專利名稱：改進膜生物反應器通量的方法
技術領域：
本發明涉及水溶性陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合在使通過膜生物反應器中膜的水通量增大中的用途。
背景技術：
膜生物反應器(MBR)單元將兩種基本過程生物降解和膜分離，結合為單一過程，其中懸浮固體和負責進行生物降解的微生物通過膜過濾單元從已處理的水中被分離出來。倘若微生物在反應器中的停留時間(混合液齡)和流出液的消毒均受到控制，則全部生物質被限制在系統之內。
通常，流入液進入生物反應器中，在此其與生物質接觸。
使用泵、水壓或其組合使混合物通過膜進行過濾。滲透液從系統中被排出，同時全部生物質被保留在生物反應器中。
將滲透液從系統中排出，同時使全部生物質返回到生物反應器中。將過量的混合液泵出，以便保持恒定的混合液齡，同時通過回流清洗、化學清洗或其組合對膜進行有規律的清洗。
MBR單元中采用的膜包括超濾和微濾膜、內外表皮膜、中空纖維膜、管狀膜、以及平面膜、有機膜、金屬膜、陶瓷膜等等。商業應用中優選的膜包括帶有外表皮超濾器、平板超濾器的中空纖維和具有外表皮微濾器的中空纖維。優選膜孔徑為0.01至5微米。
在好氧膜生物反應器過程中，膜污染一直是限制該過程水力性能的重要問題。由于膜污染，MBR的物料通過量或通量經常降低，需要更多的膜以補償物料通過量的損失。
近年來，許多研究結果(Nagaoka等人，1996，1998；Lee等人，2002)表明，膜污染的主要原因之一是被MBR混合液中存在的生物質所隱蔽的包括多糖和蛋白質在內的生物高分子。另外，報道了若干在流入液中鹽濃度相對高的生物反應器中形成的無機污垢。因為在膜表面上形成了污垢，膜性能明顯降低了(Huisman，2005；Ognier，2004)。
為了防止由生物高分子引起的膜污染，發展了使用不和與混合液相接觸的帶負電荷的膜發生反應的陽離子聚合物的方法(Collins和Salmen，2004)。在該方法中，向好氧MBR中，通常是向曝氣池中，直接加入各種聚合物，這些聚合物與生物高分子發生反應。所生成的由生物高分子和聚合物組成的顆粒的膜污染傾向大為降低。
已經知道在MBR中產生的引起膜污染的由相同的微生物產生的多糖和蛋白質生物高分子也導致了MBR混合液的發泡。這是由于這些化合物中含有許多有助于穩定水-汽界面上泡沫的表面活性官能團。此外，MBR中經常含有大量與泡沫形成有關的絲狀微生物。生物高分子和絲狀微生物均與本發明所述的陽離子聚合物發生發應。先前的工作已經顯示，泡沫的減少或者泡沫的消除總是與觀察到陽離子聚合物改進膜通量的同時發生(Richard，2003)。
同時，無氧槽和厭氧槽逐漸被安裝到MBR中，以便提高除氮和除磷的效率。在這些環境下，由于混合液在富氧環境和貧氧環境之間循環，好氧生物質將周期性地暴露在貧氧環境中而厭氧生物質將暴露在富氧環境中。因此，由于氧壓力生物質將產生更多的生物高分子。除了由循環氧濃度所觸發的生物高分子的生成加速之外，無氧槽和厭氧槽中的低溶氧(DO)環境也可以使生物高分子的生成加速(Calvo等人，2001)。
膜污染在低DO環境中加速的最直接的證據由Kang等人的實驗中獲得(2003)。在他們的實驗中，用氮氣連續地沖刷浸沒膜，同時通過獨立噴嘴向其上沒有安置膜的區域補充空氣。滲透流恒定保持在20L/m2/hr。一旦空氣補充停止了，則TMP開始增加而DO開始下降。
所以，如果MBR過程中裝有無氧和/或厭氧槽，混合液中生物高分子的含量將比其它只含有曝氣槽的MBR中高。因此，如果MBR包括無氧和厭氧反應器，先前的方法(John等人，2004)在用量和通量改進方面的效果將大打折扣。另外，先前的方法在包括厭氧消化器作為單獨的生物反應器或生物反應器之一的厭氧MBR中是無效的。必須開發一種性能更好并且用量更低的更為有效和經濟的方法。
除了生物高分子問題，近年來報道了在許多MBR中的無機污染(Huisman，2005；Ognier等人，2002)。這種無機污染通常主要由碳酸鈣(CaCO3)和/或磷酸鈣組成，其可能在曝氣生物廢水處理中沉淀出來或直接在膜上沉淀(“結垢”)。無機污染還包括氧化鐵。
在處理槽中(以及膜槽中)曝氣能夠通過不同路線導致無機污垢。例如，曝氣將溶解的CO2驅出廢水，而這向右推動了反應(1)的平衡。
反應(1)所形成的碳酸根離子(CO32-)與廢水中存在的鈣一起沉淀出來從而形成CaCO3(石灰石)。此外，反應(1)引起pH值的升高，這有利于磷酸鈣和氧化鐵的沉淀。碳酸鹽和磷酸鹽的沉淀部分發生在廢水主體中，而這將形成小顆粒，其中大部分小顆粒將被膜所保留。沉淀也可發生在任何表面，其中包括膜表面。
發明內容
本發明提供了一種通過向膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合以便改進所述膜生物反應器通量的方法，其中所述膜反應器中流入液中的無機氧化物鹽的濃度足以導致結垢或無機污染條件。膜生物反應器還可以包括一種或多種好氧反應器。膜反應器還可以包括以下反應器中至少兩種的組合厭氧、無氧和好氧反應器。
本發明還提供了一種改進了由以下類型的反應器中至少兩種制成的膜生物反應器的通量的方法厭氧、無氧和好氧反應器。向該類型的膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合。
本發明還