征跨距長度是沿最短方向(非深度)的距離。特征深度是離開主通道的距離。對于具有不均勻寬度(跨距)的特征,跨距是行程長度上的平均跨距。在一些優選的實施方式中,兩個或更多具有圖案的片(至少兩個具有通透圖案(throughPattern),例如通孔或通縫)在彼此頂部疊置。兩種或更多種所述圖案可以是相同的,或者所述有圖案的表面中的三種或更多種圖案可以是不同的。具有不同的幾何結構的疊置的圖案可產生有益的流動狀態,從而使得流體接近活塞流,并且在相當短的距離內接近活塞流。建立所述流動狀態的距離可小于100個特征跨距長度,或者更優選小于50個特征跨距長度,更加優選小于20個特征跨距長度。所述表面特征可以與總體流動方向成斜角。所述特征跨距長度或跨距規定為垂直于特征取向。行程長度描述了沿最長的方向、從特征的一端到另一端的距離,而所述跨距或特征跨距長度是沿最短的方向(不是深度)。特征深度是離主通道的距離。對于具有不均勻寬度(跨距)的特征,跨距是行程長度上的平均跨距。本發明包括設備,其中所述設備的至少一區包括位于任意通道段內超過20%(優選至少40%,更優選至少70%)通道表面上的表面特征(在垂直于長度的橫截面內測量;即垂直于通過通道的凈流動方向),優選連續延伸至少l厘米,在一些實施方式中,表面特征延伸至少5厘米的長度。對于封閉的通道,表面百分數是表面特征覆蓋的橫截面與從表面特征的底部或頂部或其間定值均勻延伸的密閉通道之比。后者定義為平坦通道。例如,如果通道具有帶圖案的頂部和底部表面(寬度各自為0.9厘米)和未帶圖案的側壁(高0.1厘米),則90%的通道表面將包括表面特征。在一些實施方式中,器件在流動分布區可包括基本平坦的通道,物流在內部分經歧管進入各個通道中。所述器件可包括傳熱區,該傳熱區可包括用來提高傳熱的表面特征區,或不包括表面特征區。所述器件還可包括反應區,所述反應區中的全部或一部分包括表面特征。所述表面特征最好成簇使用,其中5個或10個或20個或更多類似的特征連續地對齊(先是活性表面特征凹槽,然后是脊,然后是活性表面特征等等),以進行單元操作或混合包含至少兩種流體的物流。線性距離或沿表面特征之間的脊的距離優選保持在表面特征跨距或行程寬度的0.01倍至10倍之間。優選相鄰表面特征之間的距離是活性表面特征的開口或跨距或行程寬度的0.2-3倍。隨著該距離增大,另外的層流物流將緩和成常規的拋物線流路,不容易將流體引入活性表面特征。32較佳的是,所述通道在所有的側面上封閉,在一些實施方式中,所述通道具有大體上呈正方形或矩形的橫截面(對于矩形通道,圖案結構優選設置在兩個主面上)。對于常規的正方形或矩形通道,所述通道可僅在兩個或三個面上封閉,僅有這兩個或三個壁的側面用于上述表面特征百分數的計算。圖案各表面特征圖案可以沿主通道的一面重復,在主通道總體流動方向,特征之間具有可變的或規則的間距。一些實施方式中,每個特征僅有單獨的支段,其它的實施方式具有多個支段(2個,3個或更多)。對于寬的寬度的主通道,跨越主通道的寬度可相互相鄰地設置多個特征或多列重復特征。對于各表面特征圖案,隨著圖案沿主通道的總體流動方向重復,特征深度、寬度、跨距和間隔可以改變或恒定,但是優選具有恒定或規則的重復尺寸。另外,具有以兩個不同的角度連接支段的頂點的表面特征幾何結構可包括另一種實施方式,其中所述特征支段不在頂點連接。圖2e顯示了可用于表面特征的許多不同的圖案。這些圖案并非用來限制本發明,僅僅用來列舉一些可能情況。圖案可具有任意的表面特征,可用于微通道不同的軸向或側向部分。在一些實施方式中(包括將催化劑組合物遮蓋涂敷(washcoat)到微通道上),需要在重力場中,將液體固定在表面特征內(即例如在微通道的壁上施涂均勻的涂層的應用)。對于這些實施方式,各表面特征支段的行程長度的垂直分量(相對于重力)應優選小于4毫米,更優選小于2毫米,以防特征中的液體排出。對于這些實施方式,還優選活性表面特征的行程寬度、跨距或開口小于微通道的開放通道間隙(在此處,在單元操作過程中發生排出和主流流動)。如果行程寬度大于通道間隙,則在排出過程中,特征可能無法保持流體。表面特征幾何圖案SFG-0(見圖3a)通過沿單元操作工藝微通道的長度存在的人字形或v形凹陷陣列來描述。所述人字形圖案可以是規則間隔或不規則間隔的,在連續的特征之間的距離是相等或不同的。規則的(或相等的)特征間隔可能是優選的,這是由于存在各特征而對主通道中的總體流動造成的分裂作用更好地增強由其它特征造成的分裂作用。單側特征僅在微通道的一側具有特征。雙側特征在微通道的兩個側面具有特征(相對的壁上或相鄰的壁上)。在一些雙側面取向實施方式中,特征取向可以為順式取向或反式取向。如圖3a所示,在相對的壁上具有特征的順式取向中,兩個通道壁上的特征成鏡像。反式表示具有表面特征的有兩個或更多側面的微通道的一種對齊方式,其中,相對壁上的特征不互相對齊,而是首先將第二個壁看作鏡像,然后將其旋轉180度(使得圖案的俯視圖相對于第一壁看起來是顛倒的)以產生偏移的特征。應當注意,所述第二相對壁可以不是精確地旋轉鏡像,因為可以添加填充特征以產生更多的包括表面特征的微通道凈面積,由于相對壁上的特征可以沿總體流動方向略微互相偏移。相對于特定壁上的特征的流動取向可以是順式A(流動方向從圖3a的底部到頂部)或順式B(例如流動方向從圖3a中的頂部到底部)。通常,所述特征在相對的壁上,但是它們可以在相鄰的壁上。順式A表示具有兩個或多個側面的帶表面特征的微通道的一種對齊方式,其中頂面和底面上的特征在相對于流動的相同方向對齊,表面特征支段沿流動方向會聚。順式B表示具有兩個或多個側面的帶表面特征的微通道的一種對齊方式,其中頂面和底面上的特征在相對于流動的相同方向對齊,表面特征支段沿流動方向發散。Fanelli圖案表示通過其它方式連接的表面特征的支段的不連續部位或小的斷開。不連續部位小于微通道寬度的20。/。,優選小于微通道寬度的10%。圖3h顯示了SFG-O特征圖案的Fanelli,其中去除了頂點,以幫助減小主通道流動路徑中由于角度變化造成的死點或減小速度的區域。兩個表面特征之間的Fanelli的斷開位置還可沿著通道長度方向發生位移,v形的一半沿著通道長度在兩個軸向位置開始和停止,v形的另一半的開始和停止的位置相對于v形第一半的開始和停止的位置發生略微的向上和向下的位移。圖3b顯示了表面特征幾何結構l(SFGl),其包括沿各微通道壁交替取向或角度交替的特征。對于這種幾何結構,設置了五個或更多不對稱人字形結構(其中一個特征支段比第二特征支段長),其中特征的頂點設置在微通道寬度的1/3處,在該特征之后設置了兩個填充特征(注意可使用更少或更多的填充特征),然后設置五個或更多的不對稱特征,其中人字形結構的頂點大致位于沿微通道寬度的2/3處。該圖案重復幾次。如圖所示,相對的微通道壁上的圖案是反式取向的,特征不是鏡像。SFG-2是一種如下的設計,如圖3c所示(俯視圖),各角度沿著特征的行程長度連續變化,與特征相鄰的主通道中的流動方向是從左至右或從右至左。由于該形狀更符合空氣動力學,因此該特征能夠有益地使各特征前緣處的流動擾動最小。所述基本連續變化的角度也可沿特征的行程長度由正值變為負值。圖3d中顯示了SFG-3表面特征圖案的俯視圖,其包括從頂面和底面觀察的視圖,以及從上部觀察時兩者如何重疊。這種圖案可以根據需要重復多次以填充所需的長度。SFG-3的主要特征是SFG-5的"對號"形狀的重復。特征圖案SFG-4是一種簡單的斜向狹縫,在每種表面特征中僅有一個特征支段(例如圖3e中右圖所示)。圖案SFG4基本與現有技術中描述的許多單角斜向特征類似,對于混合和單元操作是特別低效的,尤其對于僅有單壁的圖案或反式取向的雙壁圖案。隨著雷諾數的增大,在該圖案中的流動在所述特征中花費的停留時間的分數減小。表面特征幾何結構5用一系列的對號表示,所述對號的頂點使得特征支段的行程長度約為另一支段行程長度的一半。這些"對號形"特征中的4個或更多特征所成的組可以以許多不同的組合排列,包括圖3f中所示的三種。這些對號組互相可具有不同的取向,或者全部具有相同的取向,沿著表面形成連續的對號圖案。各種SFG-5或組合將得到不同的混合特性。圖3f顯示了SFG-5表面特征幾何圖案的三種不同的替代的布置。表面特征的取向角度優選具有至少一種變化。表面特征幾何結構6(SFG6)包括三個表面特征支段,相對于流動方向,取向角發生兩次由正到負的變化,如圖3g所示。當特征支段中的兩個沿著總體流動方向互相會聚和特征支段中的兩個沿著總體流動方向互相發散時,這給予了主通道中的流體以"A"和"B"類流動方向。"房形圖案(home)"表示表面特征的進入支段,此處一個或多個支段的走向與主通道總體流動方向相平行,然后以斜角轉向流動方向(見圖3i)。該角度可任選地比下圖中所示的結構更加圓些。房形圖案還可優選地呈非90度的角,使其能夠改進流體進入活性表面特征的平流。鯊魚齒形圖案表示了一種單支段的表面特征,其具有從一端到另一端改變的跨距(例如見圖3j)。所述支段可以相對于主通道總體流動方向具有任意的角度,具有不同角度的多個齒可填充微通道壁。圖3e顯示了具有60度角的SFG-O、具有75度角的SFG-0以及具有45度角的SFG-4圖案的表面特征,規定所述角度是相對于水平面的,該水平面將垂直于主流方向的微通道橫截面二等分。對于各支段、或一些支段、或5個或更多相同表面特征的組,多支段表面特征幾何結構的其它實施方式具有不同的角度或長度(如圖3k所示)。表面特征組的重復也能在制造的過程中提供潛在的優點。例如,當由薄板沖印特征時,可以制造沖壓工具,一次沖壓多個特征。多層表面特征在主通道的一個或多個壁中形成了多層表面特征。所述多層表面特征壁是通過將其中具有不同表面特征幾何結構的相鄰層疊置而形成的(見圖4a),使特征的列對齊,使得二者疊置起來,形成更復雜的三維特征。對于多層特征,除了最遠離主通道的層以外,所有層中的表面特征都必須是通透(through)特征。或者,所述在薄板中制成為通透特征的相同的表面特征可通過將具有相同表面特征的薄板直接互相疊置,使得各薄板中的特征對齊而變得更深。微通道設備微通道反應器的特征是存在至少一個具有以下特征的反應通道,該反應通道的至少一個尺寸(壁到壁,不計催化劑)等于或小于l厘米,優選等于或小于2毫米(在一些實施方式中約等于或小于1.0毫米)且大于100納米(優選大于1微米),在一些實施方式中為50-500微米。催化反應通道是包含催化劑的通道,其中所述催化劑可以是非均相的或均相的。均相催化劑可以與反應物同向流動。微通道設備具有類似的特征,其不同之處在于不需要包含催化劑的反應通道。微通道的間隙(或高度)優選約等于或小于2毫米,更優選等于或小于1毫米。反應通道的長度通常更長。較佳的是,所述長度大于l厘米,在一些實施方式中大于50厘米,在一些實施方式中大于20厘米,在一些實施方式中為1-100厘米。微通道的側面由反應通道壁限定。這些壁優選由陶瓷、鐵合金(例如鋼)或蒙乃爾合金之類的Ni-,Co-或Fe-基超耐熱合金之類的硬質材料制造。它們也可由塑料、玻璃、或者銅、鋁等之類的其它金屬制造。反應通道的壁的材料的選擇可取決于該反應器所用的反應。在一些實施方式中,反應室壁由具有耐久性和良好導熱性的不銹鋼或InconeP構成。所述合金應具有低的硫含量,在一些實施方式中,在形成鋁化物(aluminide)之前要進行脫硫處理。通常反應通道壁由提供微通道設備的主要結構支承的材料制造。微通道設備可通過已知的方法制造,在一些優選的實施方式中是通過將交替的板材(也稱為"墊片")層疊起來而制造的,優選設計用于反應通道的墊片與設計用于熱交換的墊片交替設置。一些微通道設備包括層疊在器件中的至少十個層,這些層各自包括至少十個通道;所述器件可包括具有較少通道的其它的層。微通道設備(例如微通道反應器)優選包括微通道(例如多個微通道反應通道)和多個相鄰的熱交換微通道。所述多個微通道可包括例如2,10,100,IOOO或更多能夠并聯操作的通道。在優選的實施方式中,所述微通道以平面微通道的平行陣列(例如至少三個平面微通道的陣列)設置。在一些優選的實施方式中,多個微通道進口與共同的頭部相連和/或多個微通道出口與共同的足部相連。在操作過程中,熱交換微通道(如果存在的話)包含流動的加熱和/或冷卻的流體。可用于本發明的這類已知反應器的非限制性例子包括微型組件片結構類的反應器(例如具有微通道的層疊體),如美國專利第6,200,536號和第6,219,973號(這兩篇文獻都參考結合入本文中)列舉的。對于本發明,這類反應器結構的性能優點包括它們較大的傳熱和傳質速率,而且基本沒有任何爆炸極限。壓降可以很低,允許高物料通過量,催化劑可以以非常容易進入的形式固定在通道中,因此不需要進行分離。在一些實施方式中,一個或多個反應微通道包括總體流動路徑。術語"總體流動路徑"表示反應室內的開放路徑(鄰接的總體流動區域)。鄰接的總體流動區域允許流體快速流過反應室而不產生大的壓降。各反應通道內的總體流動區域的橫截面積優選為5X1(T8至1X10—2米2,更優選為5X10—7至1乂10—4米2。所述總體流動區域優選占l)微通道的內部體積,或2)微通道的橫截面的至少5%,更優選至少50%,在一些實施方式中為30-99%。在許多優選的實施方式中,所述微通道設備包括多個微通道,優選至少5個、更優選至少十個平行通道的組,這些平行通道在共同的歧管內相連,所述歧管與所述器件構成整體(不是之后連接的管),所述共同的歧管包括使流過與所述歧管相連的通道的流體均等的一種或多種特征。這些歧管的例子見述于美國專利申請順序號第10/695,400號,該文獻于2003年10月27日提交,參考結合入本文中。在上下文中,"平行"不一定表示是直的,而是指通道互相一致。在一些優選的實施方式中,微通道器件包括至少三組平行微通道,各組內的通道與共同的歧管相連(例如四組微通道和四個歧管),較佳的是,各共同歧管包括能夠使流過與歧管相連的通道的流體均等的一種或多種特征。熱交換流體可以流過與工藝通道(例如反應微通道)相鄰的傳熱微通道,它們可以是氣體或液體,可包括蒸汽、油或任意已知的熱交換流體-所述體系可以優化,使得熱交換器中包括相變。在一些優選的實施方式中,多個熱交換層與多個反應微通道相交錯。例如,至少十個熱交換器與至少十個反應微通道交錯,較佳的是,十層熱交換微通道陣列與至少十層反應微通道相鄰接。這些層中的各層可包括簡單的直的通道,或者層內的通道可具有更復雜的幾何結構。在優選的實施方式中,一個或多個熱交換通道的一個或多個內壁具有表面特征。在一些實施方式中,本發明的設備(或方法)包括催化劑材料。所述催化劑可以限定總體流動路徑的至少一個壁的至少一部分。在一些優選的實施方式中,所述催化劑的表面限定了其中流過流體流的總體流動路徑的至少一個壁。在非均相催化工藝中,反應物組合物可以流過微通道,通過并與催化劑接觸。在一些優選的結構中,催化劑包括下面的大孔載體。優選的大孔載體的例子包括市售的金屬泡沫體和金屬氈。大孔載體的孔隙率至少為5%,更優選為30-99,更優選為70-98%。較佳的是,用BET測得所述載體的體均孔徑等于或大于0.1微米,更優選為I-500微米。優選的多孔載體的形式是泡沫體和氈,它們優選由熱穩定和導熱材料制造,優選使用不銹鋼或FeCrAlY合金之類的金屬、這些多孔載體可以很薄,例如厚度為0.1-1毫米。泡沫體是一種連續結構,其具有限定通過該結構的孔的連續壁。氈是非織造纖維,在纖維之間具有空隙,包括鋼絲棉之類的纏結的絲束。所述多孔載體可以疊置在具有通透(through)表面特征的傳熱壁和片材之間。或者,所述多孔載體可以被蝕刻、切割或通過其它方式,具有置于片材內的活性表面特征凹槽。所述片材可以與用作壁的非多孔片材相疊,以形成組件。在此實施方式中,所述活性表面特征自身的孔隙率增大了化學反應位點的數量,在此位點,反應物可以從形成于多孔片材內的凹槽擴散到所述多孔片材內的內部的較小的孔內。可以將一層或多層活性催化劑層設置在多孔片材上。所述通透表面特征通過平流和擴散將分子引入凹陷的凹槽中,在凹槽中這些分子可以在其上或其中設置有催化劑的多孔載體內繼續擴散。由于隨著雷諾數的增大,分子在特征中不成比例地花費更長的時間,因此反應物有更多的時間與催化劑表面碰撞并與之反應。由于反應物在表面特征凹槽和多孔催化基層中花費時間,它們不以對流的方式與總體流動一起向下游運動,從而離開所述活性催化劑。以多孔材料的總體積為基準計,具有大孔的催化劑(包括氧化鋁負載的催化活性位點)的孔體積優選為5-98%,更優選為30-95%。較佳的是,材料孔體積中的至少20%(更優選至少50%)由孔徑(直徑)為0.1-300微米、更優選0.3-200微米、更加優選1-100微米的孔組成。孔體積和孔徑分布用水銀孔隙率檢測法(假定孔的幾何形狀為圓柱形)和氮吸附法測定。已知水銀孔隙率檢測法和氮吸附法是互補的技術,水銀孔隙率檢測法在測量較大的孔徑(大于30納米)時更加準確,測定小孔徑(小于50納米)時,氮吸附法更加準確。設置在氧化層上的催化劑金屬之類的催化劑可沉積在大孔載體上。在一些實施方式中,所述微通道的高度和寬度限定了橫截面,該橫截面包括多孔催化劑材料和開放區域,多孔催化劑材料占所述橫截面積的5-99%,所述開放區域占所述橫截面積的5-99呢。在另一種替代情況下,催化劑可以作為材料涂層(例如遮蓋涂層)的形式提供到一個或多個微通道反應通道之內。使用旁流(flowby)催化劑結構可以產生有利的容量/壓降關系。在旁流催化劑結構中,所述流體優選在與多孔的插入物相鄰的間隙內流動,或流過與微通道壁接觸的催化劑壁涂層,(較佳的是,所述與催化劑接觸的微通道壁與熱交換器(優選是微通道熱交換器)直接熱接觸,在一些實施方式中,熱交換流接觸所述壁與催化劑接觸的相反側)。在一些實施方式中,微通道包括多孔旁流催化劑,該催化劑厚度(〉25微米)大于壁遮蓋涂層的厚度(<25微米)。在一些實施方式中,所述多孔旁流催化劑的厚度可超過25微米,催化劑遮蓋涂層的厚度也可超過25微米。在所有的情況下,優選遮蓋涂層的厚度小于旁流催化劑結構的厚度。多孔催化劑可具有表面特征(優選是凹陷的特征),該特征能夠擾動開放流動通道中的總體流動路徑,以減小外部傳質阻力,還能促進表面特征內的平流,這有助于將新鮮的反應物引到多孔催化劑結構上和除去產物。所述凹陷的表面特征可以在所述厚多孔催化劑結構的整個厚度凹陷,或者在該厚度的一部分上凹陷。所述多孔催化劑可具有任意的長度;例如,連續多孔催化劑(具有表面特征)或不連續多孔催化劑(被表面特征隔開)可以延伸至少l厘米、3厘米或更長的長度。可以在大孔催化劑,例如催化劑泡沫體或催化劑氈中形成表面特征。可通過在微通道中插入具有表面特征的催化劑插入物來提供有結構的表面。所述插入物可以由大孔催化劑形成(例如泡沫體或氈),或者通過插入具有表面特征的金屬載體、然后在所述載體表面上涂敷催化劑而形成。遮蓋涂層是通過使通道壁與液體類涂料組合物接觸而施涂在通道壁上的涂層。所述涂料組合物可包含顆粒(通常是金屬氧化物或者金屬氧化物與金屬顆粒的混合物)的懸浮體或溶膠。通過遮蓋涂敷形成的催化劑涂層被稱為遮蓋涂層。微通道設備還可包括沿著反應器長度的活性表面特征的多個區。第一區可用來提高傳熱,第二區可用于化學反應。或者,在單元操作中可以有兩個或更多個區,在這些區發生反應或者分離之類的傳質。還可在不同的表面特征區中包括兩個或更多個順序化學反應。在一個實施方式中,對于順序反應可優選使用兩種不同的反應,或者添加新的反應物,使得反應連續進行,或者用新的傳熱流體正好繼續進行反應、或者在控制或調節表面特征區之間或之內的壁溫度的同時連續進行反應、或者通過其它方式控制金屬的機械應變。在微通道設備中具有連續的兩種或更多種活性表面特征區的另一個動機在于,可利用包括彎曲或U形流的通道,流體在其中基本沿一種方向流動,然后彎曲并返回沿第二通道向下流動。可以同時在前后路徑中設置活性表面特征區,這在需要低排放物的催化燃燒應用中尤為有用。微通道壁中的毛細管特征表面特征也可作為能夠有效地將液體保持在微通道壁之上或附近的毛細管特征。所述特征可具有任意的形狀(矩形、圓形、梯形、其它形狀)只要它們能夠提供至少一個小于根據流體性質規定的參數的臨界尺寸,使得該毛細管作用力大于重力,防止沿微通道壁的排出或滑動即可。毛細管特征可以沿微通道的長度,在所需的位置設置,以產生涂料組合物的均勻的或特定的通道內分布。為了促進良好的通道之間的均勻性,沿微通道陣列中的每條平行微通道設置相同輪廓的毛細管特征。所述特征優先在部分或完全地垂直于重力方向的方向排列,以使重力方向的排出最小。所述特征可以與排出過程中重力的方向成一定角度排列。如果所述特征短而不連續,它們可取向為平行于重力方向。在微通道壁上,一組內優選包括三個、五個、十個或更多的特征。在一個實施方式中,特制的輪廓可以在對催化劑需要更高的反應器區的前部附近留下更多的毛細管特征,從而留下更多的催化劑溶液。在另一個放熱反應(例如選擇性氧化)的實施方式中,可以減少設置或保持在反應器前部附近的催化劑的量,進而減少放熱量以及不希望有的升溫。在第三個實施方式中,可以確定在微通道器件邊緣通道上的毛細管特征的位置和尺寸,使得器件邊緣附近的放熱減少。例如,在微通道器件的一層內,層中心附近的毛細管特征的濃度可能高于邊緣附近的濃度,因此更多的涂層施涂在器件中心附近。因此,在包括微通道陣列的層中,該微通道陣列包括至少一條中心微通道和兩條邊緣微通道,在一些實施方式中,所述至少一條中心通道的毛細管特征的濃度高于這兩邊緣通道中的任一通道的濃度;如果在沿邊緣的位置需要更大的催化劑濃度,則可使這種情況相反。這可創造有益的機械設計,其中在高熱應變區域附近,局部邊緣溫度降低。所述毛細管特征可用來在特定的容量或單位體積流速條件下,控制或調節用轉化率和選擇性測量的工藝性能。所述特征還可用來通過減少局部放熱,從而減小所產生的溫度梯度,而使設備的高應變區域內的機械應變最小。為了保持液體(催化劑前體或其它)。將流體填入微通道內或平行微通道的陣列之內,然后排出,同時將流體留在壁上的毛細特征之內。然后干燥所述流體,在壁上留下活性試劑。所述流體可以是水基的,或者包括固體顆粒或液滴(包括納米顆粒)的溶液或漿液或懸浮體,或者可以是聚合物溶液,或者是任意的液體涂料組合物。制備表面特征的方法表面特征可例如通過以下方法制造激光蝕刻;放電加工(EDM),該方法使用小直徑導線,通過燒掉導電性基材制得所需的特征;或者將具有通孔的一片材疊置在另一片材上,然后將這些片材結合在一起。所述表面特征可以在片材中部分蝕刻,或者作為通透的特征形成于片材中,然后將所述片材置于與實心(solid)壁相鄰的位置。或者可通過在與實心的或蝕刻的片材相鄰的位置將兩個或更多個具有通透特征的片材疊置,產生所述表面特征。所述兩個或更多個具有通透特征的疊置片材上的特征的圖案和/或尺寸和/或形狀可以是不同的。表面特征還可通過形成三維圖案法制造,例如SLS法,其中對金屬粉末進行選擇性燒結,以產生復雜的三維結構。所述表面特征可以作為薄金屬墊片中的通縫或通孔的形式形成,所述墊片與壁墊片相鄰地疊置,然后進行擴散結合。所得的結構與微通道壁中凹陷的特征類似。表面特征可以用來調節催化劑或任意其它遮蓋涂料溶液沿微通道壁長度的混合和/或施涂。可以在微通道入口(例如頭部附近的進口)附近設置較大密度的表面特征,或者可以在微通道出口附近設置較大密度的表面特征。因此,在一些實施方式中,具有一個進口和一個出口的反應微通道在進口附近的毛細管特征的密度大于出口附近的密度;或者相反地,在出口附近的毛細管特征的密度大于進口附近的密度。催化劑涂層可以對包括表面特征的微通道涂敷催化劑或其它材料,例如吸著劑。可以41使用本領域已知的技術,例如遮蓋涂敷在微通道內施涂催化劑。也可使用CVD或無電鍍膜法之類的技術。在一些實施方式中,優選用鹽的水溶液浸漬。在一些實施方式中優選的是Pt,Rh和/或Pd。通常在此之后進行熱處理和本領域已知的活化步驟。優選的是形成pHX)的溶液的鹽。其它涂料可包含溶膠或漿液基的包含催化劑前體和/或載體的溶液。涂層還可包括向壁施涂的反應方法,例如無電鍍膜法或其它表面流體反應。還可通過以下方法在微通道壁上施涂涂層用液體涂料組合物將通道填充至所需的高度,在減壓條件下除去揮發性組分(通常是溶劑)。需要小心進行,以免產生起泡的缺陷。可以通過印刷、優選通過類似噴墨印刷之類的技術將金屬之類的材料印刷在微通道壁(平坦的或具有特征的)上。還可將印刷的金屬圖案用作形成無電沉積金屬(優選具有圖案的、無電涂層)的晶種材料(催化劑)。另外或作為替代,可采用電子工業中開發的選擇性蝕刻和/或選擇性沉積技術在表面特征52中形成亞圖案結構(subpatterning)。見圖5。這種亞圖案結構能夠特別有效地提高用于沉積催化劑的表面積,和/或直接選擇性沉積催化劑以增強反應控制。例如,可以在表面特征的底部和/或表面特征的頂部形成多個亞凹部(sub-we11)54,可以在多個亞凹部上沉積(例如通過涂遮蓋涂層)催化劑56。任選地,可以在所述表面特征和/或亞凹部上沉積導熱材料區域55,以進一步增大表面積。反應在一些實施方式中,本發明提供了進行反應的方法,該方法包括使至少---種反應物流入微通道,在催化劑的存在下,使所述至少一種反應物在微通道內反應形成至少一種產物。在一些實施方式中,所述反應主要由選自以下的反應組成乙酰化、加成反應、烷基化、脫垸基化、氫化脫垸基化、還原性烷基化、胺化、氨氧化、氨合成、芳構化、芳基化、自熱轉化制氫、羰基化、脫羰基化、還原性羰基化、羧化、還原性羧化、還原性偶聯、縮合、裂化、加氫裂化、環化、環低聚反應、脫鹵、二聚、環氧化、酯化、交換、費-托反應、鹵化、氫鹵化、同系化、水合、脫水、氫化、脫氫、氫羧基化、加氫甲酰化、氫解、氫金屬化、硅氫化、水解、加氫處理(HDS/HDN)、異構化、甲基化、脫甲基、復分解、硝化、聚合、還原、重整、逆水煤氣輪換、Sabatier、磺化、調聚反應、酯交換反應、三聚反應和水煤氣輪換。燃燒是另一種優選的反應。烴類蒸汽轉化是特別優選的(例如甲垸、乙烷或丙垸蒸汽轉化等)。實施例在具有壁表面特征的微反應器中進行的蒸汽甲烷轉化針對甲垸蒸汽轉化反應,對表面特征對反應器性能的影響進行了探索。特征傾向于增大每單位長度的轉化率,尤其在低催化劑活性時。表面特征增大了催化劑可用的表面積,它們允許用催化劑溶液均勻地涂敷遮蓋涂層,減小了總體微通道中的外部傳質限制,因此允許反應器以更接近催化劑活性的固有潛能(intrinsicpotential)的方式操作。在本實施例中,所述表面特征具有矩形的橫截面形狀;它們在微通道的任一側面或兩個側面上;所述表面特征的深度與主流通道間隙為相同數量級;所述表面特征以與主流方向成特定的角度設置。對于所有的實施例,限定該問題的部分尺寸保持相同通道間隙0.0125"通道寬度0.18"凹槽的深度0.010"(也評價了0.005"和0.015"),置于微通道的兩個側面上凹槽的行程寬度或跨距0.015"相鄰凹槽之間的距離(邊緣到邊緣的距離)0.015"5個凹槽連續設置(長度約為0.15")對于所有計算,每個通道在25大氣壓下3:1的蒸汽甲烷混合物的流速為0.238千克/小時、SMR動力學本實施例的重點是微通道反應器中的甲烷蒸汽轉化(SMR)反應。還可考慮水煤氣輪換(WGS)反應,該反應是中等放熱的,這是因為在SMR催化劑上C02生成的重要性。對于本實施例中報道的所有CFD模擬結果都假定使用以下動力學(其中下標'T'表示SMR反應,下標"2"表示WGS反應)。在本實施例中將以下速率表達式用于反應動力學,<formula>formulaseeoriginaldocumentpage44</formula>反應速率的單位是千摩/米2-催化劑.秒,上式中的壓力Pi的單位是巴。反應速率常數遵循以下的阿倫尼烏斯形式假定SMR反應的活化能E,-1.7E8J/Kmol;對于WGS反應,E2=6.713E+7J/Kmol。假定指前因子為A!=2.126E+04和A2=1.222。在這些反應速率表達式中,通過相應的化學平衡常數將逆反應考慮在內動力學中的參數是使用根據5重量X的Rh分散在MgO穩定的氧化鋁上的SMR催化劑的實驗數據,對模型預測進行最佳擬合的結果。應當指出,對于所有SMR催化劑,這組動力學不一定是典型的,而是用來說明比較反應器幾何結構和設計對性能的影響。這組動力學稱為基線動力學。還評價了從該基線水平減小的活性的影響邊界條件在邊界上設置以下條件。進口總質量流速F-6.48E-5kg/s;3:l(摩爾比,蒸汽甲烷);溫度與壁溫相等。出口除非另外具體說明,對所有情況假定壓力為345psia(2.38MPa)壁無滑動速度;恒溫在反應器部分的進口處施加質量流速是很容易實現的,但是如果進口正好位于催化劑結構的前緣處,可能會引起一些問題,這是因為已知進口長度會影響流體完全形成層流型的位置。在計算中為了避免這種影響,將微通道進口置于催化劑結構上游的特定長度。在此進入區中沒有模擬反應。該進口的實際長度是數值實驗的內容,以確定所述流體在到達催化劑結構時確實完全形成層流。通常,進口長度為流體間隙(flowgap)長度二十倍時,便足以完全形成層流。使用甲烷轉化率比較不同結構的反應器性能。另外,為了比較,模擬了一種基線情況,這時是一種直的通道,該通道的通道長度、寬度和間隙尺寸與具有表面特征的通道相同。使用以下提高因子定量測量具有表面特征的反應器性能,<formula>formulaseeoriginaldocumentpage45</formula>上述等式中的x是甲烷轉化率。其根據流入反應器和流出反應器的甲烷的質量流速計算。盡管假定反應器進口處具有均勻的甲烷濃度,但是在反應器出口處并非如此。通常,在出口的通道橫截面上,甲烷濃度并不完全均勻。將出口處的甲烷總流速在整個出口面積上積分,以計算平均轉化率。A)與流動方向成90度角或基本與流動方向水平的表面凹槽模擬結果顯示,在凹槽內的流體和主通道內的流體之間沒有對流混合。對于凹槽內釋放的流體粒子的軌跡,它們形成封閉的圓,使它們被限制在將它們釋放于其中的凹槽中。所述流體僅在表面特征內滾動或旋轉。在反應環境下,在凹槽表面上發生的化學反應將會導致物質的濃度梯度。在凹槽與主流通道之間的邊界上發生物質擴散。在各凹槽內,壓力差過小,使得觀察不到橫向流體運動。如表1所示,計算了E-因子。表l<formula>formulaseeoriginaldocumentpage45</formula>對于這種幾何結構,注意到一種驚人的結果,如果動力學過程足夠快(在較高溫度下),則表面特征可能實際上具有不利的影響(負提高特征)。如果動力學過程足夠快,在表面特征內只有流體旋轉,則各個催化劑區域從總體流動通道(或空通道)向更遠的距離(表面特征谷的端部或底部)的運動或平移增加了更多的傳質阻力,抑制了性能。當動力學過程很慢時,由較低溫度的結果觀察到,從壁到表面特征谷的較長的傳質距離被以下因素抵消,而且還有富余表面特征增加的表面積,以及表面特征內分子的反應時間的延長。該圖案不使用平流將反應物引入活性表面特征中。B)與流動方向成傾斜角的表面凹槽一在通道的兩個相對壁上一對稱一使凹槽內的流體會聚在本實施例中,通過"順式A構型"中主通道相對壁上的CFD模擬SFGO(V-形或人字形)表面特征(或凹槽)。所述SFGO圖案由重復的類似的人字形圖案組成,用來將比水平凹槽圖案更多的流體引入活性表面特征中。因此,有效因子總是正值,因此所述特征總是用來將更多的反應物引入所述活性表面特征中。評價了三種角度,30度、45度和60度。正的角度意味著V形凹槽的頂點指向流動的下游(或者指向流動方向),在所述V行凹槽的兩個分支內流動的流體在主流通道的中間會聚。假想的在流動通道側壁附近釋放的無質量的流體粒子進入凹槽中,朝向通道中心橫向運動。凹槽各支段(或分支)中的流體流動由壓力差推動,在主流通道側壁附近(該特定凹槽的最上游位置)觀察到最大值。凹槽內的次級流動圖案被主流道內的掃過流體和凹槽內的流體之間的邊界處的動量交換所推動。通過在凹槽內,將次級流動疊置在主要的橫向流動之上,觀察到了螺旋流動圖案。這種流動圖案由于有較長的有效反應時間,因此有益于在凹槽壁上發生的化學轉化的程度。在凹槽兩個相連的分支內的流動在通道的中心會聚,在此處形成了猛烈的上升流,流入主流通道。所述上升流在凹槽的一區之上產生,在通道寬度中心附近達到其最大強度。這種通道中心附近的猛烈的上升流可以防止主流通道內的流體被吸入凹槽中。模擬結果顯示,對于中間平面,甲垸濃度分布是對稱的。但是在橫向方向觀察到甲垸有一定程度的不均勻分布。這將導致反應速率分布的不均勻,這又會造成不均勻的熱負荷。但是,考慮到通道壁內沿橫向方向的熱傳導,這種不均勻的熱負荷將會有效地獲得減小。類似地,在橫向方向上觀察到不均勻的產物(H2)分布。另外,觀察到在較低溫度下獲得更大的提高因子,說明凹槽特征有效地加快了反應速率,如無該特征,所述反應速率則會很慢。表2<table>tableseeoriginaldocumentpage46</column></row><table>在下表中,我們看到,對于被測的角度,這種幾何結構的初始反應器性能從最好到最差排序如下60度〉45度〉30度表角度的影響<table>tableseeoriginaldocumentpage47</column></row><table>c)與流動方向成傾斜角的表面凹槽一位于通道的兩個相對壁上一對稱一使在凹槽內的流體發散還是用指向相反方向(即與流動方向相反,或者順式-B取向)的v形凹槽進行了模擬,令人驚訝的是,測得的提高因子與指向流動方向的v形凹槽的情況相同。流動圖案與相反取向的凹槽極為不同。對于指向流動方向的v形特征,凹槽內的流體朝向通道的中心或v形結構的頂點滾動。對于與流動方向反向的v形特征,流體朝向通道的側面滾動。在給定凹槽內。在v形的頂點處,壓力最高。對于這兩種情況,表面積的總增量或可用于反應的表面位點的總增量保持恒定,因此具有相同的性能。窄的微通道間隙(0.0125")幾乎不會給予平坦的通道以外部傳質阻力,因此橫向和垂直的流動影響幾乎沒有影響。預期隨著反應通道間隙的增大,橫向和垂直流動的影響將會更顯著。表4<table>tableseeoriginaldocumentpage47</column></row><table>對于中間平面,濃度分布也是對稱的,但是觀察到在橫向方向上存在甲烷的不均勻分布(與情況B中觀察到的情況相反),其中在通道寬度的中心具有局部的高甲垸濃度。這會導致不均勻的反應速率分布,這又會造成不均勻的熱負荷。但是,考慮到通道壁內沿橫向方向的熱傳導,這種不均勻的熱負荷應該會被有效地減小。D)與流動方向成傾斜角的表面凹槽一在通道的兩個相對壁上,但是具有不同的取向在實施例B和C中,就形狀和取向而言,在通道的相對壁上具有鏡像表面特征。在本實施例中,一個壁上設置了B類凹槽,相對壁上設置了C類凹槽(角度相反)。這種取向也被稱為反式構型。失去了通道中間的對稱面。相對壁上的表面特征內的主要流動在橫向指向相反的方向。在一個側面上,流動從靠近主流通道中心的邊緣轉向較遠的邊緣。在相對的側面上,流動從遠離主流通道中心的邊緣轉向靠近流動通道中心的邊緣。表面凹槽內的這些流動圖案造成主流通道中沒有顯著的橫向流動方向。這明顯不同于情況B(流動從中心指向側面)和情況C(流動從流動通道的側面指向中心)中存在顯著的流動方向的現象。另外,在橫向觀察到甲烷的不均勻分布,但是不均勻程度較小。與情況B和C不同,沿橫向的甲烷濃度分布不是單調的。在一側,中心的濃度高于通道側壁附近的濃度。在另一側,通道側壁附近的濃度高于流動通道中心附近的濃度。相對壁上凹槽相反的取向可以使濃度分布和流場平均化。表面特征以非完美的對稱、不完全對稱或不對稱特征設置在相對壁上,因此與情況B和C中所示的對稱的設置相比,能夠提供更佳的初始反應器性能。表5<table>tableseeoriginaldocumentpage48</column></row><table>這些結果顯示,其性能幾乎與壁兩側上具有相同的表面特征的情況的性能相等。由于具有以推-拉方式配合的兩種特征,改進了垂直流動,從而略微減小了外部傳質,所以有略微的額外的提高。然而,如果模擬了該表面特征圖案的較長區,將會產生一個或多個芯流(coreflow),芯流中幾乎不會與活性表面特征發生相互作用。對于具有較大間隙的反應器通道的情況,垂直流動速度的重要性將會更加顯著。隨著間隙增大,對具有層流型流體的平坦通道內的外部傳質的貢獻將會更加顯著,這是因為擴散時間的增加隨著擴散距離(或半間隙)的平方而增大。使用表面特征產生垂直流將會增大初始提高因子。對于氣相反應,與間隙尺寸相關的表面特征的重要性也將取決于反應進行的快慢,而反應進行的快慢與在反應通道中花費的時間以及擴散所需的時間有關。例如,在接近l毫秒的接觸時間操作的SMR反應,即使在25-50微米(微米=千分之一英寸)間隙中也將具有外部傳質影響。在接近10毫秒的接觸時間操作的SMR反應,直到間隙接近500微米時,才會有外部傳質阻力。即使對于小于500微米的流體間隙,液相反應也將具有顯著的傳質限制。預期本發明的特征不僅對氣相反應是有益的,而且也有益于液相反應,這是因為液相反應更有可能表現出外部傳質限制。E)具有與流動方向呈傾斜角的表面特征一在通道單側上具有不對稱的圖案一在通道相對壁上具有不同的取向就反應器性能提高試驗了很寬范圍的設計參數。其中包括表面特征深度催化劑活性水平主通道間隙尺寸工藝流速分析的設計如圖6所示;黒線顯示了頂面上的凹陷,淺色的線顯示了底面上的凹陷。表對于smr動力學,在70(tc和25大氣壓下,不同特征深度的反應器提<table>tableseeoriginaldocumentpage49</column></row><table>在所有的這些模擬中,都使用了在該部分開頭處給定的完全smr催化劑活性。如上表所示,觀察到甲烷轉化率有小的提高。應當指出,所有情況下所達到的甲垸轉化率接近70(tc下的平衡轉化率。隨著表面特征深度的增大,從反應器進口到出口的壓降也增大。這反映出具有較大深度的表面特征內存在較大的動量損失。然而,當表面特征更深時,壓降的增加速率更慢。表對于不同的特征深度的反應器提高(較低催化劑活性水平一20%)<table>tableseeoriginaldocumentpage49</column></row><table>觀察到隨著催化劑活性減小,提高的程度高得多。對于上表中總結的情況,前文所述的基線動力學減小到初始基線的20%。令人吃驚的是,較深的特征得到較佳的性能。較深的特征具有更大的表面積,但是總體流動路徑到反應器壁的距離也更遠。另外的表面積超過了傳質的問題,這是因為在主通道內和表面特征自身之內的垂直流速造成的。活性水平定義為用于前文描述的動力學表達式的指前因子的減小百分數。通常,當反應速率或動力學較慢時,活性表面特征的影響更顯著。這是當催化劑活性減小時,活性表面特征內所花費的時間增加變得更重要的結果。表對于甲垸轉化,在深0.01"的特征、70(TC和25大氣壓的條件下,活性<table>tableseeoriginaldocumentpage50</column></row><table>表面特征給予的相對提高經歷催化劑活性條件下的優化。如果反應動力學非常快且微通道間隙很小(對于接觸時間小于10毫秒的氣相反應,<0.015"),則在通道內增加的橫向和垂直流動幾乎沒有增加優點,大部分的影響是由表面積的增大造成的。如果動力學過慢,則微通道中短接觸時間的環境占優勢,因為反應物在達到可觀的轉化率之前便被掃出反應器。表對于甲垸轉化,在深0.015"的特征、70(TC和25大氣壓的條件下,工藝流速對反應器性能的影響<table>tableseeoriginaldocumentpage50</column></row><table>對于SMR反應速率在20X的基線活性水平下,所有情況下的甲垸轉化率都認為遠離70(TC下的平衡值(44呢)。如表中所示,發現最深的特征的提高效果最高。當流速增大超過基線流速時,令人驚訝地觀察到進一步提高。隨著流速減小,提高減少。對于后一種情況,從較低的流速減小到更低的速度,減少了這種固定幾何結構的流體旋轉,從而略微減小了提高因子。當流速增大時,總體速度也增大,因此產生了由表面特征產生的橫向和垂直速度。當動力學比基線情況慢時,表面特征的影響變得更重要-部分是由于該研究的基線動力學非常快。較高的流速也對應于較高的雷諾數。當雷諾數增大時,分子在活性表面特征中將花費較長的時間,因此它們在催化劑處或附近發生反應的時間更長。表通道間隙尺寸對反應器性能的影響(間隙尺寸0.04"),70(TC,25大氣壓,SMR反應,O.Ol"深表面特征<table>tableseeoriginaldocumentpage51</column></row><table>對于該表中所示的情況,模擬了大得多的間隙。使用大得多的間隙,如預期,觀察到了更大的提高因子。對0.01"深的表面特征的20%基線活性和基本流速類似的情況是對于0.0125"的間隙的提高因子為26.6%,對0.04"的間隙的提高因子為31.9%。在大間隙的情況下也觀察到在較高流速情況下具有較高的提高因子的趨勢。實施例一使用表面特征提高傳熱表面特征引起旋轉或螺旋流動路徑,這些流動路徑可以提高從壁向流體主體(或反之亦然)的傳熱。使用計算流體動力學估算了表面特征帶來的傳熱的改進。使用的工具是FluentV6.1.22。對最小尺寸不同的兩種微通道建立CFD模型。一種通道的間隙為0.0125",另一種通道的間隙為0.040"。對于各種間隙尺寸,建立兩種模型l)不具有表面特征和2)具有表面特征,以分別估算傳熱提高。使用GambitV2.2.30建立CFD模型。圖l-3中顯示了通道尺寸和表面特征的詳圖。主通道尺寸是寬4.06毫米,間隙1.02毫米和長36.83毫米。一段在主通道長度的3.81毫米開始和5.08毫米終止之間的主通道具有圖6所示的表面特征。所述表面特征圖案與SHM中提出的圖案類似,但是包括特征的微通道壁的尺寸或數量不同,而且也不像本實施例中那樣使用填充特征。表面特征是被0.38毫米的壁隔開的0.38毫米的開口,其深度為0.25毫米,用于微通道的兩個側面上。在Gambit中產生了用于計算流體分析的網(mesh)。網格的總數為131106,面的總數為542409,節點的總數為177006。產生網以盡可能將其保持為規則的網。考慮了用兩種流體來確定表面特征的混合效率。下面給出了流體的性質和操作條件l)氣體a.出口壓力二34Spsib.進口溫度-300Kc.粘度-1.28X10-5kg/m/sd.導熱系數=0.087W/m/Ke.比熱=2768.03J/kg/Kf.密度=使用理想氣體定律g.分子量=17.49g/mo1h.分子擴散系數"X10—5m2/s2)液態水a.出口壓力d4.7psib操作溫度-300Kc禾占度-1.0X10—3kg/m/sd.導熱系數=0.6W/m/Ke比熱=4182J/kg/Kf密度=998.2kg/m3g分子量=18.01g/mo1h分子擴散系數^X10力mVs情況l:0.0125英寸的通道間隙使用液態水作為流體邊界條件O操作壓力=14.7psiO出口壓力=OpsigO進口速度=1.54m/sO進口溫度300KO壁溫度-350K通道中流體的雷諾數為1000。雷諾數計算如下盧式中p-流體密度,kg/m3v=流體速度,m/sD=通道的水力直徑,ml!二流體的粘度,kg/m/s總傳熱系數通過下式估算:式中HTC總體-總傳熱系數(W/mK)Q壁-從壁傳遞的熱量(W)八=基于平坦(或無表面特征)幾何結構的傳熱面積,m2LMTD:平均溫差的對數值模型選擇對CFD分析選擇K-Q模型(SST類)。模型常數的數值是Fluent6.0提供的默認值。選擇完全多組分擴散物質傳遞模型。擴散系數為lE-5m々s。結果圖7顯示了平坦通道(無表面特征)與具有表面特征幾何結構的通道之間的溫度曲線的比較。該溫度曲線是沿著流動方向,在通道中心繪制的。所有的溫度的單位均為開。對于具有表面特征的幾何結構,從壁向流體的傳熱比較快。下表比較了平坦通道和表面特征幾何結構的計算的傳熱系數。結果顯示,具有表面特征的幾何結構相對于不具有表面特征的情況,傳熱系數提高143%,壓降增大63%。注意傳熱的相對提高大于壓降的相對提高。還要注意,為了達到與長1.4英寸的平坦通道相同的性能,具有表面特征的通道的長度僅需為0.3英寸。表對于0.0125英寸的間隙,平坦通道和表面特征幾何結構的傳熱系數和壓降的比較<table>tableseeoriginaldocumentpage53</column></row><table>情況2:0.040英寸的通道間隙使用氣體作為流體邊界條件O操作壓力^345psiO出口壓力=0psigO進口速度-0.47m/s0進口溫度-300K0壁溫度-350K使用液態水作為流體0操作壓力=14.7psi0出口壓力二Opsig0進口速度-0.60m/s0進口溫度-300K0壁溫度350K通道中的流體的雷諾數為IOOO。模型選擇選擇K-Q模型(SST類訴于CFD分析。模型常數的數值是由Fluent6.0提供的默認值。選擇完全多組分擴散物質傳遞模型。擴散系數為lE-5m々s。結果對于這種較大的間隙,具有表面特征的幾何結構仍然表現出優于平坦幾何結構的提高傳熱。表2將平坦幾何結構和具有表面特征的幾何結構的傳熱系數和壓降進行了比較。表對于0.040英寸的間隙,對平坦通道和表面特征幾何結構的傳熱系數和壓降的比較氣體液體平坦通道表面特征平坦通道表面特征進口速度(米/秒)0.470.470.600.60雷諾數約IOOO約IOOO約IOOO約IOOO面積增加%34%34%HTC(W/m'/K)336527517412244HTC提高X44%136%壓降(psi)0.00080.00110.070.09壓降增大%40%36%在兩種情況下,傳熱系數的增大大于每單位長度的壓降增大。另外,還可預期通過減小微通道的長度,可以得到更高效的交換器,從而可以進一步減小系統的壓降。實施例甲烷燃燒使用整體一步機理模擬甲垸的燃燒,在此機理中,甲垸與兩個氧氣分子反應,生成1分子的C02和2分子的水(式1)。模擬了甲垸的燃燒速率,對于甲垸和氧氣都是一級反應(式2)。在獨立的研究中估算了活化能,為553,900kJ/mo1,指前因子為1130m4/kgmol/s,中心溫度為1098.2K。CH4+202->C02+2H20式i廠ot4=&cw4exp|式2尺丄1c'乂乂本實施例的具體目標是使用小CFD模型模擬具有等溫壁邊界條件的微通道幾何結構,以便對具有表面特征的設計相對于具有平坦的壁(或沒有表面特征)的可比較設計的燃燒性能提高進行定量比較。下表給出了輸入條件<table>tableseeoriginaldocumentpage55</column></row><table>圖8顯示了具有表面特征和不具有表面特征的實驗性能數據。該模型使用上表所列的邊界條件進行運算。對燃燒催化劑動力學的指數前常數進行修正,直至模擬預測的CH4轉化率與具有和不具有表面特征的75(TC的實驗數據相符。使用用來匹配具有和不具有表面特征的模型中所需的指前因子之比,對具有表面特征情況下的性能提高進行定量。估算了750'C下的表面特征提高因子。在75(TC下的具有表面特征的甲垸轉化性能提高因子為4.4倍。也就是說,在75(TC下,僅設置在平坦壁上的催化劑的活性必須達到4.4倍,才能達到與設置在具有表面特征的微通道上的催化劑相同的性能。假設和參考所述幾何結構是間隙0.058英寸的通道,寬0.16英寸,長3.5英寸表面特征圖案是通道頂面和底面上的SFG-1。基線情況的燃料稀燃動力學指前因子為1129.3,表示為1倍。在此實驗中測得的平滑或平坦通道上的試驗催化劑高得多-改良配方的結果。對兩種情況使用相同的催化劑配方。對指前因子進行修正,以匹配75(TC下平滑通道的CH4轉化率。75(TC下平滑通道的CH4轉化率約為47呢(見圖1)。匹配平滑通道的性能之后,改變指前因子以便與有表面特征的性能相匹配。下表列出了結果。表在750'C的CFD模型分析的總結<table>tableseeoriginaldocumentpage56</column></row><table>具有表面特征的性能提高因子(在75()GC)-4.4倍,從而說明催化劑如果設置在平坦的或無特征的通道上,則需要4.4倍高的活性才能獲得相同的轉化率性實施例廢氣凈化本實施例在簡化的模擬燃燒廢氣流(僅含CH4,02和余量的N2)中模擬了燃燒廢氣(最終2500ppm)的凈化。設計概述該幾何結構包括間隙0.058英寸的通道,寬0.16英寸,長3.5英寸,位于片式(pellet)器件中,在所述0.058英寸的間隙的任一側面上具有板,該板具有凹陷的表面特征,或者具有平坦的表面。所選的表面特征圖案是位于主通道兩個相對的主壁上的SFG-I,其為反式構型,特征深度為0.010英寸,各自具有0.015"的跨距,特征間距0.015"。制造詳細說明為了使背景活性最小,器件中的部件具有氧化鉻外皮(通過incond617熱處理生長出來,在此處理中,所述通道在氧氣和氮氣的稀混合物中加熱至100(TC,處理4小時)。在對平坦的和包括表面特征的試件進行熱處理,使其生長出氧化鉻外皮之后,將分散在熱解法氧化鋁(fumedalumina)上的鉑遮蓋涂敷到該試件上。熱解法氧化鋁上的遮蓋涂層催化劑為50呢的Pt,3免的CaO,負載量約為10毫克/英寸2。所述空白試件是平坦的,具有氧化鉻外皮,但是沒有催化劑。試驗設置空氣和"燃料"(N2+CH4)在盤管中分開預熱,然后立即將空氣注入器件片中的上游。由于在模擬的廢氣中,用N2代替了所有的CO,H2,C0JPH20,預期動力學活性不同于進料中包含水的情況。設計流速,使得如果所有的CH4燃燒、廢氣中將保留2.05%的02。溫度(750-950。C)2)&流速(7.383-3.184SLPM)固定常數CH4流速(0.0213SLPM),02流速(1.035SLPM),以及設備結果在平坦的和具有表面特征的試件中,測得CH4的轉化率在統計學上具有顯著的不同(在750'C,轉化率相對高24%,在900。C,轉化率相對高7%)。CFD模擬證明,平坦的器件片在750-85(^C下的初始數據主要是傳質限制的,如果需要達到通過添加表面特征獲得的那樣相同的甲垸轉化率相對提高,需要催化劑活性增大4.4倍。即使是對于高達95(TC的溫度,空氣和燃料在進入片式器件之前立即混合,也大大減小了測得的背景活性。實施例壓降進行了試驗研究,以確定具有表面特征的通道中的壓降,將其與不具有表面特征的通道中的壓降相比較。制造了一種器件,該器件在主通道的兩個主(相對)壁上具有順式-A取向的SFGO圖案。在進口和出口之間制造了7個壓力位置,以測量通道中不同位置的壓力。通道尺寸為0.16英寸X0.020英寸X6.985英寸。表面特征呈V形,表面特征臂之間成45。角。表面特征的開口為0.015英寸,特征之間隔開0.015英寸。各表面特征的深度為0.010英寸。"V-形"的兩個臂用半徑0.008"的曲線連接。所述特征支段(或臂)的另一端為半圓形。使用空氣作為流體。試驗臺由一個流動空氣質量流速控制器、9個電磁閥和2個差壓傳感器(0-5psid和0-15psid)組成。該系統是完全自動的,這樣對于各種流速校準過質量流速控制器、連接管子之后,實驗室觀察者將設定流速,打開與第一個端口相連的電磁閥,決定使用哪個差壓變換器(0-5psid或0-15psid),保持穩態,記錄下數值,轉移到下一個端口。穩態定義為壓力變化小于1%的情況。設計了實驗計劃來測試在不同的流體和不同流速的情況下,表面特征對壓降的影響。選擇用于測試的流體是水和空氣。改變流速以獲得層流狀態和過渡狀態的雷諾數。下面是試驗測試的實驗計劃。<table>tableseeoriginaldocumentpage58</column></row><table>結果測量壓力的通道總長度為6.985"。圖9顯示了具有和不具有表面特征的試驗壓降的比較。從圖9可以看出,具有表面特征的通道和不具有表面特征的通道之間總通道壓降之差,隨著雷諾數增大而增大。"壓降因子"定義為壓降因子=具有表面特征的通道中的壓降/平滑通道中的壓降。圖10顯示了壓降因子隨雷諾數的變化。計算了總壓降因子以及通道中不同區內的壓降因子。"壓降因子-l-2"表示壓力端口1和2之間的壓降因子(1最接近進口)。從圖中可以看出,在接近進口的位置(端口1和2之間),壓降因子隨雷諾數的變化較為平坦。端口1和2之間的距離為0.985"。在端口2之后,在層流區中,壓降因子隨著雷諾數增大而急劇增大,在過渡流區中,則會變平。隨后的壓降因子隨雷諾數的變化(端口2和3之間,3和4之間,4和5之間)與總壓降因子隨雷諾數的變化情況類似。還應注意,壓降因子是隨表面特征設計而變的。這些結果顯示,所述表面特征通道的壓降相對于平坦或平滑通道的增大是雷諾數的函數。隨著雷諾數增大,壓降因子從小于1.5倍增大到大于2.3倍。當雷諾數增大超過層流區,進入過渡區和湍流區時,表面特征相對于平坦通道的壓降比逐漸接近約2.3倍。對于不同的表面特征設計、主通道間隙和流體性質,預計在不同體系中,漸近值會改變。這些結果表明,使用表面特征還可有益地提高微通道中的過渡或湍流系統,在較高雷諾數下,壓降的增大趨于平坦,但是表面特征的表面積的凈增加可能會抵消壓降的增大。例如,對于在用于上述實施例的微通道內的湍流狀態操作的熱交換器,提供大于2.3倍的表面積的表面特征幾何結構將會使得總傳熱增大(傳熱系數乘以傳熱面積)超過壓降的凈增加。凈結果是對于特定負荷,熱交換體積較小,而總壓降不增大。對于類似的總器件熱負荷,在湍流狀態下操作的表面特征微通道的相應的長度很可能比湍流狀態下操作的平坦微通道短。實施例壓降的模擬在本實施例中,使用FLUENT模擬了流過具有表面特征的微通道的情況。模擬的結構是SFGO-45度角,反式,長10.3英寸。該模擬工作的目的是研究在各種條件下該表面特征器件的壓降。CFD結果顯示,壓降對表面特征高度敏感,根據條件,在平坦通道中,各處的壓降從53%增大到162%。特定表面特征幾何結構包括45。表面特征反式構型設置(頂部和底部壁上的取向相反)表面特征深度=0.010英寸;寬度=0.015英寸表面特征長度方向間距=0.042英寸間隙=0.0125英寸總寬度=0.160英寸總長度=10.3英寸(0.15英寸的上游和下游,不包括表面特征)。特征的總數=239為上述幾何結構產生了CFD網,總計一百四十萬個網格-六面體形。上述CFD模型在12種不同的條件下進行運算,四次運算在"SMR"條件下進行,即T=800°C,P=2533000Pa,p=5.067kg/cu.m,迸口速度二12.13-37.6m/s。四次運算在"水"條件下進行,即T=20°C,P=101325Pa,p=998.2kg/cu.m,進口速度=1.704-5.284m/s。四次運算在"空氣"條件下進行,即T=20°C,P=101325Pa,p=1.20559kg/cu.m,進口速度=25.72-79.49m/s。另外,為了比較,這些CFD運算在這些條件、但是沒有表面特征的情況下重復。這些CFD分析的基本主要假設包括1.通道限制成不包括反應。2.流動認為是完全層流。3.整個流場設為絕熱的。4.流動是穩態的。計算/分析下面包括了這些12+12次運算的CFD結果。"總dP"表示整個長度上的流場壓降。"產生的(Devel叩ed)dP"表示在認為是周期性的流動的位置出現的壓降。CFD結果顯示,在0.654英寸至10.066英寸的位置存在該周期性的區域。最后還包括了壓降增加。層流情況下,表面特征與平頂結構壓降之比較具有表面特征-人字形結構產生的區域(0654-10.066英寸)<table>tableseeoriginaldocumentpage60</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage61</column></row><table>由這些結果,注意到一個驚人的結果,在特定雷諾數之下,壓降的增大完全與實際流體的性質無關。換言之,與在2(TC和1大氣壓條件下的流體空氣(氣體)或水(液體)相比,在雷諾數約為IOOO、80(TC時,對于蒸汽甲垸轉化反應的流體混合物(23大氣壓,蒸汽與甲垸之比為3:1),觀察到平坦通道內的壓降增加約為52-54%。類似地,在接近3000的雷諾數之下,壓降比增加接近160%。這些明顯的結果說明,由壓降的增大表示的另外的混合的程度僅由雷諾數所控制。這些結果的另一個驚人之處在于,它們從層流狀態轉化為過渡流狀態(Re3000)。認為相對于主流通道的表面特征幾何結構和尺寸將會改變從平坦通道到表面特征通道的壓降增加的絕對值,但是在相同的雷諾數下,對于特定幾何結構超過平壁的該壓降增大與流體無關。實施例表面特征的不同的深度和寬度對于本研究,表面特征深度和寬度是不同的。在Fluent-6.0中開發了CFD模型來研究表面特征的深度和寬度的影響。通過觀察軌跡線(pathline)定性地測量深度和寬度的影響。為了定量測量,在特征的表面上施加表面反應,測量出口處的氣體組成。發現相比表面特征的寬度,表面特征的深度對流動混合的影響更大。下表給出了用于本研究的CFD模型的描述。61表情況l的模型描述<table>tableseeoriginaldocumentpage62</column></row><table>情況2與情況1相同,不同之處在于,表面特征寬度為0.508毫米。情況3與情況1相同,不同之處在于,表面特征深度為0.762毫米。這些CFD分析的假設包括認為流動是完全層流;整個流場是絕熱的;流動是穩態的。當在0.597毫米的固定主通道間隙下,表面特征的深度從0.508毫米增大到0.762毫米時,相比較寬的表面特征,流向邊緣、然后流向中心的流動次數顯著增加。在通道中引入表面特征的一個目的是打破層狀邊界層,以提高傳熱和傳質性質。通過在表面特征壁上施加甲垸燃燒的表面反應,并比較出口的甲垸濃度和通道中的總壓降,來研究增大寬度和深度的效果。下表列出了施加有表面反應的情況l、情況2和情況3的進口/出口甲垸濃度和壓降。表甲烷濃度和壓降<table>tableseeoriginaldocumentpage63</column></row><table>從上表可以看出,情況3(具有增大的特征深度)在出口處達到了最小的曱烷濃度。這是由于流體在通道中更多運動以及能夠更好地使流體與表面反應壁接觸而造成的。然而,流體的運動會造成通道里有更高的壓降。另外目視觀察軌跡線,在通道內的流體運動和混合方面,情況2看來優于情況1。但是情況l和情況2之間甲垸出口濃度的比較顯示,流體被引到反應壁的程度不如情況l。應當注意,本研究中使用的催化劑動力學略慢于(因子為4.5)前述的燃燒實施例所使用的催化劑動力學。因此,所得的甲垸ppm的出口預測值高得多。實施例-相對側面上的特征對僅在一個壁上有表面特征的通道和在兩個相對壁上有"順式"取向的表面特征的通道的混合性能進行了比較評價,其中主通道尺寸為0.0125英寸X0.160英寸X2.5英寸。所述表面特征是SFG-O型,跨距寬度為0.015英寸,深度為O.Ol英寸,互相分開,間隔為0.015英寸。SFG-0幾何結構的表面特征角度為45。。對于此處考慮的具體情況,發現具有"A"流動取向的單側特征在垂直于流動的方向達到最佳的混合。但是,表面特征設計的效果取決于通道幾何結構和流速。計算/分析單側幾何結構以兩種流動取向進行運算A和B,A中流體進料沿著有角度的支段、向著頂點流動,B中的流體沖擊在頂點上,然后向外流過具有角度的支段。下表列出了順式A和順式B取向的單側和雙側表面特征在通道內的壓降比較。表壓降比較<table>tableseeoriginaldocumentpage64</column></row><table>雙側特征中較高的壓降是由于通道兩個側面上的特征造成的。對于"B"流動取向,單側特征幾何結構具有最低的壓降,其混合效果優于雙側的情況。應當注意,這種比較是對于0.381毫米的較小開放流動間隙和0.67的表面特征深度:微通道開放間隙比進行的。別處還顯示了當開放微通道間隙增大,或表面特征深度:微通道開口間隙之比減小到低于0.3,則使用雙側表面特征是特別有益的。特別有利于運動到更大的微通道幵口間隙,以增大單元操作的生產能力,以及減小單元操作中包含的金屬的總量。在一些實施方式中,"A"流動取向要比"B"流動取向更不大可能形成無限循環區(或死區)。對于其它的圖案,觀察到相反的趨勢。實施例表面特征幾何結構研究了許多表面特征幾何結構的混合效率和對流動旋轉的誘導,其條件列于表X1-X2。對于表X1中情況1的幾何結構和條件,流動的一些軌跡線似乎被截留在頂點處或通道寬度中心處表面特征角度變化的位點的死區。所述頂點處潛在的死區部分是由于以下原因形成的表面特征兩個支段的支段長度相同,各支段的角度變化180度,在頂點處產生完全的對稱點,頂點處特征內的流體的作用力都是相同的,沿任一支段往下。不產生這種對稱點的圖案較不易形成死區。表X1情況1-3的模擬的CFD模型的幾何結構和條件<table>tableseeoriginaldocumentpage65</column></row><table>表X2情況4-5模擬的CFD模型幾何結構和條件<table>tableseeoriginaldocumentpage66</column></row><table>分析了CFD結果,用來幫助確定下文討論的表面特征的特性。對于表X1中情況l的幾何結構和條件,軌跡線被截留在通道寬度中心的表面特征中的死區內(所述表面特征凹槽支段部分的兩個上游端或角相交的位置)。表X1中情況2的CFD模擬結果說明,該種表面特征幾何結構類型的反式構型在大致與表面特征凹槽的各支段部分(角)的中點對齊的橫跨主通道寬度的側向位置在主通道間隙中心附近產生了基本筆直/略微扭曲流動的不良混合區,在主通道的包括表面特征的壁附近的流體圍繞這三個流動中心核渦旋。相反,這種表面特征幾何結構順式構型(表X1中的情況3)CFD結果表明,在主通道流動的整個橫截面上,順式結構混合效率高得多,不存在不會周期性掃入表面特征中的流動核。對于其它將主通道中的主流拉向與表面特征凹槽的各支段部分(或角)的上游端對齊的跨越主通道寬度的側向位置的順式構型情況,情況3的流線顯示了相同的趨勢。表X2中情況4和情況5的CFD模擬結果顯示,該表面特征幾何結構取決于流動方向,其中順式-B流動方向能夠略快地產生良好混合的流動,順式-A流動在主通道中分成兩股,但是這兩種情況均表現出良好的混合。對于表X1中的順式情況,情況4和情況5(表X2)的結果顯示將主通道中的主流拉向與所述表面特征凹槽各支段部分(或角度)的上游端對齊的跨越主通道寬度的側向位置,不存在在沿著主通道長度向下流動時不會周期性掃入表面特征內的流動核。特征幾何結構影響效果的概述對于主通道內總體流動提供良好混合是很重要的表面特征幾何結構的兩個方面是1)所述表面特征必須能夠有效地在通道中引起一部分總體流動轉入各表面特征的前緣,2)對于足夠數量的沿流動長度重復的表面特征,在各表面特征的局部上游和下游末端或"端部"之間保持足夠的特征行程長度。足夠的行程長度優選至少為通道間隙的兩倍,更優選最少為通道間隙的四倍。將流體引入表面特征內的一個重要的變量是表面特征深度比,R深度式中深度sf是表面特征的深度,間隙是主通道內的間隙。為了導致足夠的流體進入所述表面特征,所述表面特征深度與通道間隙之比RM優選為0.010-100,更優選為0.10-10,更加優選為0.25-2。沿著包括相同的沿流動長度重復的表面特征幾何結構的通道的延伸方向的所有表面特征的局部上游和下游端部之間的側向擴展(lateralspread)由側向擴展比R側向擴展定義。側向擴展比定義為~向展開=端部—^fRSF'COS("),式中,橫向展開改為側向擴展。式中端部—長度sf是從局部上游端部到局部下游端部的表面特征支段長度,a是表面特征角,跨距sf是表面特征的跨距。注意在01=90度的極限情況下(表面特征與主通道平均總體流動方向對齊),側向擴展比為O。為了能有效地貫穿總體流動,側向擴展比優選為3-100,更優選為5-20。注意具有合適的側向擴展比是表面特征引起的流動作用導致明顯貫穿總體流動的必要但非充分條件。當表面特征沿流動方向連續重復時,表面特征的數量和間距也是重要的。特征與特征之間的間距優選小于端部一長度sf,更優選間距長度與表面特征跨距之比為0.1-10,更加優選在合理前提下盡可能密,這可由制造限制決定。為了形成良好的混合,表面特征應重復的最小數量取決于幾何結構和條件,但是簡化的經驗方法是設計具有合適的表面特征進口長度的通道。換句話說,我們可以將特征進口長度數(L特征進口)定義為,^^^sf'Nsf'N具有特征的壁特征進口^式中,深度sf是表面特征的深度,間隙是主通道內的間隙,NsF是每個壁上基本類似的連續重復的表面特征的最小數,N具儲征,是包括表面特征的壁的數量。為了形成良好的混合圖案,特征進口長度數優選為5-80,更優選為10-40,更優選為10-20。當然,超過特征進口長度,可以連續重復比最小數量多的特征,但是特征進口長度給出了形成將新鮮的總體流動從主通道引入活性表面特征內的流動圖案所需的最小數量的估算值(假定設計的其它方面(例如主通道間隙)不會排除這一點)。實施例熱反應預期表面特征可有益地用于均相反應,包括催化的和非催化的反應。非催化的均相反應的一個例子是乙烷熱裂解生成乙烯的反應。使用表面特征引起微通道內的混合或流體旋轉,從而破壞了層狀流線。在常規的層流微通道中,從通道中心線到壁存在相當大的溫度梯度。對于吸熱反應,中心線的溫度低得多,因此總反應速率會降低。對于放熱反應,中心線溫度高得多,因此形成不希望有的副反應的情況會加劇。流體在通道內旋轉減小了通道內的溫度梯度。另外,在具有壁表面特征的微通道壁上,有高得多的傳熱系數和更大的傳熱表面積。因此,對于吸熱反應,熱量可以更快地施加到工藝微通道,或者對于放熱反應,可以更快地從工藝通道除去,從而有可能避免發生不希望有的副反應。預期表面熱通量的增大大于相應的平坦通道的兩倍,這是基于與表面特征頂部相切的橫截面。而且,包括表面特征的均相反應的總反應器體積可以小至不包括表面特征的反應器相應體積的十分之一。實施例毛細管特征對催化劑的負載量和重新分配的影響使用兩種試件(長152毫米X寬12.7毫米),一種具有毛細管特征(3CFO0.76毫米或3密耳深的毛細管特征)。所述毛細管特征是水平的狹縫(角度為O度,深0.076毫米,寬0.076毫米。支段長度為4毫米,另一種沒有毛細管特征(平坦試件,FC),通過將這些試件浸漬在15呢(重量)Rh在去離子水中的乙酸銠溶液中,對它們進行涂敷。本實施例中的毛細管特征不是作為薄板中的通透特征形成的,而是機械加工在較厚的板中的特征。這樣形成的特征可以同樣有效,而且可具有除了矩形開放通道以外的橫截面。表面特征橫截面還可具有圓角,為三角形,完全變圓等。在本實施例(ll)中,表面特征或毛細管特征的橫截面具有圓角。然后這些試件在12(TC垂直地干燥,類似于在器件中進行處理,然后在40(TC水平焙燒。煅燒之后,對于FC,負載量為2.3毫克(1111203)/英寸2;對于包括3CFC毛細管特征的試件,負載量為5.1毫克(Rh203)/英寸2。通過SEM對兩種試件進行表面檢測在3CFC試件上,在試件面上,從頂部至底部、從左至右的Rh分布在宏觀尺寸上是均勻的;但是在平坦試件上,在軸向或側向方向上,金屬的分布不均勻。涂層質量觀察用15呢(重量)的Rh溶液制成的涂層中的裂紋。通過使用較低濃度的涂料溶液,可以將開裂減至最小。獲得了用8呢的Rh溶液涂敷兩次的具有毛細管特征的試件的光學照片。涂層中的Rh負載量為8毫克(Rh203)/英寸2。未觀察到裂紋。從試驗結果對毛細管特征進行模型確認對于三種毛細管特征幾何結構,用遮蓋涂層保持模型預測用貴金屬鹽水溶液遮蓋涂敷過程中,每種涂層的液體保持情況。還通過試驗測試了這些幾何結構各自的催化劑負載量。在模型中假定接觸角約為45度(遮蓋涂敷之前,在常規的表面穩定的試件上測得的對8重量呢的銠溶液的近似值)。應當注意,在熱處理表面上,接觸角確實會稍微變化,也可認為是毛細管特征的谷稍微不同。由于與測定值相比,每種涂層上的預測的負載量一貫很低,因此還可在假定毛細管特征完全充滿液體的情況下計算預測的負載量。在圖ll中將兩種預測值與實測值進行比較。注意在圖ll中,由于實際的幾何結構不符合遮蓋涂層保持模型中所作的假設,1CFC幾何結構的兩種預測值都假定凹槽是被完全充滿的。驚人的是,假定毛細管特征完全被液體充滿得到的模型預測值與試驗測得的數值更好地相符。這些結果說明在毛細管特征的谷內產生的表面上產生更高的接觸角。應當注意,氧化鋁會開裂,表面粗糙度也可能會影響催化劑負載量。圖12顯示了Rh負載量相當程度上取決于毛細管特征的設計。關于銠的負載量,試件根據效果的大小按照以下順序分等5CFC>3CFC>1CFC>FC,其中FC表示平坦通道(無毛細管特征),CFC表示毛細管特征通道或表面特征通道。CFC前的數字表示以密耳或0.001英寸表示的特征的深度,即5CFC是凹陷在微通道主流通道中的5密耳或0.005英寸或125微米深的水平對齊的表面特征。實施例用于提高甲烷蒸汽轉化的表觀催化劑活性的單側表面在具有0.006英寸的旁流(flow-by)間隙的器件中,通過測試在每單位面積具有相同水平催化劑負載量的具有表面特征的試件和不具有表面特征(平坦)的試件,研究微通道中單側表面特征對Rh/MgO催化劑的表觀活性的影響。所述表面特征由人字形結構形成,這些結構的臂與通道長軸中心線成45度角(SFG-0)。所述特征本身深度各自為10密耳,寬度或跨距為15密耳。人字形結構的尖端具有半徑10密耳的圓,支段端部具有完全的圓形。表面特征的存在將可用來保留催化劑的面積增大了1.63倍。在675-850。C的溫度范圍內,使用3:1的蒸汽甲垸比,以4.1ms進行比較。在無特征的試件的情況下,試件的負載量為9.5毫克/英寸2(毫克活性金屬);在包括表面特征的試件的情況下,試件的負載量為10.5毫克/英寸2(毫克活性金屬)。使用FLUENT進行計算流體動力學模擬,發現包括所述特征可以將表觀動力學活性增大至少2.1倍。因此單側表面特征(僅在通道的一個側面上)提供的傳質增強將表觀活性比僅基于增大表面積所預期的增大了約31%。試驗試件在具有和不具有表面特征的情況下制備用于催化劑涂層的試件。總的來說,所述試件的長度為1.4英寸,在其總共1.323英寸的長度上配置了包括在其中的表面特征。所述試件的寬度為0.215英寸,但是設計了相應的測試器件,使得反應氣體僅會在通道長軸中心線任一側的表面的0.080英寸范圍內流動。所述試件厚0.095英寸,由lnconel617制成。所述試件包括兩個熱壁,以允許在操作過程中測量金屬的溫度。表面特征由人字形結構形成,這些結構的臂與通道長軸中心線成45。角(SFGO)。所述特征本身各自深10密耳,寬度或開口為15密耳。人字形的頂端是10密耳的圓形,臂的末端具有完全的圓形。平坦的試件具有0.301英寸2的面積用來施加催化劑,具有表面特征的試件可用來施加催化劑的表面積為0.435英寸2。這些面積用來計算每平方英寸負載的催化劑的量(對于平坦試件,在4毫克/英寸z的MgO上的Rh負載量為9.5毫克/英寸2,對于具有表面特征的試樣,在4.2毫克/英寸4勺MgO上的Rh負載量為10.7毫克/英寸2)。各試件與反應氣體混合物接觸的面積為無特征的試件0.212英寸2,具有表面特征的試件0.346英寸2。在施加催化劑之前,對試件施加估計厚10-20微米的鋁化鎳(nickelaluminide)涂層,然后對其進行熱處理,以制得薄的附著的氧化鋁外皮。試驗-催化劑通過用移液管將12重量免的Mg(N03)2催化劑滴在試件上,對具有表面特征的試件施涂催化劑。涂敷后的試件在10()0C干燥1小時。遮蓋涂敷法再重復一次。然后試件在1000'C的空氣中煅燒4小時。MgO負載量為4.2毫克/英寸2。接下來,將10重量%的乙酸六(乙酸根)-H-氧代三(水合)三銠(ni)溶液滴在試件上。該試件在10()GC干燥,然后在45(^C焙燒1小時。重復該涂敷過程,以得到10.7毫克/英寸4勺Rh負載量。以35。C/分鐘的加熱速率,在流動的H2中,將所述平坦的試件(沒有表面特征)加熱至1050。C。在105(TC下用Ar吹掃l小時之后,將氣體變為21%的02/八1~。在繼續通CVAr的條件下,對該試件熱處理10小時,然后冷卻至室溫。在熱處理之后,在表面上產生了a-Al203外皮。通過用移液管將12重量9&的Mg(N03)2催化劑溶液滴在平坦試件上,將催化劑施涂在該平坦試件上。涂敷后的試件在100GC干燥1小時。遮蓋涂敷過程重復進行1次。然后該試件在空氣中,在1000'C焙燒4小時。MgO負載量為3.7毫克/英寸2。接下來將10重量%的乙酸六(乙酸根)卞-氧代三(水合)三銠(111)溶液滴在試件上。該試件在10(^C干燥,然后在45(^C焙燒1小時。重復該涂敷過程,以得到9.4毫克/英寸、勺Rh負載量。制備之后,平坦試件包含位于4毫克/英寸z的MgO上的9.5毫克/英寸"的Rh,具有表面特征的試件具有位于4.2毫克/英寸z的MgO上的10.7毫克/英寸z的Rh。空白試件也以類似于含催化劑的試件的方式得到了氧化鋁薄層,但是不含催化劑。試驗-條件將一種涂覆了催化劑的試件安裝在微通道測試器件中,這意味著對于每次測試,表面特征和催化劑僅存在于主通道的一個壁上。一旦將完成的器件安裝在測試基礎結構中之后,通過在常壓、45(TC的條件下,使催化劑與50sccm的氫氣和450sccm的氮氣接觸2小時,對催化劑進行還原。測試在675,750,800和850°(:下進行。甲垸的流速為150sccm,蒸汽的流速為450sccm(蒸汽與碳的比例為3:1)。結果-試驗和模擬在平坦試件和具有表面特征的試件上進行的試驗的結果可參見表l,表中還顯示了用計算流體動力學包FluentTM進行的反應模擬的結果。對于平坦試件,在673-852'C的溫度下,用九種樣品進行了大約53小時的運轉測試。對于具有表面特征的試件,在671-865'C的溫度下,用樣品進行了約52小時的運轉測試。使用一組無特征的(平坦的)試件對系統的背景活性進行了測試。未進行還原步驟。注意到在低于800。C(670,700,718)的條件下,無甲垸轉化。發現在800QC,甲垸的轉化率約為4%,在90()GC,甲烷的轉化率約為22%。通過構建表示同時具有外表面特征的通道的計算區域,也就是說,寬0.160"X高0.006"X長1.70"的流體區域以及包括如上所述設置在1.7"的總長度上的1.32"的長度上的表面特征的類似的區域,進行FluentTM模擬。該區域的反應部分長1.4",在進口和出口允許為0.15",以產生流動。在模型的反應部分中,SMR活性以基于表面的速率的形式應用,允許水煤氣輪換反應以體積速率進行,使得該反應的氣體組成處于局部平衡,對于SMR活性的情況,僅對應于試件上的表面的表面設為具有催化活性。模擬使用試驗中測得的氣體進口溫度、流速和出口壓力。還應用了與試件溫度相等的等溫邊界條件。使用169kJ/mol的活化能和預定的速率形式測定第一動力學水平(levd),其中轉化的速率與甲垸分壓的1.6次冪(power)成正比,調節指前因子值(速率常數),直至無特征的試件的試驗結果和CFD模型的預測值之間獲得合理的匹配。這指前因子值設為動力學水平l。使用所述具有表面特征的試件進行相同的步驟,收集數據,建立第二動力學水平(level)。發現第二水平為第一水平的值的2.1倍。表l平坦試件和具有特征的試件的試驗結果和模擬預測值<table>tableseeoriginaldocumentpage72</column></row><table>這些結果顯示,使用表面特征還可減少在化學反應中存在的外部傳質阻力。催化劑如果設置在平坦的壁上,其活性至少應該是設置在具有表面特征的壁上的活性的兩倍。該結果部分是由于表面積的增大(約60%),部分是由于外部傳質阻力減小,后者是由于消除了層狀拋物線流體分布曲線和引起對流、使反應物從總體流動路徑向涂敷了催化劑的壁流動而造成的。實施例14-用于提高甲垸和一氧化碳的燃料稀燃的兩側表面特征鉑銠催化劑以漿液的形式施涂在兩種試件上,一種試件具有表面特征,另一種試件不具有表面特征,對它們進行測試,以測定通過添加表面特征在CO和甲垸的燃料稀燃(過量氧氣)中產生的提高。結果說明在具有表面特征的試件上獲得了更高的CO和甲垸的轉化率。在具有表面特征的試件上觀察到的壓降增大(1.5-1.8倍)說明表面特征影響了流場。盡管兩種試件都經歷了失活,但是具有表面特征的試件在測試的操作時間過程中獲得穩定的轉化率。對于平坦的試件和具有表面特征的試件,甲垸的轉化率看來都受反應速率限制,但是co看來受傳質限制。對于CO燃燒的情況,包括表面特征使初始出口CO減小到l/15(相對于可用于催化的表面積增大的2.2倍)。該時間內燃燒之后的CO燃燒平均提高4.1倍。這種活性的升高超過了預期的基于表面積的影響,可以由于表面特征(并且在表面特征處使接近催化表面的反應物質的濃度最大)以及使任意流體彎曲沿更長的路徑通過反應器(比嚴格的層流情況中出現的更長),從而延長有效停留時間而造成的流線混合所致。所述具有表面特征的試件的表面積約為平坦試件表面積的2.2倍,在施涂催化劑以達到類似的負載率(質量/單位面積)時,可以預期能夠觀察到類似這種大小的效果,但是具有表面特征的試件上的CO減少說明反應速率平均比平坦的或無特征的試件大4.1倍。因此,對于CO燃燒,相比平坦的試件,表面特征可提供遠超過通過增加催化劑的量所預期的反應速率提高。這種提高很大程度上是由于特征引起的流體混合造成的。這種混合在催化劑覆蓋的表面附近保持高反應物質濃度。除了這種混合作用以外,流體組成部分在該反應器中流過的路徑會比在層流反應器中流過的路徑長。對于任意特定的流體組成部分,這可以延長平均停留時間。實施例15-用來增強混合和傳熱的"看穿"表面特征"看穿"表面特征是連續穿透壁的任意形狀的表面特征,使得相鄰的通道相連(即所述表面通道將總體流動通道與相鄰的空間或通道相連)。可以使多個看穿特征在相互的頂部對齊,以增大表面特征的深度。即使在特征底部沒有實心表面時,它們仍然可以用來在流體與相鄰通道內的流體相剪切時,使主通道的流體轉向。在需要較大間隙的單側混合的情況,"看穿"特征是特別有效的。73在第二種應用中,可以用特征來攪拌需要在懸浮體中保持固體的不可壓縮流體。所述"看穿"特征的一個優點在于,特別是當通道垂直設置時,懸浮的顆粒不會在特征的"底部"聚集,但是當顆粒松開時,它們落回到使其重新懸浮的流線中。在另一種應用中,固體顆粒懸浮在可壓縮流體中,通過"看穿"特征保持在懸浮液中,在另一種應用中,液滴懸浮在可壓縮流體中,保持在懸浮體中。用兩種不混溶的(或部分不混溶的流體)可以得到類似的效果。在第三種應用中,可將催化劑保持在表面特征中,由于允許反應物和產物從兩個側面擴散入涂層中(而不是像袋型表面特征中的涂層那樣,僅從一側進行擴散),提高了涂層的效率。在第四種應用中,兩種不混溶的流體在包括看穿特征的壁的任一側面上流動,例如被水飽和的空氣或被空氣飽和的水,在特征的任一側面上同向流動。通過所述特征使空氣流混合,將懸浮在空氣流中的顆粒引入所述特征,使其與水接觸。然后所述顆粒變成懸浮在水中,從氣相中洗滌出來。或者,氣體和液體(或液體和液體)可以不是飽和的,在邊界接觸導致產生飽和的物流。這種看穿特征也可用于液體-液體接觸,例如可進行液-液萃取。實施例17通過在大間隙(0.047")主通道中進行甲烷燃燒的CFD模擬,評價不同的表面特征幾何結構和取向的影響,操作在高速O80米/秒)下進行,以減少排放物,或者在出口處將氮氣中的氧氣和甲垸的稀混合物轉化為極低含量的甲垸。進行了分析,在64毫米長的排氣反應器區(在該長度的55毫米之上具有表面特征)、87(TC的恒定壁溫,進口5700ppm甲垸的條件下比較以下不同情況的甲烷燃燒結果直通道(無表面特征),SFG-O-順式-A-60。(在兩個相對壁上的表面特征通過中心面以鏡像對準,相對于進口面以60。取向(90。是平行于凈流動方向)),SFG-O-順式-B-75。和SFG-5.1-順式-B-60。。所述SFG-5.1幾何結構是相同取向、連續重復"對號"表面特征的SFG-5幾何結構。對于這些幾何結構中的每一個,使用0.38毫米的特征跨距和特征間距,以及0.51毫米的特征深度。在各個相對的壁上,各表面特征跨越了4.1毫米的整個主通道寬度。SFG-0-順式-A-60。具有最低的出口甲烷ppm(262ppm),其次是SFG-5順式-B-60°(529ppm),SFG-0-順式-B-75。(545ppm)和直通道(2844ppm)。<table>tableseeoriginaldocumentpage75</column></row><table>表對于5700ppm進口甲烷燃燒情況的列表結果甲烷的濃度首先在所述反應器的最初十分之幾英寸內直線下降,然后沿著所述反應器長度的0.3-0.4英寸,減少量明顯變少。在此區域內,表面特征產生的流場仍未處于穩態,在反應器內開始混合。沿著主通道長度約0.4英寸之后,總體流動開始在反應器內發生良好的混合或旋轉,甲垸排放物又以相當陡的斜率下降。該流動不是層流,而是在所有的方向運動和旋轉,使得新的物質通過平流而非擴散引入中心線,從而造成中心線濃度的變化。約2英寸之后,隨著甲烷的總轉化率達到高水平,中心線濃度開始變得更均勻。2.3英寸之后(表面特征終止之處)中心線濃度非常低,因此表面特征通道對該高傳質限制的問題表現出極佳的轉化效率。0.3英寸的進口長度對應于進入所述總體流動路徑內約10個表面特征。約10個特征的進口長度小于進入微通道內超過10個水力直徑長度的平坦微通道的進口長度。對于間隙=1.19毫米的情況,水力直徑超過1.2毫米,因此需要反應器總長度中超過1.2厘米的長度來完全產生層流場。與之相反,表面特征通道在0.8厘米處就接近完全產生流動,這部分是由于表面特征的尺寸(表面特征之間的間隙和跨距為0.015英寸)小于0.047英寸的微通道間隙。預期相對于平坦或平滑通道使用能夠產生良好混合的表面特征,可以獲得較短的進口長度的效果。在加快的流速O50米/秒)下,SFG-0-順式-A-45。特征顯示出在表面特征內的流體循環。SFG-O-順式-A人字形結構的傾斜角從45。增大到60。和75。。結果顯示兩個重要的情況對于較高流速的情況,角度對混合有很大的影響,當表面特征的角度從60。增大到75°,順式-B取向變得比順式-A取向略微有利。在60°角的順式-A取向情況下觀察到了最佳的反應性能。所述最佳反應性能情況還具有最高的壓降,這是由于從主通道向活性表面特征的流體運動增加。實施例18-停留時間分布比較停留時間分布(RTD)是設計化學反應器時的一個重要性能指標。在大多數操作條件下,微通道反應器中的流動是層流。在無特征的微通道反應器中,反應器壁附近的流體難以被推離反應器。這有可能會造成產物選擇性很差,使得放熱反應產生熱點。為了改進層流反應器的RTD,將表面特征結合入通道壁中可以在不需要外界輸入能量的情況下將進入反應器的總體物流分為許多股亞流。相對壁上表面特征的相反取向會將流體保持更久。在所有的情況下,使用表面特征使得流動分布曲線接近活塞流,從而得到窄得多的停留時間分布。本研究中選擇的特征是45。角的SFG-0。在本實施例中,順式-A取向得到最多的流體旋轉,流體分布曲線為最陡,因此最接近真正的活塞流。在第二種比較中,進行瞬時RTD評價來比較以下二者中的RTD:平坦微通道(1.02毫米X4.1毫米,無表面特征);具有深0.25毫米的凹陷傾斜凹槽(圖案SFG-l)的相同的主通道。具有表面特征的通道的流體動力學更接近活塞流。管內層流的RTD表現出典型的Taylor-Aris分散,這是由于在中心線的快速流動(平均值的1.5倍)和無滑動邊界附近的緩慢流動造成的。矩形微通道具有兩個無滑動邊界條件的軸點(側向和橫向)。所得的拋物線型流動分布曲線在)c方向和y方向都給出速度梯度。所得的2維梯度在直通道RTD中產生多種斜率。實施例19具有表面特征的微通道中的渦量渦量渦量(co)是流動的局部矢量分量或旋度,是V矢量和速度矢量U的矢量積。▽XU該矢量的大小與流體的旋轉強度成正比,因此是對混合程度進行量化的工具。其結果是渦量矢量依照與流體自身的運動成鏡像的方式運動。如果流體是拉伸的,則渦量沿著拉伸軸增強;如果流體傾斜,則渦量矢量與其一起傾斜;粘度作用于渦量完全象其作用于速度。用來完全形成層流的渦量理論上為O,因此一旦該層流完全形成,相應的平坦通道微通道具有O渦量。對于進行渦量比較的具有表面特征的微通道中的蒸汽甲垸轉化CFD模擬,使用以下條件。-0.0125"(0.32毫米)主通道間隙-2.5"(63.5毫米)長-0.160"(4.1毫米)寬的主通道-表面特征跨距為0.015"(0.38毫米),深0.010"(0.25毫米),間隔0,015"(0.38毫米)-10米/秒的進口流速-350psig(25.1巴)出口-3份蒸汽:1份甲烷-雷諾數約為1450,正好位于層流區內評價的幾何結構為(所有的幾何結構的角度都為45。,SFG-4幾何結構除外,其角度為22.5°):SFG-OF-順式-A(具有Fanelli的SFG-0)SFG-O-順式Cis-ASFG-O-順式-BSFG-OF-反式SFG-4-反式使用FLUENTCFD計算機編碼,完成全通道體積(包括開放通道和表面特征體積)的體積平均總渦量大小的計算。下表顯示了渦量結果和物流的定性混合結果。通道中渦量較高與改進混合定性地相關。特定表面特征的混合程度很好地與主通道渦量或表面特征體積渦量相關。渦量是局部速度的函數,因此密度和速度可改變其總值。沿通道而下橫跨1.875"橫截面的橫截面的SFG-0-順式-A流體渦量的大小顯示出在主通道角落的高的渦量。角落處三個表面之間的相互作用和通道流動有助于在表面特征內和主通道表面內產生混合。表面特征兒何結構體積平均渦里定性混合結果SFG-OF-順式-A77841兩個漩渦,觀察到跨越寬度中心線泡合二次,通過表面特征然后離開-良好混合SFG-O-順式-A75830兩個漩渦,觀察到跨越寬度中心線軌跡線混合二次,通過表面特征然后離開-良好混合SFG-O-順式-B74525兩個漩渦,跨越寬度中心線軌跡線進入表面特征中心,發生循環而不離開表面特征SFG-OF-反式72468兩個漩渦,跨越寬度中心線軌跡線觀察到一些混合,但是各漩渦的中心混合不多SFG-4-反式71628整個通道的流體旋轉,但是流體的中心不進入表面特征表幾何結構和體積平均渦量以及定性混合結果渦量矢量的大小為100(hz)至大于628,000hz。該種情況的平均體均渦量超過70,000hz。這種驚人的高渦量反映出表面特征產生的極佳的混合程度。應注意僅僅渦量不足以認為單元操作具有活性表面特征的性能。圖案SFG4(反式)具有較高的渦量,盡管不如SFGO那樣高,但是其不能提供極佳的性能。中心線流體分子不會進入活性表面特征區域至少l次。對在湍流狀態下操作的平坦通道進行比較。所述平坦或平滑的通道采取相同的幾何結構-0.0125"(0.32毫米)主通道間隙-2.5"(63.5毫米)長-0.160"(4.1毫米)主通道寬度-表面特征跨距為0.015"(0.38毫米),深0.010"(0.25毫米),間隔0.015"(0.38毫米)-30米/秒進口流速(或上述情況流速的三倍)畫350psig(25.1巴)出口-3份蒸汽:1份甲垸-雷諾數約4360,正好位于層流區內較低雷諾數下表面特征通道中的峰渦量驚人地高于在高得多的雷諾數下(4360)平坦通道中的情況。對于三倍流速,壁附近的峰渦量為551000hz,而雷諾數為1450時的表面特征通道的渦量為628000hz。另外,在表面特征通道中渦量增大貫穿總體流動路徑要比在三倍流速或三倍雷諾數下操作的平坦微通道中的多。平坦通道將最大的渦量局限于壁附近,而不會在總體流動通道中產生更多的流體旋轉和運動。通過Fluent在上述條件下計算,在4360的雷諾數下操作的平坦通道的壓降為0.47psig,相應的在1450的雷諾數下操作的平坦通道的壓降是0.2psig。對通過具有表面特征的微通道內的壓降進行了模擬,測得雷諾數接近1500的壓降為平坦通道的二倍,約為0.4psig。凈結果是通過使用活性表面特征在較低雷諾數下混合程度要比通過將相同的通道引入湍流狀態的混合程度高,而前者的凈壓降則比后者低。實施例傳熱制造測試器件來證明使用具有表面特征的通道提高傳熱。器件的主體包括狹縫,使得兩個試件插入狹縫中,插入的試件之間的間隙形成用于流體流入的微通道。該器件的主體由12.7毫米直徑的棒和用于試件的開口構成,器件主體中制造的狹縫的一部分是5.59毫米X2.54毫米,位于距棒的橫截面中心0.64毫米的位置。當將試件插入開口時,形成標稱間隙1.27毫米的微通道。所述微通道的寬度為4.06毫米。主體的總長度為88.39毫米。熱電偶管置于距器件主體各端25.4毫米的位置。熱電偶管深3.81毫米,直徑為0.89毫米。總體來說,平滑壁和表面特征試件的長度均為88.39毫米。對于表面特征試件,表面特征的總長度為86.36毫米。試件的寬度為5.46毫米。試件的厚度為2.41毫米,用Inconel617制造。圖13中顯示了具有包括表面特征的試件的反應器。所述表面特征是"V"形結構,其臂成75。角(90。角表示基本與主流方向平行,0°角表示對主流動路徑基本為橫向)。所述特征本身各自的深度為0.51毫米,寬度或開口為0.38毫米。表面特征的頂點是0.20毫米的圓形,臂末端具有完整的圓。各表面特征之間的間距為0.38毫米。在加熱器中將氮氣加熱至所需的溫度,然后使其進入所述器件。該器件保持在恒溫浴中。氮氣從器件的另一端離開,進入環境。流動環路中所有的接頭都使用不銹鋼接頭套管配件和管子。在實驗過程中,恒溫水浴連續循環,以保持均勻的溫度。兩個熱電偶也設置在首創的片狀器件(pioneerpellet)表面上,各自與片狀器件端部相距3.25"。將熱電偶設置在與片狀器件表面相距約6.3毫米的位置,以測定水溫。對進入器件的氣體進行預熱。在全部的時間,該器件保持浸沒在水下,以保持溫度。在試件和主體之間使用WatlowWatlube,這是一種熱導性漿液。在各種流速和進口溫度下進行試驗。下面列出了用于不同熱電偶和壓力傳感器的術語TC1:進入器件之前3.2毫米處的平均氣體進口溫度,0CTC2:熱電偶孔內(器件進口附近)熱電偶的平均溫度,。CTC3:熱電偶孔內(器件出口附近)熱電偶的平均溫度,。CTC4:離開器件之后3.2毫米處的平均氣體進口溫度/CTC5:平均水浴溫度^CPT1:平均進口壓力,kPaPT2:平均出口壓力,kPa對表面特征通道測試規定了兩種取向。取向l規定為這時流體運動方向為表面特征頂點所指的方向。取向2規定為這時流體運動方向與表面特征頂點所指的方向相反。兩種取向的表面特征幾何結構和平坦通道幾何結構的試驗結果列于下表表<table>tableseeoriginaldocumentpage80</column></row><table>使用所述試驗數據(溫度和壓力)及通道幾何結構確定通道內的傳熱系數。所有的計算都基于平坦的通道表面區域。平坦通道傳熱表面積約為6.43厘米2,而具有表面特征的通道的傳熱表面積為19.41厘米2。由于表面特征造成的傳熱表面積的增大是平坦通道傳熱表面積的2.06倍。還基于文獻中的相互關系預測了平坦通道的傳熱系數和壓降。下表給出由具有表面特征的通道和不具有表面特征的通道的實驗數據得到的傳熱系數和壓降的估算值。還給出了平坦通道的預測值。表由試驗數據得到的傳熱系數和壓降估算值,平坦通道的傳熱系數和壓降的預測值。試驗器件種類雷諾數總Q(W)LMTD('C)HTC(W/米2/K)DP(千帕)162812.549.6267.41.2取向1-SF方310030.678.5413.25.0向沿流動方471461.9117.9557.010.7向609483.6138.9638.418.77465104.0154.5713.928.510966.529.5232.60.5取向2-SF方向不同T流動方向1618306313.132.455.586.6249.9397.21.14.8468361.4122.8530.712.4603483.2144.9609.122.08377117.8172.8723.241.410614.563.575.00.35538.391.895.50.7294522.1121.2193.22.8平坦通道無450645.1157.2304.07.2表面特征583561.3177.8365.912.6660531.998.6343.711.0714175.8193.0416.619.0811786.8206.4446.13.51表中(^=估算的總傳熱,wLMTD^平均溫差的對數/CHTC一古算的傳熱系數,W/m2/KDP二試驗壓降,kPa下表顯示,在表面特征通道中傳熱系數提高和壓降增大。表相比平滑壁通道,在表面特征通道中的傳熱系數提高和壓降增大雷諾數HTC提高DP增火15912.801.80取向1-SF方30232.141.83向沿流動方4610.831.49向59651.741.4873031.711.5010793.101.75取向2-SF方15862.621.60向不同T流300445952.061.751.751.73動方向59351.661.7482471.6211.79表中HTC二估算的傳熱系數,W/m2/KDP二試驗壓降,kPa圖14顯示了傳熱提高與壓降增大之比隨雷諾數而變化。當該比例大于l時,說明傳熱提高大于壓降增大。81實施例雷諾數對使用表面特征進行大通道間隙混合效果的影響使用計算流體動力學編碼FluentVersion6.2.16對具有60°角的人字形表面特征SFG-O-順式-A設計的0.119厘米(0.047")高的間隙通道進行檢測。通道的尺寸如下間隙為0.119厘米,寬度為0.406厘米(0.160"),長度為6.35厘米(2.5")。所述人字形結構進入壁的深度為0.051厘米(0.020"),寬度為0.O38厘米(0.015"),法線到法線(normaltonormal)的人字形結構的間距為0.038厘米(0.015")。該圖案為順式-A,在通道間隙的兩個側面上具有相同的圖案。所述人字形結構的中心在所述通道寬度的中間,所述人字形結構從中心延伸到任一側上的壁0.203厘米(0.080"),在通道寬度中線到壁之間,與流動方向相反,呈60。角。換句話說,所述人字形結構對稱線上的點與流動方向對齊。一共有33個連續的表面特征,在特征起始之前的上游形成長度為0.406厘米(0.160"),從最后一個人字形結構的頂點開始的下游長度為0.584厘米(0.230")。該模型使用此種幾何結構提供的對稱面由順式排列產生的在通道間隙中心的將該通道二等分的水平寬度對稱面,中心的人字形結構產生的在通道寬度的中心將通道二等分的垂直間隙對稱面。這些對稱線可供通道四等分對稱模型之用。本段列出了FluentVersion6.2.16模型的條件。在此四等分對稱模型中一共使用127,000個節點。通道的出口靜態壓力為125.42kPa(18.19psia)。設計點流速為4.975E-05千克/秒,使用以下進口物流質量分數氧氣含量0.03240,二氧化碳含量0.31482,甲烷含量0.00263,蒸汽含量0.09184,余量為氮氣,假定這些物質在進口良好混合。對于我們觀察的三種情況,流速為設計點流速的100%,50%和10%。進口物流和所有壁溫度都固定在870'e(1598。F)。該系統使用粘性層流模型,對密度和熱容使用理想氣體定律,對導熱系數和粘度使用質量加權的平均混合定律,將動力學理論二元擴散系數與全多組分擴散公式相結合。對于甲垸燃燒,反應器利用表面速率反應,但是該速率與作為流體混合的分析無關,因為用于燃燒的總甲烷流速很小,而且不應極大地改變流動軌跡線中物流的溫度或組成,進口和出口的質量加權動力學粘度分別為4.44E-05kg/m/s和4.43E-05kg/m/s。模型的結果列于表ZZ,顯示了通道的進口流動參數以及全流量百分數為100%到50%到10%時的混合結果。壓力設定在141.2千帕時,基于間隙的皮克里特數是基于進口速度、通道間隙,而不是基于主通道(僅使用的尺寸是間隙和高度)的水力直徑以及進口組成和溫度下的甲烷擴散系數。所述雷諾數計算是基于4倍模型輸入質量流速、主通道水力直徑和4.44E-05kg/m/s的進口動態粘度。至少一次通過表面特征的軌跡線百分數計算是基于CFD粒子軌跡線分析,其中無重量的粒子從進口面和垂直間隙對稱面(6條軌跡線)或水平寬度對稱面(23條軌跡線)作出的線釋放出來。<table>tableseeoriginaldocumentpage83</column></row><table>表ZZ.在減小質量流速的條件下CSF-O-順式-A60。表面特征的列表的模型結果。對于10%和50%流量的情況,在連續設置的33個特征上未觀察到了完全混表ZZ中的結果說明,具有60。人字形結構的CSF-0-順式-A表面特征的設計點流速能夠有效地混合物流,迫使所有的進入物流軌跡線通過至少一個表面特征。使用較低的流速和相同的表面特征以及通道兒何結構,觀察到通過特征的軌跡線少得多。所述10%和50%的全流速的情況中,使得物流通過這些有較傾斜的角的表面特征的推動力就小于較高流速的情況。所述順式A取向使全流速可利用(鄰接實心壁形成的)角落處較低的速度,使得這些角落部分能通入表面特征給出的另外的區域。所述60。的角則允許從表面特征離開的流體離開表面特征,進入主通道流內流動,此時所述流體的動量比如果角度為45。時的動量更加與流動方向一致。當物流離開表面特征時,其具有沿流動方向的流體動量矢量,而且還具有垂直方向的流體動量矢量,后者會造成在總體流動中發生混合。如果流速從全流速值進一步增大,則需要增大傾斜角以產生混合,例如將傾斜角增大到等于或大于75。。該結果說明通過具有表面特征的通道的流速影響了通道內的混合,最佳的表面特征角度取決于通道尺寸和設計的流速。實施例在不同雷諾數下,粒子在表面特征中所花費的時間與在主通道中所花費的時間的比較研究了一種情況,以估算比較在不同雷諾數下,粒子在表面特征內所花費的時間與在主通道內(表面特征外)所花費的時間。使用計算流體動力學工具進行該研究,所用的研究工具是FluentV6丄22。通道尺寸和表面特征的詳圖見于圖3b(SFG-1),在上述實施例中進行過描述。從進口的位置,通道的最初3.81毫米的區在任意的壁上都沒有任何表面特征。該通道橫截面是矩形,通道的寬度和間隙為4.57毫米和1.02毫米。接下來的27,94毫米長度包括位于寬度為4.57毫米的壁上的表面特征,將該區域稱為"表面特征區"。該區內主通道的間隙與進口區相同,為1.02毫米。最后5.08毫米的長度是出口區,在任意的壁上都沒有任何表面特征。用于CFD模型的網是使用GambitV2.2.30構建的。該模型的構建方式使得通道的間隙(1.02毫米的尺寸)沿X方向,通道的長度(36.83毫米尺寸)沿Y方向,通道的寬度(4.06毫米尺寸)沿Z方向。模型的X-坐標從(1.53毫米,0,O)變化到(2.95毫米,0,0)。模型的Y-坐標從(O,0,O)變化到(O,36.83毫米,0)。模型的Z-坐標從(O,0,-4.57毫米)變化到(0,0,0)。圖4示了X,Y和Z方向及其坐標。計算流體分析的網在Gambit中產生。總網格數為131106,總面數為542409,總節點數為177006。產生網要盡可能保持規則的網。認為流體具有以下性質和操作條件i.粘度4.28XlCT5kg/m/sj.導熱系數=0.087W/m/Kk.比熱=2768.03J/kg/K1.密度=使用理想氣體定律m.分子量=17.49g/mo1n.分子擴散系數=1X10—5m2/s如圖4所示將進口面分成四個相等象限。每個區域給予不同的名稱,但是各個區的熱-物理性質是相同的。所以A區定義為濃度A=1,B,C,D=O的區,B區定義為濃度B=1,A,C和D=0的區等等。四個區之間的分子擴散系數為1Xl(T5m2/S。雷諾數計算方法為Re=^p^流體密度,kg/m3v=進口的流體平均速度,m/sD二通道的水力直徑,mp=流體的粘度,kg/m/s考慮了三種情況,進口雷諾數=10,100,1000。各種情況的邊界條件如下o操作壓力-2379kPao出口壓力^psigo進口速度當Re=IOOO時為0.467m/s,當Re=IO(應為100)時為0.0467m/s,當Re二10時為0.00467m/so進口溫度300Ko壁溫度=350KoA區質it分數oA=1oB=0oC=0oD=0oB區質量:分數oA=0oB=1oC=0oD=0oC區質量:分數oA=0oB=0oC=1oD=0oD區質量t分數oA=0oB=0oC=0oD=1模型選擇K-Q模型(SST類)選擇用于CFD分析。模型常數的數值是fluent6.0提供的默認值。湍流模型的系數為a*—inf=1;a—inf=0.52;(3沐一inf=0.09;RJ3=8;Al=0.31;卩一i(內)=0.075;卩J(外)=0.0828;TKE(內)PPmndtl#=1.176;TKE(夕卜)PPrandtl弁=1.0;SDR(內)PPrandtl#=2;SDR(外)PPrandtl#=1.168;能量Prandtly數0.85;壁Prandtly數-0.85;湍流Schmidt數-0.7。選擇全多組分擴散物質傳遞模型。擴散系數為lE-5m2/5。根據質量加權平均計算A,B,C和D的混合物的性質。對該模型進行運算,直至質量和能量收斂到小于進口質量和能量的1%。結果如圖15(應為14)所示選擇三個點。所有這些點都位于流體進入處的通道的面上。對于各點,釋放沒有質量的粒子,追蹤該粒子在通道內如何運動。數值計算粒子在表面特征內所花費的時間以及在主通道內、表面特征外所花費的時間。在任何雷諾數下,粒子1和粒子2從不進入表面特征通道。下表比較了雷諾數從10增大到1000時的所述時間。表l:粒子在表面特征之內和之外所花費時間的比較宙<table>tableseeoriginaldocumentpage86</column></row><table>從上表我們可以清楚地看出,通道角落內的粒子進入表面特征。另外,當雷諾數約為1000時,與雷諾數為10或100時相比,粒子進入表面特征內的機會顯著減小。實施例對于沿通道寬度每個特征具有一個以上角的活性表面特征圖案,雷諾數對在表面特征內花費的停留時間作為總停留時間分數的影響考慮在雷諾數為6-600的范圍內,具有SFG-O-順式/Fanelli型表面特征的0.254米(10")長的通道。簡單的人字形特征在相對的微通道面上互成鏡像,相對于流動方向為順式-A構型。所述人字形結構在頂點處不連接,間隔的距離小于0.4毫米(或微通道總寬度的1/10)。不同角度的表面特征兩個支段之間的Fanelli距離或不連接距離優選小于通道寬度的20%,更優選小于微通道寬度的10%。所述主通道的寬度是0.4064厘米(0.16"),主通道間隙是0.04572厘米(0.018")。所述表面特征的深度為0.254毫米(0.01"),寬度為0.381毫米(0.015")。取向角度為45。。在該器件的整個長度上,在相對壁的各側上總共具有234個表面特征。以不同的平均速度將氮氣送入所述器件。溫度恒定在25'C。器件出口處的壓力設定為l大氣壓。雷諾數根據進口處的平均速度以及主通道的水力直徑計算。用FluentCFD模擬工具求解流場。為了使用具有特征的壁進行化學反應,在流動通道的壁上涂敷催化劑。考慮了單表面特征,表面積與流體體積之比非常高。由于這一點,表面特征內的反應物更容易催化轉化為所需的產物。在表面特征內花費的時間占總停留時間的分數可以作為表面特征效率的指標。可以通過沿從反應器進口引入的粒子軌跡進行積分,計算流體在表面特征內花費的停留時間,該結果以占總停留時間的分數的形式表示。實際上,釋放了有限數量的粒子,確定了它們的軌跡。對于本實施例的幾何結構,兩個對稱面將進口分成四個相等的四等分。只需考慮從進口的一個四等分釋放的粒子的軌跡。將該四等分成大量的網格。在每個網格內,從其中心釋放一個粒子。考慮的網格數越多,對其軌跡進行追蹤的粒子的集(ensemble)越大,通過統計平均可以得到的停留時間結果越詳細。對于在壁附近釋放的粒子,它們到負載了催化劑的壁的擴散距離短得多。它們大多數會在催化壁上轉化。對于在對稱面附近釋放的粒子,它們并不是代表性的,這是因為它們可能根本不流入表面特征中,尤其當表面特征完全對稱時。為了計算流體在表面特征內花費的停留時間,從灰色區域釋放的粒子更加具有代表性。為了簡化,僅從深色網格的中心釋放一個無質量的粒子,并追蹤其軌跡。在沿著所述軌跡的任意點,存在與粒子從進口釋放出來之后達到該點所花費的實際時間相關的流動時間。從沿著軌跡的任意點的坐標,可以確定該粒子是否位于壁內一個表面特征的凹陷空間內。通過僅對處于表面特征內的軌跡的線段進行積分,可以計算粒子在表面特征內花費的累積時間。通過對從進口到出口的整個軌跡進行積分,可以計算整個停留時間。對于所有考慮的情況計算粒子在表面特征內花費的時間與總停留時間之比,結果列于下表。雷諾數在表面特征內花費的時間%在主通道內花費的時間%<table>tableseeoriginaldocumentpage87</column></row><table>結果顯示流體在表面特征內花費的停留時間作為總停留時間的分數,當雷諾數增大時,盡管總停留時間減小,但是該分數會增大。這說明至少在本工作中考慮的雷諾數范圍內,當流速或雷諾數增大時,可以實現更有效地與活性表面接觸。對于在任意微通道壁的寬度上包括一個以上的角度,而且重復15個以上基本類似的表面特征的活性表面特征圖案,這些結果是典型的,特別是在相對的壁上使用順式取向時。對于沿著微通道寬度僅有一種角度的圖案,在特征內花費的停留時間的分數未必會隨著雷諾數增大而提高。權利要求1.微通道設備,該設備包括包括表面特征的微通道;所述微通道的至少一段的特征是特征進口長度大于10;所述段至少1厘米長;所述段包括多個類似的重復表面特征;所述類似的重復表面特征在每個類似的表面特征中包括至少一種角度。2.如權利要求l所述的微通道,其特征在于,所述微通道包括周邊,所述重復表面特征占據大部分周邊。3.微通道設備,該設備包括由至少三個微通道壁限定的微通道;所述微通道的至少一段的特征是特征進口長度數大于10;所述段至少長l厘米;所述段包括多個類似的重復表面特征;所述類似的重復表面特征在各個類似的表面特征中包括至少一種角度。4.微通道設備,該設備包括微通道,其包括微通道壁,所述微通道壁包括表面特征;所述表面特征包括亞圖案結構,該亞圖案結構增大了所述微通道壁的表面積;還包括設置在至少一個包括亞圖案結構的表面特征上的催化劑組合物。5.如權利要求4所述的微通道設備,其還包括設置在所述亞圖案結構上的增大表面積的金屬沉積物。6.如權利要求4所述的微通道設備,其特征在于,所述催化劑組合物包括設置在金屬氧化物層上的催化劑金屬。7.微通道設備,該設備包括微通道,其包括微通道壁,該微通道壁包括超過15個類似的重復表面特征;所述類似的重復表面特征在每個類似的表面特征中包括至少一種角度。8.如權利要求7所述的微通道設備,其特征在于,所述微通道設備包括兩個相對的主壁,所述兩個相對的主壁各自包括表面特征;位于所述兩個相對的主壁之間的間隙;所述表面特征的深度:通道間隙之比大于0.3。9.如權利要求7所述的微通道設備,其特征在于,包括超過15個類似的重復表面特征的所述微通道壁的長度至少為7厘米。10.如權利要求7所述的微通道設備,該微通道設備包括至少10個并聯操作的微通道,每個通道的質量流速之差小于35%;所述至少10個微通道各自包括超過15個類似的重復表面特征;在所述類似的重復表面特征中,每個類似的表面特征包括至少一種角度。11.微通道設備,該設備包括微通道,其包括微通道壁,所述微通道壁包括交錯人字形混合器(SHM)構型的表面特征,所述SHM在有角度的表面特征之間具有間隔;還包括位于所述間隔之間的填充特征。12.—種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括提供包括微通道的微通道設備;所述微通道包括兩個相對的微通道壁以及位于所述兩個相對的微通道壁之間的間隙;至少一個所述微通道壁包括至少10個連續的類似的表面特征;所述類似的表面特征各自包括至少一種角度,所述表面特征深度:通道間隙之比至少為0.4;在大于100的Re下使流體流過所述微通道。13.如權利要求12所述的方法,其特征在于,連續的至少10個類似的表面特征還包括設置在表面特征上的催化劑。14.如權利要求13所述的方法,該方法包括甲垸蒸汽轉化,甲烷以小于IOO毫秒的接觸時間流過微通道。15.如權利要求13所述的方法,其特征在于,所述催化劑包括燃燒催化劑,所述流體是在至少為1000的Re下流過所述微通道的反應物。16.—種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括在大于100的雷諾數Re下,使流體流過微通道;所述微通道包括表面特征;在表面特征中,對流體進行單元操作;所述單元操作包括選自以下的一種或多種單元操作化學反應、蒸發、壓縮、化學分離、蒸餾、冷凝、加熱和冷卻。17.如權利要求16所述的方法,其特征在于,所述表面特征包括一系列至少10個類似的表面特征,所述至少10個類似的表面特征各自包括至少一種角度。18.—種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括使流體通過通道進口進入微通道;所述微通道在至少一個表面特征區中包括表面特征;超過30%的進入質量的流體進入所述表面特征區中至少一個表面特征的體積內;對所述表面特征區中的流體進行單元操作;所述單元操作包括選自以下的一種或多種單元操作化學反應、蒸發、壓縮、化學分離、蒸餾、冷凝、加熱和冷卻。19.如權利要求18所述的方法,其特征在于,所述流體通過所述微通道,接觸時間小于100毫秒。20.—種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括提供包括微通道的微通道設備;所述微通道包括表面特征;所述表面特征在每個表面特征中包括至少一種角度;所述散熱器或熱源與所述活性表面特征熱接觸;使流體在大于100的Re下流過微通道;結果是熱量傳到微通道中流動的流體,或者從微通道中流動的流體傳走熱21.—種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括提供包括微通道的微通道設備;所述微通道包括微通道壁,所述微通道壁包括具有與熱源或散熱器熱接觸的表面特征的區;使流體流過微通道,使得在所述流體以及熱源或散熱器之間,通過所述至少一個微通道壁交換熱量;在包括表面特征的區上產生壓降;所述區中傳遞的熱量除以相同條件下在無特征區中傳遞的熱量所得的數值(hs"h。),至少是所述區中的壓降除以相同條件下在無特征區中的壓降所得的數值(dPsF/dP。)的l.l倍。22.—種在微通道中進行流體處理的方法,該方法包括提供包括微通道的微通道設備;所述微通道包括第一區和第二區;所述第一區包括第一系列表面特征;所述第二區包括第二系列表面特征;使流體通過所述微通道,使得流體在所述第一區和第二區中混合,但是在這些區之間基本緩和成拋物線型流。23.如權利要求22所述的方法,其特征在于,所述第一系列表面特征包括第一平均特征深度;所述第二系列表面特征包括第二平均特征深度;所述第一平均特征深度和第二平均特征深度之差至少為20呢。24.如權利要求22所述的方法,其特征在于,在所述第一區中有第一單元操作;在所述第二區有第二單元操作;所述第一單元操作不同于第二單元操作。25.—種制造層疊的微通道制品的方法,該方法包括將具有看穿表面特征的第一片材與包括微通道的片材相鄰疊置,使得所述看穿表面特征設置在微通道的一側上;將包括空穴的第二片材與所述第一片材相鄰疊置,使得所述第二片材上的空穴與所述第一片材上的至少一個看穿特征相鄰。26.如權利要求25所述的方法,其特征在于,所述空穴是看穿特征。27.如權利要求26所述的方法,該方法還包括結合所述片材,然后將催化劑組合物沉積在所述空穴中。全文摘要本發明涉及微通道設備,其包括具有用來改善流動的內表面特征的微通道;涉及使用該微通道結構的方法,以及具有這些特征的設備的制造方法。文檔編號B01F13/00GK101309747SQ200680017580公開日2008年11月19日申請日期2006年3月23日優先權日2005年3月23日發明者A·L·同克維齊,K·賈羅斯,M·范林,R·阿羅拉,S·P·費茨杰拉爾德,S·T·佩里,T·D·尤斯查克,T·沙利文,T·馬贊克,斌楊申請人:維羅西股份有限公司
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品
            久久青青成人亚洲精品| 狠狠色色综合网站| 色综合久久夜色精品国产 | 国产精品自产拍在线观看| 亚洲国产成人综合| 精品国产日韩久久亚洲| 国产玖玖视频| 91福利一区二区| 久久99国产精品成人欧美| 中文字幕精品视频在线观| 色综合电影| 99久久国产综合精品swag| 精品91麻豆免费免费国产在线| 91精品一区二区三区在线| 国产高清一区| 日韩免费视频一区二区| 综合婷婷| 99视频精品全部在线播放| 综合网伊人| 国产成人自产拍免费视频| 国产91麻豆视频| 91亚洲国产成人久久精品网址| 激情总合网| 久久久久成人亚洲精品| 欧美专区在线| 精品国产福利一区二区在线| 色综合久久久久久久| 日韩中文字幕在线播放| 伊人国产视频| 亚洲精品中文字幕不卡在线| 久久这里只有精品免费看青草| 久久大香线蕉综合爱| 久久香蕉网| 日韩中文字幕在线免费观看 | 成人综合国产乱在线| 亚洲丝袜国产| 国产精品第| 国产精品女上位好爽在线短片 | 黄色国产在线| 欧美色就是色| 在线亚洲一区| 四虎在线看| 99久久香蕉国产线看观香| 久久国产这里只有精品| 国产调教视频在线观看| 亚洲人成人毛片无遮挡| 欧美日比视频| 国产亚洲欧美久久精品| 玖玖玖免费观看视频| 国产乱人视频在线观看播放器| 日本亚洲综合| 亚洲精品第一综合99久久| 狠狠综合久久久久综| 精品久久久久久婷婷| 中文字幕成人网| 欧美精品1区| 欧美日韩国产在线人| 日韩久久一区二区三区| 欧美日韩成人| 国产无人区一区二区三区| 欧美日韩在线看| 国产一级在线免费观看| 亚洲国产精品一区二区久久hs| 亚洲一区毛片| 国产va在线播放| 久久精品2| 亚洲精美视频| 欧美成人精品久久精品| 亚洲一区二区中文字幕| 欧美国产精品久久| 亚洲欧美一区二区三区| 国产福利小视频在线| 国产专区精品| 青青久久国产成人免费网站| 亚洲精品福利视频| 四虎永久精品视频在线| 欧美精品在欧美一区二区| 中文无码日韩欧| 99国产精品免费观看视频| 在线日韩欧美| 国产精品亚洲国产三区| 亚洲福利视频网址| 亚洲精品欧美日韩| 亚洲国产成人精品久久| 九九热国产| 欧美激情一区二区| 欧美日韩国产另类一区二区三区| 综合久久久久久久综合网| 在线观看国产高清免费不卡黄 | 久久国产热这里只有精品| 国产日韩综合| 成人国产亚洲| 欧美精品久久久久久久小说| 久久91精品久久91综合| 韩国精品一区二区久久| 久久久久久久岛国免费播放| 在线国产日韩| 亚洲婷婷在线| 国产尤物在线观看| 中文字幕一区二区三区在线观看| 日韩成a人片在线观看日本| 国产精品三级视频| 久久一区精品| 亚洲综合一区二区| 亚洲一区中文字幕在线观看| 伊人99| 久久激情网| 99综合色| 国产精品不卡在线| 日韩精品999| 日韩欧美视频一区| 精品国产一区在线观看| 国产精品夜色一区二区三区| 亚洲综合久久一本伊伊区| 欧美日韩中文在线视频| 久久青青成人亚洲精品| 国产亚洲美女精品久久久久狼| 国产精品视频久久久| 久久精品国产欧美日韩亚洲| 久久99精品久久久久久水蜜桃| 亚洲精品www久久久久久| 99ri精品视频在线观看播放| 久久99操| 国产a一级毛片爽爽影院| 欧美日韩亚洲一区二区| 久久精品成人免费看| 国产亚洲欧洲精品| 中文字幕久久网| 天天躁夜夜躁狠狠躁2021a| 欧美精品久久天天躁| 一个色综合久久| 亚洲欧美日韩国产综合高清| 亚洲午夜精品一区二区| 亚欧成人一区二区| 九九精品免视频国产成人| 亚洲人成777| 亚洲色图久久| 欧美一区视频| 久久久99精品久久久| 在线国产视频一区| 欧美精品手机在线| 精品久久中文字幕| 久久香蕉国产精品一区二区三| 综合精品在线| 精品视频午夜一区二区| 久久永久免费视频| 日韩国产午夜一区二区三区| 日韩精品欧美一区二区三区| 亚洲视频免费看| 久久98精品久久久久久婷婷| 激情综合在线| 国产精品一区二| 久久国产高清| 99精品福利视频| 亚洲天堂久久精品| 色综合电影网| 久久一区二区三区免费| 亚洲视频免费在线| 欧美精品亚洲| 亚洲福利视频一区| 免费观看又污又黄网站日本 | 亚洲国产成人精品不卡青青草原| 国产精品一区二区欧美视频| 91精品中文字幕| 中文字幕亚洲欧美| 久久久青青| 99视频精品在线观看| 日本综合欧美一区二区三区| 欧美日韩一区二区三区麻豆| 国产精品电影在线观看| 99亚洲乱人伦精品| 亚洲九九色| 国产精品美女久久久| 亚洲性欧美| 久久久噜噜噜久噜久久| 99久久综合狠狠综合久久aⅴ| 午夜精品久久久久久| 91福利在线看| 日韩a无吗一区二区三区| 视色4se成人午夜精品| 亚洲精品一二三区-久久| 九色视频网址| 97桃色| 国产欧美综合在线观看第七页| 亚洲综合男人的天堂色婷婷| 亚洲精品视频久久久| 久久免费精品| 久久99国产精品视频| 亚洲国产一二三| 一本一本久久α久久精品66| 欧美一区二区视频| 亚洲二区在线| 亚洲欧美精品一区二区| 国产色视频在线观看免费| 中文字幕日韩亚洲| www.狠狠操.com| 一区二区三区在线播放| 中文字幕毛片| 九一精品视频| 久久美女精品| 国产视频一区在线| 国产激情视频一区二区三区| 亚洲日本欧美在线| 亚洲综合网国产福利精品一区| 久久亚洲欧美综合激情一区| 国产成人8x视频一区二区| 精品国产欧美一区二区三区成人| 久久成人小视频| 国产精品偷伦视频播放| 亚洲欧美一区二区三区久久| 日本一区免费在线观看| 午夜免费小视频| 在线中文字幕| 国产视频成人| 久久久96| 午夜视频免费在线| 国产区第一页| 国产欧美日韩精品专区| 久久毛片免费| 久久久久久久免费视频| 日韩乱码中文字幕视频| 欧美国产综合在线| 欧美大陆日韩| 精品久久久久久久99热| 最新国产福利在线| 久久精品免观看国产成人| 国产日韩欧美第一页| 亚洲伊人久久大香线蕉在观| 亚洲一区在线视频| 无码av免费一区二区三区试看| 亚洲精品伊人久久久久| 亚洲综合色播| 精品久久久久久久| 日韩精品首页| 亚洲欧美v国产一区二区| 久久免费国产精品一区二区| 99国产精品一区二区| 国产精品第7页| 国产亚洲免费观看| 制服丝袜国产在线| 国产在线精品国自产拍影院午夜 | 99热在线观看| 久久91精品国产91| 亚洲视频区| 亚洲精品人成网在线播放蜜芽| 国产精品成人麻豆专区| 亚洲精品成人中文网| 日韩精品一区二区三区免费观看| 成人亚洲网站www在线观看| 精品91自产拍在线观看一区| 一区二三国产| 久久婷婷国产综合精品青草| 亚洲欧美日韩精品久久久| 久久久久久久国产a∨| 中文在线1区二区六区| 五月婷婷六月合| 色婷婷狠狠干| 亚洲jjzzjjzz在线观看| 亚洲精品福利在线| 精品国内自产拍在线观看| 欧美亚洲国产精品第一页| 亚洲欧美在线观看视频| 色婷婷综合久久久久中文一区二区 | 成人国产综合| 亚洲精品中文字幕字幕| 国产一在线精品一区在线观看| 久久精品免费观看| 日本欧美一区二区三区不卡视频 | 精品久久蜜桃| 91青青国产在线观看免费| 中文字幕乱视频| 国产播放器一区| 免费一区在线| 国产成人精品久久综合| 国产精品福利在线观看免费不卡| 在线免费观看国产精品| 国产丝袜美女一区二区三区| 在线观看亚洲一区二区| 欧美在线一级精品| 精品国产高清a毛片无毒不卡| 国产精品一区二区三区免费| 免费视频88av在线| 亚洲综合色在线| 久久综合九色综合精品| 欧美视频一区二区| 伊人成综合| 91亚洲精品视频| 日本一区二区不卡久久入口| 五月婷婷激情在线| 91在线一区二区三区| 国产精品久久久久久网站| 精品国产福利在线观看一区| 色综合久久久久| 日韩视频第1页| www.国产成人| 亚洲日本国产综合高清醉红楼| 波多野结衣久久精品| 亚洲日本欧美中文字幕001| 日本成人一区二区| 91视频专区| 精品福利在线观看| 中文精品久久久久国产网站| 色国产精品一区在线观看| 色www永久免费网站国产| 亚洲精品中文字幕乱码三区| 国产成人精品白浆免费视频试看| 亚洲视频国产| 狠狠色狠狠色综合| 五月婷婷激情在线| 欧美高清在线视频一区二区| 成人毛片手机版免费看| 国产精品亚洲精品观看不卡| 色综合网站在线| 久久综合色视频| 日韩精品一区二区三区高清| 欧美日韩亚洲无线码在线观看| 国产在线一91区免费国产91| 99久久99久久久99精品齐| 精品视频一区二区三区在线观看| 九九精品99| 亚洲精品嫩草研究院久久| 亚洲午夜久久久久中文字幕久 | 午夜精品一区二区三区在线观看| 国产午夜久久影院| 欧美亚洲综合网| 国产区二区| 亚洲涩综合| 香蕉久久精品| 五月婷婷六月天| 国产91一区二这在线播放| 国产精品99久久久久久人| 国产亚洲一区二区三区| 久久亚洲精品中文字幕三区| 欧美精品在线观看| 国产欧美在线观看一区| 国产高清看片日韩欧美久久| 国产亚洲精品午夜高清影院| 亚洲国产精品自产拍在线播放| 亚洲国产高清一区二区三区| 日韩精品福利在线| 日本高清在线一区| 精品国产美女福利到在线不卡| 久久久福利视频| 97精品视频在线| 亚洲天堂资源| 亚洲精品不卡| 国产成人精品免费视频大| 色狠狠综合| 欧洲精品一区二区三区在线观看| 欧美精品亚洲人成在线观看| 亚洲天堂在线播放| 国内精品久久精品| 国产福利一区二区三区在线观看| 国产成人精品久久亚洲高清不卡 | 亚洲欧美视频一级| 亚洲婷婷天堂在线综合| 国产精品一区二区手机看片| 国产真实交换配乱吟91| 永久国产| 九色精品在线| 亚洲欧美一区二区三区麻豆 | 99久久999久久久综合精品涩| 久久99国产综合色| 91精品国产免费入口| 玖玖玖免费观看视频| 亚洲精品国产高清嫩草影院| 国产韩国精品一区二区三区| 欧美啪啪网站| 国产人久久人人人人爽| 日韩欧美国产另类| 色五月激情五月| 亚洲伊人成人网| 久久美女精品| 91国内外精品自在线播放| 国产午夜精品一区二区不卡| 亚洲激情综合网| 色综合97天天综合网| 精品一级毛片| 亚洲v天堂v手机在线观看| 免费在线观看黄色网址| 国产激情视频在线播放| 一本一本久久α久久精品66| 亚洲精品二区| 亚洲人在线观看| 精品国产一区二区三区国产馆| 日本欧美久久久久免费播放网| 国产视频福利一区| 亚洲欧美一区二区三区国产精品| 中文字幕在线免费观看视频| 在线亚洲精品| 国产亚洲欧美日韩综合综合二区| 亚洲一区二区三区电影| 国产欧美精品一区二区| 999久久免费高清热精品| 伊人精品国产| 老司机aⅴ在线精品导航| 久久99国产视频| 国产网址在线观看| 日韩精品第1页| 久久国内免费视频| 色综合久久综合网欧美综合网| 国产欧美一区二区三区小说| 99ri视频| 亚洲欧美日韩中文综合v日本 | 综合色网站| 亚洲欧美成人综合久久久| 日韩欧美一区二区三区久久| 亚洲综合婷婷| 国产精品日韩精品| 91啦视频在线观看| 日本高清久久| 国产v片在线观看| 伊人国产在线观看| 99精品热| 伊人精品网| 国产精品日本一区二区不卡视频| 亚洲综合第一页| 精品无码一区在线观看| 久久综合九色| 在线亚洲精品中文字幕美乳| 亚洲婷婷天堂在线综合| 亚洲国产成人精品女人久久久| 国产亚洲小视频| 成人在线日韩| 午夜视频福利在线观看| 日韩精品视频网站| 午夜欧美日韩| 五月综合视频| 色综合综合| 亚洲伊人久久大香线蕉在观| 亚洲永久精品唐人导航网址| 亚洲视频不卡| 亚洲制服一区| 国产亚洲精品无码不卡| 亚洲一区二区在线| 91精品视品在线播放| 久久精品国产第一区二区| 色综合色综合色综合色综合| 日韩欧美亚洲国产一区二区三区| 亚洲午夜免费视频| 伊人网在线免费视频| 亚洲一区二区三区免费看| 国产一区二区三区高清视频| 亚洲天堂成人| 亚洲视频在线一区二区三区 | 日本在线播放一区| 国产精品中文| 日韩中文字幕精品免费一区| 亚洲国产精品人久久| 伊人黄色片| 欧美精品一区二区精品久久| 永久网站色视频在线观看免费| 九九精品99久久久香蕉| 国产亚洲欧美视频| 99欧美精品| 韩国美女一区二区| 亚洲网站一区| 国产精品福利久久2020| 日韩亚洲国产综合久久久| 国产精品久久久久9999高清| 欧美在线日韩| 亚洲综合91社区精品福利| 亚洲欧美久久精品一区| 免费a级片网站| 日韩在线第二页| 亚洲欧美精品一区| 精品亚洲综合在线第一区| 国产不卡a| 制服丝袜第一页在线观看| 国产v亚洲v天堂a无| 亚洲一区免费看| 亚洲无卡| 国产精品96久久久久久久| 国产福利电影网| 视频一区国产精品| 伊人国产在线| 国产91精品在线观看| 久草视频这里只有精品| 国产91精品在线播放| 怡红院一区二区三区| 国产精品精品国产一区二区| 亚洲性久久久影院| 欧美日韩一区二区三| 久久美女精品| 亚洲欧美日韩第一页| 久久久99精品久久久| 日韩激情无码免费毛片| 日韩欧美一区黑人vs日本人| 国产靠逼视频| 99精品国产高清一区二区| 久久99精品九九九久久婷婷| 久久久久久国产精品视频| 亚洲一级毛片免费在线观看| 国产精品福利无圣光一区二区| 奇米成人| 久久综合热| 亚洲国产二区三区| 999精品视频| 国产丝袜一区| 国产伦一区二区三区免费| 99精品视频在线免费观看| 亚洲精品美女久久久久99| 欧美国产日韩精品| 日韩在线天堂| 中文字幕99页| 欧美特级午夜一区二区三区| 久久精品午夜视频| 永久黄网站色视频免费无限看直播| 成人手机在线| 亚州综人网| 日本高清不卡网站免费| 99国产精品2018视频全部| 国产精品第四页| 欧美操操网| 久久久99精品久久久| 99国产精品热久久久久久| 伊人久热这里只有精品视频99 | 亚洲国产www| 日韩一区二区三区在线| 亚洲一区二区色| 欧美综合久久| 午夜精品久久久久久| 欧美色精品天天在线观看视频| 日本精品一区二区三本中文| 国产精品视频一区二区三区| 国产日韩精品欧美一区色| 国产精品日韩精品| 亚洲成a人一区二区三区| 国产在线伊人| 国产黄网在线观看| 国产亚洲欧美日韩在线观看一区二区 | 丁香五月欧美成人| 午夜精品久久久久久中宇| 国产丝袜视频| 在线观看亚洲| 国产精品久久久久毛片| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲第一区视频在线观看| 伊人第一页| 国内精品第一页| 精品无码三级在线观看视频| 欧美成人h| 日韩国产欧美视频| 中文字幕在线免费视频| 日本高清视频一区二区三区| 99精品国产高清一区二区| 国产精品欧美在线不卡| 国产欧美二区| 免费国产成人高清在线观看不卡| 国产香蕉在线精彩视频| 亚洲另类在线欧美制服| 中文字幕色在线| 国产日韩一区| 99精品免费观看| 国产人成久久久精品| 中文字幕久久久久| 毛片入口| 站长工具天天爽视频| 亚洲欧美v视色一区二区| 精品久久久久久中文字幕| 久久精品国产免费高清| 蜜桃久久久| 伊人天堂网| 国产私拍福利精品视频推出| 欧美精品一区视频| 亚洲一区网站| 日本一区免费在线| 国产一区二区三区韩国女主播 | 亚洲va中文va欧美va爽爽| 免费aⅴ视频| 91精品国产91久久| 亚洲日本一区二区三区在线不卡| 日韩a一级欧美一级| 一区二区三区精品国产| 国产制服丝袜视频| 久久精品视频网| 亚洲欧洲久久久精品| 欧美久久超级碰碰碰二区三区| 亚洲一级香蕉视频| 久久99国产精品久久99小说| 日本精品视频在线| 国产欧美亚洲精品第3页在线| 青青草原国产视频| 99精品国产自在现线观看| 视频国产精品| 国产91综合| 五月婷婷在线播放| 久久免费播放视频| 日韩在线播放一区| 日韩精品在线看| 久久精品国产福利国产秒| 综合7799亚洲伊人爱爱网| 久久艹精品| 亚洲狠狠操| 国产亚洲欧美成人久久片| 五月婷婷六月丁香综合| 中文字幕第一页在线播放| 四虎精品永久在线| 一区二区三区亚洲区| 婷婷综合视频| 97国产免费全部免费观看| 亚洲综合一区二区三区| 亚洲性一区| 在线欧美国产| 九九热国产精品视频| 亚洲性激情| 综合久久伊人| 欧美精品久久天天躁| 国产精品第9页| 国产精品一区久久| 国产区一区二| 91高清国产| 天堂网视频在线| 亚洲精品国产成人专区| 在线观看国产欧美| 亚洲精品福利在线| 亚洲毛片网| 亚洲国产情侣| 亚洲成人黄色| 成人精品久久| 亚洲精品不卡视频| 91看片在线| 国产精品九九免费视频| 国产精品日本不卡一区二区| 国产96在线| 亚洲精品二区中文字幕| 国产欧美日韩综合精品一区二区| 国产午夜一区二区在线观看 | 国产精品免费久久| 国产精品自拍一区| 中文字幕日韩精品在线| 国产福利一区视频| 免费在线色| 亚洲黄网免费| 精品成人久久| 亚洲国产欧美国产综合一区| 亚洲无吗在线视频| 91av视频在线播放| 国产成人一区二区小说| 亚洲一二三区在线观看| 亚洲精品第一页中文字幕| 91久国产在线观看| 日韩一区二区三区高清视频| 日韩精品中文字幕视频一区| 亚洲国内精品久久| 国产福利毛片| 九九全国免费视频| 伊人91在线| 国产区在线免费观看| 欧美一欧美一区二三区性| 久久久久久精| 日韩欧美手机在线| 视频一区国产精品| 午夜精品同性女女| 久久99精品久久久久子伦| 久久精品亚洲综合一品| 国产精品久久久精品三级 | 国产成人91青青草原精品| 国产网站精品| 国产精品一区高清在线观看| 国产人成午夜免费噼啪视频| 亚洲人视频在线观看| 成人精品视频一区二区在线| 无码aⅴ免费中文字幕久久| 国产精品九九免费视频| 国产v片在线观看| 婷婷综合久久中文字幕一本| 国产精品久久久久久网站| 亚洲人成一区二区不卡| 日韩亚色| 99久久精品免费观看国产| 在线亚洲欧美日韩| 久久综合成人网| 日韩精品一| 亚洲精品视频久久久| 91精品一区国产高清在线gif| 国产青青久久| 亚洲免费小视频| 欧美激情在线一区二区三区| 欧美日本一本| 久久一区不卡中文字幕| 日本h在线亚洲网站在线观看 | 中文字幕欧美亚洲| 女人国产香蕉久久精品| 国产高清一区二区三区四区| 中文字幕在线精品视频入口一区 | 91色老久久精品偷偷蜜臀| 亚洲一区电影| 9999精品视频| 欧美日韩有码| 亚洲欧美日韩一区| 亚洲另类在线欧美制服| 欧美日韩国产一区二区三区| 亚洲高清在线视频| 久久精品国产精品青草不卡| 最新精品91探花免费播放| 麻豆一区| 日韩免费小视频| 欧美午夜在线视频| 国产精品久久久久国产精品| 国产日本在线| 成人午夜久久精品| 尤物网站在线播放| 欧美日韩国产在线观看| 欧美亚洲一二三区| 亚洲网站在线播放| 成人午夜国产福到在线不卡| 综合久久久久久| 亚洲人成伊人成综合网久久| 欧美日本在线播放| 久久91精品牛牛| 亚洲欧美精品一区天堂久久| 国产精品v| 久久综合色播| 成人毛片手机版免费看| 久热这里只有精品在线| 99精品免费视频| 五月婷婷免费视频| 亚洲国产精品综合久久久| 99精品视频99| 亚洲自拍另类| 看片亚洲| 国产精品视频专区| 日韩一区二区三区中文字幕| 国产成人一区二区三区影院免费| 精品一久久| 久久夜色精品国产亚洲噜噜| 黑人巨大精品一区二区在线| 亚洲国产精品久久卡一| 免费看日产一区二区三区| 午夜久久电影| 久久精品视频16| 99热这里精品| 色婷婷亚洲十月十月色天| 久久久免费观看视频| 99精品国产兔费观看久久99| 99综合色| 99re热| 国产激情一区二区三区在线观看| 久久久久久免费观看| 免费看国产精品麻豆| 欧美亚洲国产精品| 99精品视频不卡在线观看免费| 伊人色综合97| 国产另类在线观看| 日本中文字幕永久在线| 在线视频亚洲色图| 久久夜色精品国产| 久久久婷婷| 国产激情在线| 最新亚洲情黄在线网站| 久久综合日韩亚洲精品色| 欧美手机手机在线视频一区| 成人久久久久久| 国产女人综合久久精品视| 中文字幕久久综合伊人| 午夜免费看视频| 香蕉久久久| 日本久久中文字幕| 亚洲一区二区精品视频| 日韩国产免费| 国产成人综合洲欧美在线| 欧美激情一区二区三区| 国产日本欧美在线观看乱码| 亚洲啪啪网址| 成人精品网| 久久精品国产欧美日韩99热| 99热2| 欧美日韩国产一区二区三区不卡| 亚洲精品人成网在线播放影院| 国产成人黄色| 91久久国产成人免费观看资源| 视频一区二区中文字幕| 亚洲精品www| 亚洲欧美日韩综合网导航| 成人国产精品一区二区网站| 欧美日韩在线亚洲国产人| 亚洲二区在线视频| 精品欧美一区视频在线观看| 久久久久久久免费| 在线视频一区二区三区| 国产第一福利影院| 精品国产一区二区三区不卡在线| 中文字幕亚洲高清综合| 欧美大色| 视频在线国产| 国产91免费| 国产最新在线视频| 欧美成人午夜不卡在线视频| 日本免费久久| 99国产精品免费观看视频| 欧美另类精品一区二区三区| 欧美激情综合色综合啪啪五月| 日韩精品在线一区| 国产成人99精品免费视频麻豆 | 欧美一区在线观看视频| 五月婷婷狠狠干| 中文字幕亚洲无线码在一区| 韩国一区二区三区视频| 国产欧美一区视频在线观看| 精品91一区二区三区| 久久精品中文字幕免费| 99精品热视频| 亚洲成人网页| 久热这里只精品99re8久| 国产精品福利久久2020| 亚洲欧美成人日韩| 精品在线观看一区| 亚洲精品国产不卡在线观看| 91中文在线观看| 欧美国产日韩综合| 国产精品成人亚洲| 爽爽窝窝午夜精品一区二区| 日韩欧美精品中文字幕| 精品少妇一区二区三区视频| 国产日韩在线观看视频| 国产日产高清欧美一区二区三区| 免费一区二区三区免费视频| 亚洲欧美日韩中文在线制服| 国产线视频精品免费观看视频| 久久久久性| 久久精品亚洲一区二区| 亚洲婷婷丁香| 久久狠狠干| 在线亚洲色图| 在线观看国产视频| 久久精品视频大全| 精品视频一区二区三区四区 | 青青久在线视频| 亚洲精品色图| 日韩色在线观看| 成人久久18网站| 狠狠88综合久久久久综合网| 日韩高清在线二区| 中文字幕欧美日韩| 久久黄色免费| 欧美亚洲另类在线| 午夜丁香婷婷| 亚洲美女色视频| 久久综合狠狠色综合伊人| 婷婷成人基地| 亚洲色图欧美色| 久久影院一区二区三区| 欧美一区二区三区高清视频| 最新国产成人综合在线观看| 久久免费观看国产精品| 视频一区二区在线观看| 中文字幕在线视频播放| 亚洲欧洲一区二区三区久久| 国产精品亚洲一区二区麻| 日韩欧美一区二区在线观看| 亚洲国产日韩欧美| 久久大胆视频| 九九精品在线视频| 99国产精品免费观看视频| 欧美精品第一页| 精品国产欧美一区二区最新| 国产剧情中文字幕| 亚洲午夜网未来影院| 99在线播放视频| 99re最新地址精品视频| 国产精品第一| 久久精品这里| 激情总合网| 青青草伊人网| 成人久久久| 91精品视频免费| 欧美日本一二三区| 国产精品久久久久久久久免费观看| 欧美性猛交99久久久久99| 欧美一区二区三区久久综合| 日韩精品一区二区三区中文字幕 | 国产日韩欧美在线| 91精品一区二区三区久久久久| 欧美黑人一区| 亚洲日本黄色片| 综合激情在线| 久久99免费| 成人a网站| 国产在线播放一区| 黄色片久久| 91精品国产亚洲爽啪在线影院 | 国产一区自拍视频| 欧美第一区| 狠狠色综合网站久久久久久久| 亚洲精品欧美精品日韩精品| 久久精品久久久久久久久人| a毛片免费全部播放完整成| 色五月在线视频| 久久毛片免费| 久久99久久99| 国产精品免费一区二区三区| 国产原创一区二区| 国产91精品系列在线观看| 亚洲人成免费| 日韩永久免费视频| 欧美日韩1区2区| 在线精品小视频| 欧美视频免费一区二区三区| 久热国产视频| 亚洲国产成人精品91久久久| 在线观看亚洲成人| 久久伊| 亚洲一区二区免费| 巨臀中文字幕一区二区视频| 999久久免费高清热精品| 制服丝袜国产精品| 久久精品观看| 欧美性大战久久久久久| 久久久精品波多野结衣| 波多野结衣中文字幕一区二区| 亚洲视频1区| 亚洲第一区在线观看| 国产成人精品亚洲一区| 99久久伊人| 亚洲狠狠婷婷综合久久久久图片| 97se亚洲国产综合自在线| 99视频精品全部在线| 亚洲福利在线播放| 国产精品久久久久久久久久久搜索 | 成人在线视频在线观看| 欧美日韩亚洲国产| 欧美色图中文字幕| 婷婷色中文网| 久久99国产精品视频| 国产99精品| 精品国产成人高清在线| 91久久香蕉国产线看观看软件| 色亚洲色图| 成人精品| 国产欧美日韩另类va在线| 亚洲一级片免费| 在线免费视频a| 欧美亚洲国产精品蜜芽| 欧美精品免费一区欧美久久优播| 欧美国产亚洲18| 视频91在线| 亚洲国产毛片aaaaa无费看| 欧美一区二区在线免费观看| 青青国产精品| 日韩一区二区在线免费观看| 国产四虎免费精品视频| 亚洲码在线观看| 亚洲国产欧美日韩一区二区| 国产高清免费在线| 国产欧美亚洲精品第一页青草| 久久91精品国产一区二区| 日本不卡一区二区三区在线观看| 伊人色综合久久天天人手人停| 99久久免费国产精精品| 欧美久久一区二区三区| 91香蕉福利一区二区三区| 91在线播放国产| 国产成人精品午夜在线播放| 国产成人99| 999国内精品永久免费视频| 国产小视频在线观看免费| 欧美久草| a久久| 国产精品中文| 色偷偷88欧美精品久久久| 狠狠五月深爱婷婷网| 91精品国产91久久久久久麻豆| 九九久久免费视频| 欧美亚洲视频| 国产成人精品777| 伊人久久精品久久亚洲一区| 99精品欧美一区二区三区综合在线| 亚洲精品成人a| 色综合久久98天天综合| 久久国产热视频| 国产伦精品一区二区三区免费下载| 亚洲日本在线观看网址| 中文字幕三级久久久久久| 中文有码视频| 国产精品久久久久毛片| 久久99精品久久久久久h| 国产精品区免费视频| 午夜精品久久久| 青青久久国产成人免费网站 | 久久久99精品久久久| 久久婷婷色| 国产91高清| 国产乱码精品一区二区| 91系列在线| 国产在线观看www| 欧美日韩综合精品一区二区三区| 欧美特级午夜一区二区三区| 亚洲国产成人久久三区| 91久国产在线观看| 精品久久蜜桃| 国产欧美在线视频| 亚洲欧美一区二区三区在线| 国产91亚洲精品| 亚洲精品欧美精品日韩精品 | 黑人巨大精品欧美一区二区| 日本在线一区二区三区| 精品日本一区二区| 中文字幕有码在线| 99久久免费国内精品| 欧美亚洲国产精品久久高清| 国产主播喷水| 午夜精品乱人伦小说区| 91久久精品一区二区三区| 一区精品在线| 国产一级片免费视频| 国产成人毛片精品不卡在线| 成人午夜在线| 99国产高清久久久久久网站 | 亚洲天堂久久| 日韩亚洲第一页| 国产日韩欧美综合一区二区三区| 涩涩五月天婷婷丁香综合社区| 一区二区在线视频观看| 亚洲欧美在线观看| 五月天婷婷网址| 日韩成人免费在线| 日韩中文字幕不卡| 欧美专区日韩专区| 日韩欧美精品中文字幕| 日本a级精品一区二区三区| 久久精品国产免费高清| 国产欧美第一页| 999福利视频| 国产精品v欧美精品v日本精| 狠狠色婷婷综合天天久久丁香| 成人91在线| 日韩在线网址| 亚洲视频三区| 综合色播| 亚洲九九视频| 成人亚洲网| 99久久精品久久久久久清纯| 欧美天堂久久| 在线观看欧美亚洲日本专区| 五月天久草| 伊人精品成人久久综合欧美| 久久久久久久国产精品毛片| 日本中文一二区有码在线观看| 亚洲精品高清在线| 国产精品美女久久久久网站| 四虎在线免费视频| 中文字幕在线国产| 欧美一区二区在线观看免费网站| 亚洲国产制服| 91在线视频精品| 99久久免费精品国产免费高清| 国产精品九九九久久九九| 99精品热线在线观看免费视频| 久久综合日韩亚洲精品色| 最新国产视频| 欧美成人在线免费| 国产欧美在线观看一区| 国产精品美女在线| 国产精品ⅴ视频免费观看| 国产精品综合色区在线观看| 欧美一区二区在线观看| 欧美色精品| 91区国产| 成人网在线播放| 久久久美女视频| 国产成人亚综合91精品首页| 久久精品视频6| 亚洲国产综合精品| 伊人色综合久久天天网| 中文字幕在线播放一区| 亚洲人成一区二区不卡| 福利视频区| 欧美亚洲视频在线观看| 亚洲性在线观看| 久久久久久一级毛片免费无遮挡| 欧洲乱码伦视频免费| 亚洲第一福利视频导航| 亚洲另类欧美日韩| 韩国精品一区二区久久| 免费亚洲成人| 日韩成人精品在线| 国产91精品黄网在线观看| 99re在线这里只有精品| 99精品免费视频| 99在线视频精品| 91精品欧美| 国产精品久久久精品三级| 久久青草免费97线频观| 精品亚洲大全| 国产激情视频在线| 精品国产欧美精品v| 色婷婷色99国产综合精品| 中文在线观看免费网站| 九色视频网址| 欧美一级久久| 国内精品久久久久久久影视麻豆| 精品国产福利一区二区在线| 亚洲国产精品人久久| 亚洲欧美久久精品一区 | 久久伊人一区二区三区四区| 国产一区二区免费视频| 日韩欧美一区二区三区中文精品| 国产欧美精品系列在线播放| 国产91在线看| 成人日韩精品| 久久丝袜| 国产精品一区二区不卡的视频| 国产手机精品一区二区| 国产精品超清大白屁股| 中文字幕在线看片成人| 欧美日韩国产综合视频一区二区三区 | 尤物福利在线| 亚洲午夜久久久久影院| 国产精品综合视频| 一区二区网站| 亚洲综合视频| 欧美不卡二区| 久久久精品国产四虎影视| 国产99热在线观看| 精品国产免费第一区二区| 国产在线乱码在线视频| 色天天综合网色鬼综合| 99久久99久久| 亚洲视频在线观看地址| 精品国产成人高清在线| 久久久久久一级毛片免费野外| 99精品在线观看视频| 亚洲精品乱码久久久久久麻豆| 四虎影视国产精品一区二区| 日韩精品免费观看| 亚洲欧美日本综合| 日本久久中文字幕精品| 日本国产网站| 国产精品久久久久久久久福利| 欧美激情观看一区二区久久| 国产精品每日更新| 久久精品国产精品亚洲艾| 国产一区亚洲| 国产98色在线|日韩| 狠狠色丁香婷婷综合最新地址| 思思玖玖玖在线精品视频| 青青草国产精品久久| 九九九精品视频免费| 青青操精品| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产一级在线视频| 国产视频一二三| 久久福利青草精品免费| 国产成人综合久久精品亚洲| 久久国内精品自在自线400部o| 亚洲天堂一区二区三区| 高清国产性色视频在线| 欧美午夜不卡| 午夜日韩| 在线成人精品国产区免费| 亚洲一区二区精品推荐| 国产综合一区| 欧美第一福利| 亚洲性视频在线| 欧洲视频一区| 国产成人a| 国产一二三区精品| 亚洲欧美视频一区二区三区| 久久精品a亚洲国产v高清不卡| 日韩在线观看一区| 亚洲福利一区二区三区| 国产精品福利在线播放| 国产综合第一页| 亚洲人成伊人成综合网久久| 国产成人精品亚洲一区| 亚洲欧洲国产精品| 亚洲三级在线| 91精品国产亚一区二区三区| 亚洲一区二区在线免费观看| 91精品啪在线观看国产日本| 99精品视频只99有精品| 青草视频在线观看免费 | 99国产精品久久久久久久...| 亚洲香蕉中文网| 亚洲欧美在线中文字幕不卡| 狠狠做深爱婷婷久久一区| 亚洲欧洲精品成人久久曰| 亚洲成人在线网站| 国产91青青成人a在线| 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 | 亚洲精品视频导航| 狠狠色丁香婷婷综合久久片| 在线综合+亚洲+欧美中文字幕| 精品国产午夜肉伦伦影院| 伊人电影综合网| 99re6久精品国产首页| 国产精品一级毛片不收费| 在线观看国产精品入口| 色伊人久久| 亚洲成人激情在线| 亚洲成人手机在线观看| 91精品福利手机国产在线| 国产精品正在播放| 九九热久久免费视频| 国产成人综合久久精品下载| 亚洲国产夜色在线观看| 亚洲三级天堂| 五月天激情婷婷婷久久| 日本一区二区三区高清福利视频 | 91精品国产自产91精品| 中文字幕精品久久| 在线视频一区二区三区四区| 国产高清在线精品一区二区app| 国产精品永久免费视频| 色婷婷视频| 日本午夜在线| 99久热成人精品视频| 国产区香蕉精品系列在线观看不卡 | 九一精品视频| 欧美日本综合一区二区三区| 国产成人精品午夜视频'| 久久青草精品免费资源站| 青青热久久国产久精品| 免费一区二区三区久久| 91精品在线免费视频| 99九九99九九九视频精品| 成人精品一区二区www| 视频一区二区国产无限在线观看| 日韩欧美精品中文字幕| 国产一级二级在线观看| 久久er热在这里只有精品85| 精品不卡| 日韩区欧美区| 婷婷在线网| 在线日韩亚洲| 久久青草福利免费资源网站| 亚洲欧美日韩在线观看二区| 日韩国产精品欧美一区二区| 欧美一级片免费在线观看| 天天躁狠狠躁| 中文字幕日本在线mv视频精品 | 午夜亚洲国产成人不卡在线| 午夜精品久久久久久久久| 亚洲精品视频二区| 国产精品成人影院| 国产一区2区| 午夜香蕉成视频人网站高清版| 亚洲成人福利在线观看| 激情综合五月网| 久久精品无码一区二区三区| 99久久无色码中文字幕| 亚洲精品欧美综合| 亚洲女人国产香蕉久久精品| 亚洲国产最新在线一区二区| 国产精品人人爱一区二区白浆| 亚洲欧美一区二区三区在线| 在线亚洲成人| 国产亚洲福利精品一区二区 | 中文字幕精品亚洲无线码二区| 国产在线视频二区| 国产成人亚洲精品2020| 免费观看一区二区| 91日本视频| 99久久久久国产| 亚洲免费播放| 国产欧美日韩精品第三区| 99久久精品免费国产一区二区三区| 日韩欧美亚洲另类| 久久国产精品99国产精| 色综合天| 日韩精品影视| 久久中文字幕不卡一二区| 日韩激情无码免费毛片| 亚洲日本欧美中文幕| 国产精品亚洲综合天堂夜夜| 国产精品2020观看久久| 国产在线不卡视频| 亚洲狠狠操| 亚洲日本在线免费观看| 亚洲欧美日本一区| 亚洲福利精品| 精品国产免费一区二区三区| 国产日本韩国不卡在线视频| 国产在线激情视频| 日韩精品在线观看视频| 日韩精品在线视频| 日本成人精品| 久国产视频| 亚洲女同精品中文字幕| 国产成人亚洲午夜电影| 欧美黄色免费网址| 热久久只有精品| 久久久国产精品免费看| 国产激情网| 亚洲欧美在线视频免费| 亚洲视频1区| 综合色视频| 日本中文字幕免费| 97精品伊人久久大香线蕉| 欧美日韩在线第一页| 免费看日产一区二区三区| 久久精品亚洲欧美日韩久久| 久久精品草| 国产美女视频一区二区二三区 | 伊人亚洲影院| 久久99久久精品视频| 色综合综合色| 色婷婷5月精品久久久久| 久久久久久久国产精品影院| 日韩精品欧美视频| 国产香蕉视频| 国产精品久久一区一区| 久热这里都是精品| 伊人影院中文字幕| 91精品国产综合久久婷婷| 中文字幕第一页亚洲| 久久99国产精品视频| 久久精品资源| 亚洲视频欧美| 天堂成人一区二区三区| 国产精品第五页| 精品欧美一区二区三区精品久久 | 久久精品亚洲综合| 日日夜夜免费精品视频| 中文字幕日韩一区二区三区不卡| 久久无码精品一区二区三区| 日韩精品中文字幕在线观看| 久久中文亚洲国产| 噜噜噜噜天天狠狠| 久久青草影院| 97国产在线公开免费观看| 中文字幕在线观看一区| 国产黄网| 亚洲国产精品久久网午夜| 日本欧美中文字幕人在线| 亚洲视频日韩| 久久9精品| 亚洲国产精品久久精品怡红院| 久久精品国产只有精品66| 国产精品亚洲一区二区三区久久| 久久免费播放视频| 激情亚洲婷婷| 成人免费aa在线观看| 久久国产网站| 国产日韩久久| 亚洲狠狠综合久久| 91精品国产一区二区三区左线| 亚洲精品国产网红在线| 亚洲一区视频在线播放| 午夜精品久久久久久99热7777| 国产精品青草久久久久婷婷| 亚洲精品1区| 亚洲伦理一区二区| 亚洲自拍中文| 亚洲国产91在线| 亚洲国产成人精品91久久久| 国产乱码在线精品可播放| 久久精品国产亚洲aa| 国内精品久久久久久| 国产精品亚洲欧美| 国产精品视频久久久| 黑人巨大精品一区二区在线| 国产一级毛片在线| 国产精品黄在线观看免费| 久久婷婷久久一区二区三区| 亚洲婷婷六月| 亚洲视频国产| 国产成人精品综合在线| 国产日批视频| 怡红院免费的全部视频| 99国产精品久久| 国产成人精品免费| 国产欧美亚洲精品第3页在线| 亚洲特一级毛片| 99久久免费国产香蕉麻豆| 亚洲精品综合| 免费视频91| 久久久久香蕉| 国产福利91精品一区二区三区| 亚洲精品久| 福利国产在线| 国产原创视频在线| 一区二区三区精品| 视频福利一区| 国产精品不卡在线观看| 91最新在线观看| 九九热在线免费视频| 九九热视频免费观看| 国产成人精品一区二区| 伊人一区二区三区| 亚洲综合第一欧美日韩中文| 在线观看欧美日韩| 国产午夜亚洲精品理论片不卡| 日本高清www午夜视频| 亚洲综合一区二区不卡| 亚洲jjzzjjzz在线观看| 国产在线不卡| 激情五月婷婷综合网| 综合一区| 日韩国产精品视频| 婷婷色一二三区波多野衣| 国产精品久久久免费视频| 99精品久久久久久久婷婷| 亚洲九九精品| 中日韩国语视频在线观看| 一区二区午夜| 国产人成久久久精品| 国产福利免费| 91视频一区二区三区| 国产精品日韩专区| 欧美国产第一页| 国产午夜毛片v一区二区三区| 91在线视频精品| 亚洲第一视频网| 久久免费视频6| 免费播放美女一级毛片| 国产精品久久久久久久久电影网| 国产69精品久久| 免费在线毛片| 色婷婷成人| 亚洲一区中文| 亚洲一区中文字幕在线观看| 日韩精品午夜视频一区二区三区| 99综合色| 日本久久不射| 国产高清在线精品一区导航| 亚洲婷婷国产精品电影人久久| 日本一区二区三区精品视频| 久久er99热精品一区二区| 99综合网| 日本久久99| 国产精品久久久久亚洲| 激情亚洲视频| 亚洲精品综合网| 亚洲自偷精品视频自拍| 成人精品综合免费视频| 亚洲免费资源| 久久成人国产| 久久精品99毛片免费| 亚洲精品国产精品乱码不卡| 精品久久久久久久久久香蕉| 免费啪视频一区二区三区| 国产成人短视频在线观看免费| 国产91视频免费| 国产福利一区二区三区在线视频| 国产情侣网站| 国产精品99| 国产欧美一区二区三区视频| 亚洲精品在线观看91| 国产成人精品区在线观看| 日韩在线不卡视频| 国产黄视频网站| 国产资源精品一区二区免费| 97成人免费视频| 99国产精品高清一区二区二区| 五月婷婷七月丁香| 国产在线丝袜| 国产欧美亚洲精品| 欧美精品午夜久久久伊人| 国产成人一区二区三区在线播放| 五月婷网站| 欧美一区二三区| 欧美国产成人在线| 欧美日韩国产一区| 97狠狠| 国产精品一页| 国产午夜视频在线观看第四页| 欧美精品在线一区二区三区| 免费国产黄频在线观看视频| 婷婷综合久久| 欧美成a人片在线观看| 国产视频一二| 99久久精品免费观看区一| 国产精品一区二区四区| 97国产精品最新| 91av视频在线观看| 亚洲精品综合| 九九久久精品视频| 中文在线视频| 国产99视频在线| 亚洲精品在线免费| 精品国产福利在线观看| 热久久视久久精品18国产| 中文字幕成人在线观看| 亚洲人成网国产最新在线| 国产精品久久久亚洲| 国产亚洲欧美日韩在线观看一区二区| 亚洲成人一区二区| 日韩精品久久久久久久电影99爱| 亚洲国产精品激情在线观看| 91资源在线视频| 成人激情综合网| 久久精品国产99国产精品亚洲| 欧美精品九九99久久在免费线| 青青草久久| 国产色网站| 免费在线视频一区| 性做久久久久久久| 久久久久国产亚洲日本| 日韩欧美视频一区二区三区| 国产综合福利| 国产精品九九九久久九九| 久久国产美女免费观看精品| 国产色一区| 成人久久久观看免费毛片| 伊人久久国产精品| 亚洲a在线视频| 激情综合久久| 久久91亚洲精品中文字幕| 激情综合五月亚洲婷婷| 精品福利视频网站| 亚洲激情中文字幕| 国产91精品在线播放| 99在线视频免费| 91视频国产免费| 日韩欧美在线观看视频一区二区| 欧美极品一区| 亚洲精品视频在线观看免费| 国产视频首页| 久久综合一区| 欧美亚洲另类视频| 奇米一区二区三区四区久久| 国产精品女同久久免费观看| 欧洲午夜视频| 国产精品酒店视频| 97av免费视频| 九九视频免费在线| 亚洲综合精品一区| 国产成人盗拍精品免费视频| 亚洲三级精品| 国产精品久久vr专区| 国产成人精品亚洲777图片| 老司机久久精品| 色网站免费在线观看| 91亚洲国产| 久草国产精品视频| 久久网页| 午夜精品网站| 午夜怡红院| 亚洲色图国产| 国产精品视频一区二区三区小说| 国产精品黄网站免费观看| 日韩六九视频| 九九精品久久久久久久久| 99久免费精品视频在线观看2| 中文字幕在线精品视频入口一区| 国产不卡免费视频| 日本国产一区二区三区| 亚洲网站免费观看| 国产成人亚洲精品乱码在线观看| 亚洲欧美日韩中文久久| 亚洲欧美日韩精品| 99久久国产亚洲综合精品| 日韩精品一区二区三区中文版| 国产精品网址| 亚洲欧美日韩中文字幕一区二区三区| 久久香蕉精品成人| 国产一区二区三区影院| 亚洲一区欧美日韩| 久草视频在线资源| 国产精品欧美视频另类专区| 久久精品视频1| 一区二区日韩| 欧美国产中文字幕| 久久精品午夜| 国产v在线| 激情综合网五月婷婷| 久久精品首页| 亚洲欧洲日韩国产| 日韩视频亚洲| 国产在线91| 97超频国产在线公开免费视频| 伊人精品影院一本到欧美| 色综合久久天天综合绕观看| 欧美一区永久视频免费观看| 久久国产亚洲观看| 亚洲午夜国产精品| 91av国产视频| 91精品视频在线播放| 久久久精品国产四虎影视| 九九热在线视频免费观看| 亚洲自偷精品视频自拍| 97精品在线视频| 国产日产欧美一区二区三区| 成人a毛片| 午夜精品久久久久久久第一页| 欧美日韩一二三区| 亚洲无线码一区二区三区| 精品国产一区二区三区国产馆| 综合色天天| 精品国产网红福利在线观看| 午夜精品国产| 亚洲一区二区三区欧美| 色综合网站在线| 韩国精品一区视频在线播放| 日韩国产欧美视频一区二区三区 | 亚洲综合色视频| 色综合久久中文字幕综合网| 亚洲欧美v视色一区二区| 四虎影院永久在线| 午夜精品久久久久久99热7777| 国产精品模特hd在线| 亚洲人av高清无码| 日本不卡一区在线| 日本一区二区三区免费观看| 国产激情视频在线播放| 国产欧美日韩综合| 欧美国产黄色| 中文国产成人精品久久96| 国产欧美日韩在线一区二区不卡| 日本精品一二三区| 国产亚洲精品va在线| 婷婷亚洲国产成人精品性色| 国产在线视频www色| 成人精品免费网站| 麻豆精品在线观看| 在线观看免费视频一区| 国产精品极品美女自在线看免费一区二区| 色一情一区二区三区四区| 国产图片一区| 8av国产精品爽爽ⅴa在线观看| 久久六月丁香婷婷婷| 国产日韩亚洲欧洲一区二区三区| 国产在线一区二区| 中文字幕成人免费高清在线| 亚洲综合视频网| 亚洲国产精品专区| 国产成人毛片视频不卡在线| 日韩一区三区| 久操视频在线播放| 欧美亚洲一区二区三区| 亚洲欧美视频一区二区三区| 国产a免费观看| 日韩福利视频| 国产欧美在线观看精品一区二区| 四虎影视国产精品一区二区| 香蕉视频在线观看免费国产婷婷| 欧美日韩视频二区三区| 日本高清视频一区二区| 亚洲欧美一区二区三区久本道| 亚洲成人在线播放| 亚洲精品欧美综合四区| 中文字幕不卡一区| 91麻豆精品在线观看| 亚洲自偷自拍另类图片二区| www亚洲成人| 国产精品亚洲精品不卡 | 久久久久综合给合狠狠狠| 国产高清在线视频| 欧美不卡精品中文字幕日韩| 日韩欧美在线不卡| 亚洲免费a| 思思久久q6热在精品国产| 99视频精品在线观看| 国产精品视屏| 国产专区在线播放| 欧美成在线视频| 91香蕉在线视频| 国产欧美日韩一区二区三区| 精品国产一二三区| 综合久久久久久久| 99在线国产视频| 国产日韩欧美精品一区| 99成人在线观看| 激情五月婷婷综合| 国产日韩网站| 久久久久久久久综合| 动漫精品欧美一区二区三区| 国产精品福利资源在线| 欧美福利二区| 国产99视频在线| 国产99久9在线视频| 亚洲免费三级| 日本欧美高清| 久久99精品国产一区二区三区| 热久久亚洲| 欧美日比视频| 99riav视频国产在线看| 亚洲免费在线观看视频| 五月婷婷视频在线| 伊人色综合97| 久国产视频| 日韩欧美一区二区三区不卡| 国产精品人人视频| 国产亚洲三级| 国产亚洲一区二区三区啪| 欧美亚洲h在线一区二区 | 99精品免费视频| 91视频免费播放| 国产有码视频| 精品国产三级在线观看| 久久精品视频大全| 国产1区2区3区在线观看| 亚洲九九色| 欧美一区二区视频| 在线观看国产小视频| 国产成人亚洲综合| 国产精品久久福利新婚之夜| 久久这里只有精品首页| 国产免费高清在线精品一区| 在线视频一区二区三区| 香蕉蕉亚亚洲aav综合| 亚洲成年网站在线777| 日韩一区二区三区精品| 亚洲色图综合图片| 免费视频毛片| 中文字幕一区精品欧美| 亚洲成人免费观看| 欧美亚洲图区| 国产黄视频在线观看| 国产亚洲精品美女| 国产在线观看91| 伊人宗合| 亚洲欧美日韩高清| 色综合激情网| 国产成人精品亚洲一区| 国模一区二区三区视频一| 青青草国产在线视频| 日韩欧美亚洲一区精选| 狠狠色欧美亚洲狠狠色www| 激情欧美一区二区三区| 激情综合网五月| 亚洲专区在线| 免费a级特黄国产大片| 欧美福利一区| 在线观看亚洲成人| 中文字幕国产在线观看| 亚洲精品小视频| 午夜精品久久久久久99热7777| 青青青青久久久久国产| 国产亚洲一欧美一区二区三区| 99热这里只有精品第一页| 九九热综合| 亚洲午午夜夜久久电影| 日韩欧美亚洲视频| 亚洲欧美日韩久久精品第一区 | 亚洲精品欧美日韩| 久久精品免费观看| 国产精品久久久久久免费播放 | 国产精品91视频| 国产精品一区在线播放| 九九精品在线| 国产精品成人自拍| 成人免费一区二区三区在线观看| 日本高清不卡一区久久精品| 中文字幕99页| 国产丝袜视频| 久久影院一区二区三区 | 国产精品1024永久观看| 欧美日韩在线亚洲国产人| 欧美日韩亚洲国产| 久久综合色视频| 精品国产区一区二区三区在线观看| 国产欧美一区二区另类精品| 国产一区二区fc2ppv在线播放| 丁香婷婷亚洲六月综合色| 91精品国产高清久久久久久io| 国产成人亚洲综合欧美一部| 欧美日韩日本国产| 538国产在线| 国产视频久| 嫩草一区二区三区四区乱码| 国产精品天干天干在线观看澳门| 婷婷99视频精品全部在线观看| 激情五月婷婷久久| 久久中文字幕久久久久| 欧美日韩一区二区在线视频| 一区二区三区四区亚洲| 中文字幕在线视频一区| 国产精品视频久久久| 亚洲不卡网| 亚洲国产精品久久卡一| 天堂成人精品视频在线观| 99热精品在线免费观看| 视频二区中文字幕欧美| 香蕉久久久久久狠狠色| 国产区在线观看| 911国产精品| 欧美在线观看一区| 国产精品免费久久| 亚洲国产最新在线一区二区| 99精品视频只99有精品| 91欧美国产| 国产一区亚洲| 99视频在线观看视频| 亚洲综合99| 97视频免费在线观看| 免费韩国一级毛片| 国产精品一区不卡| 精品视频一区二区三区四区五区| 国产精品黄网站免费观看| 日韩欧美网站| 亚洲免费人成在线视频观看| 国产精品久久久久久久久久久不卡| 午夜精品久久久久久久99热| 国产高清在线视频| 成人欧美一区二区三区黑人3p | 欧美精品一区二区在线观看| 国产黄色免费看| 亚洲第一毛片| 欧美一区2区三区4区公司二百| 五月婷婷在线播放| 在线中文字幕不卡| 国产福利在线高清导航大全| 久久免费网| 国产精品免费视频一区一| 精品国产成a人在线观看| 国产日韩欧美在线播放| 欧美在线一级片| 一级免费a| 国产精品国产三级国产an| 国产三级国产精品国产普男人| 99久久免费国产精精品| 91久久精品视频| 亚洲高清专区| 久久精品国产精品2020| 国产国语毛片| 亚洲欧美国产另类首页| 99在线国内精品自产拍| 欧美亚洲一区二区三区在线| 久久福利青草精品免费| 国产在线不卡| 中文字幕精品久久| 精品国产第一国产综合精品| 色婷婷久久综合中文久久一本`| 国产精品久久久久久久久久久久| 亚洲经典一区二区三区| 久久久精品视频| 免费观看国产一区二区三区| 国产精品久久久久9999| 91久久夜色精品国产九色| 五月激情综合| 色狠狠色狠狠综合一区| 爽爽日本在线视频免费| 久久久久国产一级毛片高清板| 制服师生一区二区三区在线 | 国产区免费在线观看| 国产在线视频www色| 色婷婷在线视频| 伊人网成人| 日韩一区二区三区视频| 成人精品一区二区户外勾搭野战| 91av在线电影| 日韩一区二区三区免费视频| 99久久国产综合精品swag| 精品国产综合区久久久久久| 99久久免费国产精品| 精品国产九九| 久久伊人久久亚洲综合| 国产午夜影院| 高清性色生活片久久久| 日韩欧美亚洲一区| 国产成人黄网址在线视频| 国产成人综合在线视频| 日韩99精品| 国产精品福利在线观看秒播| 亚洲国产综合在线| 久久久久综合国产| 久久69| 日韩国产成人资源精品视频| 亚洲精品在线第一页| 日韩欧美在线视频一区二区| 亚洲永久免费视频| 国产精品视频免费| 久久久久久亚洲精品不卡| 成人毛片在线播放| 国产www在线播放| 国产高清久久| 久久免费看| 亚洲精品自在线拍| 久久综合桃花网| 国产精品13页| 亚洲欧美中文日韩在线v日本| 99riav国产| 亚洲成人免费网站| 精品福利在线观看| 久久久久久久国产a∨| 亚洲网站在线播放| 四虎在线观看免费视频| 国模一区二区三区视频一| 国产中文久久精品| 国产精品福利在线观看| 久久精品这里有| 精品国产午夜肉伦伦影院| 国产高清精品久久久久久久| 久久精品亚洲欧美va| 狠狠久久久久久亚洲综合网 | 亚洲九九精品| 日韩高清毛片| 免费在线一区二区三区| 亚洲国产精品久久久久秋霞小| 国产在线一区二区三区在线| 国产日韩一区| 99久久精品免费观看区一| 久久精品国产亚洲精品| 久久亚洲精选| 香蕉精品视频在线观看入口| 亚洲精品美女在线观看播放| 伊人干综合| 蜜桃视频一区二区三区四区| 狠狠干夜夜草| 免费国产福利| 精品日本久久久久久久久久| 综合久久伊人| 久久国产精品电影| 伊人性伊人情综合网| 亚洲一卡二卡在线| 男女午夜免费视频| 日本一区二区视频在线观看| 一区二区不卡视频在线观看| 精品国产一二三区在线影院| 久久综合一区| 国产成人一区二区小说| 九九国产精品视频| 国产三级精品三级在线专区91| 久久精品站| 国产中文字幕在线免费观看| 日本一区精品久久久久影院| 97s色视频一区二区三区在线| 最新日本免费一区二区三区中文 | 欧美成人精品一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区在线| 久久99国产精品视频| 亚洲国产精品一区二区第四页| 欧美日韩亚洲天堂| 亚洲综合国产| 亚洲精品成人| 国产精品第一页爽爽影院| 亚洲最大中文字幕| 狠狠干精品| 97成人在线| 亚洲伊人成人网| 国产美女a做受大片在线观看| 日本一区二区三区四区在线观看| 99精品视频在线免费观看| 国产一区在线视频观看| 久久久亚洲精品蜜桃臀| 成人国产网站| 国产不卡毛片| 日韩视频一区| 亚洲视频日韩| 国产在线91| 午夜免费看视频| 九九精品在线| 色综合91| 国产乱子伦一区二区三区| 青青草视频免费在线| 九九99九九在线精品视频| 青青青免费在线视频| 国产精品人成在线播放新网站| 久久精品国产72国产精福利| 亚洲怡红院在线| 亚洲激情一区| 免费aⅴ在线| 日本激情一区二区三区| 自拍亚洲| 国产一区二区在线视频观看| 成人高辣h视频一区二区在线观看| 国产福利99| 91精品免费看| 一区二区三区欧美| 91精品啪在线观看国产| 国产亚洲精品日韩已满十八| 国产精品无码久久综合网| 伊人精品影院一本到欧美| 国产视频精选| 国产999视频| 亚洲午夜精品一区二区| 久色精品| 国产一区二区免费视频| 婷婷成人基地| 欧美高清在线视频在线99精品| 欧美在线综合| 成人在线视频在线观看| 亚洲水蜜桃久久综合网站| 99这里精品| 精品国产福利一区二区在线| 99re在线视频观看| 久久无码精品一区二区三区| 天堂网在线网站成人午夜网站| 九九国产精品九九| 中文字幕欧美一区| 天天狠天天天天透在线| 精品久久久久中文字幕日本| 国产精品k频道在线看| 久久久久亚洲精品成人网小说| 日韩欧美1区| 日韩一区三区| 一区在线播放| 久久国产亚洲| 伊人婷婷在线| 男人的亚洲天堂| 国产精品成人免费观看| 国模一区二区三区视频一| 国产精品资源在线| 九九久久99综合一区二区| 欧美高清在线精品一区二区不卡 | 永久黄网站色视频免费无限看直播| 午夜小视频在线播放| 亚洲综合另类| 久久综合视频网站| 国产精品久久久久久一区二区| 怡春院综合| 国产91网站在线观看免费| 欧美在线视频一区二区三区| 国产丝袜一区| 亚洲毛片网站| 日韩在线观看一区二区三区| 亚洲国产精品成人综合久久久| 国产4p精品观看| 一区二区免费在线观看| 久久精品国产精品亚洲婷婷| 一区二区免费在线观看| 国产99久久| 91福利在线视频| 另类综合视频| 91免费视频播放| 精品国产免费一区二区| 久久夜色精品国产尤物| 亚洲成人免费看| 99国产精品电影| 亚洲国产麻豆| 国产欧美va欧美va香蕉在| 亚洲国产美女精品久久久久| 成人国产在线不卡视频| 成人亚洲精品| 国产曰批免费视频播放免费s| 99久久久国产精品免费牛牛四川| 日本www在线| 午夜亚洲视频| 亚洲国产成人九九综合| 国产精品久久久久久网站| 日本中文字幕精品理论在线| 国产精品香蕉在线一区| 欧美曰批人成在线观看| 亚洲伊人成综合网| 亚洲天堂小视频| 亚洲欧美视频一级| 日韩欧美第一页| 国产在线91| 99re视频这里只有精品| 精品国产不卡在线电影| 国产精品视频播放| 国产日韩精品一区二区| 国产三级一区二区三区| 久久久高清免费视频| 婷婷久久综合九色综合88| 99久久综合九九亚洲| 亚洲一区二区中文字5566| 国产成人小视频| 97国产在线视频| 日本欧美一区二区免费视| 日本mv精品中文字幕| 国产精品久久久久桃色tv| 精品亚洲综合久久中文字幕| 亚洲网站大全| 久久99精品久久久久久婷婷| 国产精品高清在线观看| 97成人免费视频| 亚洲色图欧美色| 亚洲人成在线中文字幕| 欧美精品福利| 国内精品久久久久久久影视麻豆| 国产精品色内内在线播放| 亚洲成人黄色网址| 久久大香线蕉综合爱| 日韩在线视频一区| 久久99精品久久久久久久不卡| 国产日韩欧美在线| 久久久综合网| 日韩精品福利在线| 国产精品视屏| 91精品成人免费国产| 亚洲第一页视频| 在线观看欧美国产| 亚洲欧美日韩精品久久| 伊人久久婷婷| 国产成人+综合亚洲+天堂| 91成人免费在线视频| 成人a一级毛片免费看| 国产日产一区二区三区四区五区| 青青草久久| 亚洲国产精品美女| 久热伊人| 中文字幕在线网址| 中文字幕在线天堂| 国产成人宗合| 亚洲日本黄色片| 91手机看片国产永久免费| 国产成人精品999在线| 久久国产精品偷| 国产欧美自拍| 国产成人啪精品午夜在线观看| 亚洲天堂日韩在线| 久久久久久久国产a∨| 天堂在线精品| 精品久久久久久久九九九精品 | 国产毛片在线看| 日日夜夜狠狠操| 国产精品爱啪在线线免费观看| 国产精品视频分类| 日韩欧美精品| 亚洲国产欧美亚洲gif动图| 久久riav国产精品| 成人久久18免费网| 亚洲一区www| 青青操精品| 国产伦精品一区二区三区免费| 91久久夜色精品国产九色| 黑人巨大精品欧美在线观看| 精品四虎| 日本伊人色综合网| 天堂成人精品视频在线观| 亚洲视频天堂| 日韩深夜福利| 亚洲午夜久久久久久噜噜噜| 欧美综合一区| 91丨国产| 成年男女免费视频| 国产午夜在线观看| 精品国产制服丝袜高跟 | 欧美a级片免费看| 日韩中文在线观看| 国产一二三四在线观看| 91精品最新国内在线播放| 欧美精品在线免费观看| 亚洲国产91在线| 伊人久久艹| 色综合色综合| 伊人一区二区三区| 伊人手机在线视频| 在线免费视频一区二区| 免费在线观看国产| 97久久精品| 亚洲免费成人在线| 久久国产精品一区免费下载| 五月婷激情| 狠狠88综合久久久久综合网| 91亚洲成人| 日本伊人久久| 国产精品免费观在线| 亚洲国产人成中文幕一级二级| 一区二区视频免费观看| 综合欧美一区二区三区| 九月丁香婷婷亚洲综合色| 久久国产经典| 欧美一区二区视频| 久久久精品一区二区三区| 日韩成人国产精品视频| 亚洲特一级毛片| 久久精品国产在热久久2019| 国产在线日韩| 国产成人+综合亚洲+天堂| 日本在线视频不卡| 久久精品国产2020观看福利色| 国产精品七七在线播放| 婷婷99视频精品全部在线观看| 欧美精品一区二区在线观看| 国产精品久久久久三级| 亚洲国产欧美一区二区三区 | 国产一级在线| 91视频一区| 亚洲午夜精品一区二区| 这里只有精品在线播放| 88国产精品视频一区二区三区| 亚洲自拍中文| 久久国产加勒比精品无码| 亚洲天堂免费在线| 久草视频福利资源站| 亚洲欧美日韩中文无线码| 精品日韩在线| 91在线精品视频| 成人精品一区二区久久| 青青草国产精品| 九九精品久久久久久噜噜中文| 久久精品久久久久| 亚洲视频一区| 久久er热这里只有精品免费| 欧美精品在线免费观看| 四虎永久网址在线观看| 91免费视频播放| 91免费视频网站| 色婷婷一区二区三区四区成人网 | 亚洲福利精品一区二区三区| 免费在线观看国产| 国产精品91在线播放| 国产l精品国产亚洲区久久| 亚洲综合成人在线| 午夜在线视频观看| 狠狠色丁香婷婷综合精品视频| 精品在线一区| 婷婷黄色网| 色婷婷综合激情视频免费看| 狠狠色欧美亚洲狠狠色www| 日韩欧美在线综合网高清| 亚洲啪啪网| 国产成人综合自拍| 在线观看精品国产福利片尤物| 久久久高清免费视频| 久久99国产精品视频| 久久精品一本到99热免费| 成年女人毛片免费播放人| 日日夜夜狠狠| 深爱激情五月婷婷| 国产精品国三级国产aⅴ| 亚洲国产综合在线| 色综合久久网| 欧美在线精品永久免费播放| 精品国产91在线网| 一区二区三区在线| 亚洲一区中文字幕在线观看| 国产精品综合视频| 国产成人精品久久| 91福利视频网| 欧美日韩国产亚洲一区二区| 91麻豆视频网站| 亚洲欧美一区二区三区二厂| 国产1区2区3区在线观看| 日韩成人免费aa在线看| 91av免费观看| 国产真实乱对白精彩久久| 国产视频一区二区在线播放| 亚洲午夜国产片在线观看| 国产真实女人一级毛片| 伊人久久大香焦| 国产精品高清视亚洲一区二区 | 毛片免费在线观看网址| 国产伦精品一区二区三区视频小说 | 国内精品91最新在线观看| 久久亚洲美女久久久久| 在线观看视频一区| 91av精品视频| 亚洲欧美中文在线观看4| 狠狠色狠狠色综合伊人| 在线视频一区二区| 久久精品视频免费看| 九九全国免费视频| 亚洲国产精品乱码一区二区三区| 亚洲国产制服| 制服丝袜国产精品| 九九热亚洲精品综合视频| 久久亚洲精选| 久久国产精品亚洲一区二区| 亚洲嫩草影院久久精品| 91精品国产调教在线观看| 97在线视频免费播放| 亚洲欧美日本国产综合在线| 成人免费无毒在线观看网站| 91网站免费看| 亚洲精品不卡午夜精品| 精品免费一区二区三区| 日韩精品成人免费观看| 狠狠综合久久久久综合| 欧美一区二区三区精品| 久久久久久综合| 国产精品久久毛片完整版| 99婷婷| 亚洲综合网在线| 久久综合伊人| 国产麻豆精品在线| 午夜色婷婷| 国产河南妇女毛片精品久久| 亚洲成a人片毛片在线| 免费不卡视频| 综合久久综合久久| 国产制服丝袜在线观看 | 欧美日韩在大午夜爽爽影院| 国产一区二区三区在线观看免费| 欧美亚洲国产精品久久高清| 亚洲综合色婷婷在线观看| 国产无套在线播放| 精品视频一区二区| 日韩亚洲综合精品国产| 国产伦子一区二区三区| 国产区小视频| 亚洲精品在线视频| 日本综合久久| 日本成人不卡视频| 精品在线观看一区| 国产精品视频大全| 欧美亚洲自拍偷拍| 国产v片免费播放| 激情亚洲婷婷| 色综合狠狠| 国内精品久久久久香蕉| 亚洲精品第一| 亚洲伊人成人| 国产精品亚欧美一区二区三区 | 国产男人天堂| 久久国产乱子伦精品免费一| 亚洲天堂久久| 国产丝袜美女一区二区三区| 亚洲欧美婷婷| 99精品免费在线| 成人在线毛片| 99久久免费国产精精品| 欧美日韩性视频在线| 伊人国产视频| 日韩在线视频线视频免费网站| 国产高清在线精品一区二区app| 久久精品免费观看| 久久字幕| 日韩精品第一区| 亚洲欧美在线中文字幕不卡| 国产欧美精品国产国产专区| 亚洲精品9999久久久久| 99久久精品免费看国产一区二区| 日韩欧美亚洲精品| 精品国产高清毛片| 日韩精品电影一区亚洲高清| 亚洲青草| 国产精品一区二区在线播放| 国产成人高清在线观看播放| 中文字幕一区二区三区久久网站 | 香蕉免费看一区二区三区| 伊人影院99| 亚洲系列中文字幕| 亚洲精品高清久久| 精品综合网| 久久永久视频| 99视频精品全部在线播放| 国产福利电影网| 在线亚洲不卡| 国产自产视频| 欧美精品免费专区在线观看| 亚洲免费久久| 日韩欧美二区| 一区二区三区四区日韩| 99久久综合狠狠综合久久一区| 色婷婷婷婷| 九九热精品视频在线| 日韩精品免费| 精品欧美亚洲韩国日本久久| 久久久久综合一本久道| 制服丝袜一区二区三区| 久久久久久九九| 亚洲欧美精品一区| 日韩视频一区| 亚洲一区中文字幕在线电影网| 亚洲精品天堂| 国产不卡在线| 亚洲视频精选| 欧美韩国日本在线| 日本精品久久久久中文字幕8| 国产叼嘿视频在线观看| 久久乐国产综合亚洲精品| 精品国产成人a区在线观看| 久久青青草原热精品| 日韩亚洲欧美在线观看| 国产精品免费_区二区三区观看| 免费国产成高清人在线视频| 国产精品福利资源在线| 欧美激情精品久久久久久久九九九| 亚洲综合丝袜| 久久久久久久99精品免费观看| 久久精品首页| 久久精品久| 亚洲精品社区| 免费香蕉一区二区在线观看 | 国产一区二区丝袜女高跟鞋| 99久久综合狠狠综合久久男同| 日韩中文字幕在线有码视频网| 欧美不卡精品中文字幕日韩| 亚洲欧美日韩精品| 国产欧美一区二区成人影院| 国产精品视屏| 911精品国产91久久久久| 国产精品v| 久久久久免费| 91成人在线播放| 亚洲天堂久久精品| 99精品国产三级在线观看| 一区二区在线免费视频| 热99精品| 久久久久香蕉| 伊人久久青草| 99热这里都是国产精品| 国产欧美一区二区精品性色99| 九九午夜| 国产精品爱啪在线线免费观看| 亚洲人成www在线播放| 国产一区二区久久精品| 国产精品ⅴ视频免费观看| 亚洲免费一区二区| 99久久伊人精品波多野结衣 | 久久免费手机视频| 亚洲国产麻豆| www.狠狠操.com| 日本亚洲综合| 亚洲精品成人a| 中文字幕一区视频一线| 国产成人精品综合久久久软件| 一区二区三区视频在线观看| 欧美日本一区二区| 亚洲欧美另类久久久精品能播放的| 久久亚洲欧美综合激情一区| 久久精品国产72精品亚洲| 高清性色生活片久久久| 99国产精品九九视频免费看| 国产成人久久一区二区三区| 亚洲欧美网站| 色国产精品一区在线观看| 中文字幕在线视频播放| 久久精品国产主播一区二区| 亚洲无线码一区二区三区| 欧美天天| 中文字幕日韩亚洲| 久久综合九色综合91| 亚洲另类视频在线观看| 麻豆精品在线观看| 成人精品视频网站| 国产欧美网站| 欧美日韩中文国产一区| 亚洲成a人不卡在线观看| 日韩高清欧美精品亚洲| 国产成+人+综合+亚洲专| 激情亚洲综合网| 欧美日韩加勒比一区二区三区| 中文字幕第一页在线播放| 亚洲成人三级| 国产视频精品免费| 欧美亚洲国产日韩综合在线播放| 精品一久久| 亚州视频一区二区| 天天色综合久久| 免费高清a级毛片在线播放 | 国产主播精品在线| 成人中文字幕在线| 国产一区精品视频| 亚洲综合在线观看一区| 日韩欧美91| 99久久国语露脸精品国产| 久久五月婷| 很黄很污的视频在线观看| 另类色综合| 久久精品2021国产| 日本一区二区中文字幕| 亚洲男人天堂网址| 精品日韩二区三区精品视频| 亚洲国产精品综合久久20| 国产在热线精品视频国产一二| 欧美精品v欧洲精品| 婷婷深爱五月| 国产一二三区在线| 一区二区精品久久| 91精品在线免费视频| 97夜夜澡人人波多野结衣| 久久的精品99精品66| 丁香婷婷色综合| 久久成人精品| 91av电影在线观看| 成人亚洲国产综合精品91| 亚洲欧美国产视频| 日韩福利在线| 亚洲六月丁香色婷婷综合久久| 国产高清一区二区三区四区| 日韩亚州| 99在线观看精品免费99| 中文字幕久久久久久久系列| 亚洲视频精品| 色性综合| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲精品视频在线| 久久精品亚洲乱码伦伦中文| 国产精品毛片在线更新| 日韩欧美精品一区二区| 欧美日本一道免费一区三区| 日韩精品欧美国产精品亚| 欧美国产综合日韩一区二区| 亚洲国产精品综合久久20| 欧美精品国产| 成年男女免费视频网站| 婷婷在线网| 一区二区日韩欧美| 国产成人精品999在线| 欧美日韩精品一区二区三区视频| 国产第一福利精品导航| 日韩亚州| 亚洲欧美一区二区三区导航| 亚洲精品高清中文字幕完整版| 久久精品视频免费播放| 国产97视频在线观看| 久久精品国产欧美日韩亚洲| 久久综久久美利坚合众国| 国产在线一区视频| 日韩欧美在线观看| 99热这里只有精品国产在热久久| 999av视频| 91精品国产综合久久精品| 久久影视一区| 色之综合网| 国产激情一区二区三区在线观看| 亚洲综合成人网| 欧美专区日韩专区| 成人毛片在线播放| 久久99免费| 97国产精品欧美一区二区三区| 99久久网| 精品成人免费播放国产片| 久久极品视频| 欧美区在线观看| 亚洲伊人天堂| 久久天天躁狠狠躁夜夜躁| 国产成人综合亚洲亚洲欧美| 精品国产亚洲一区二区三区| 狠狠色丁香婷婷| 亚洲第一区视频| 久久99精品久久久久久青青91 | 视频一区二区在线播放|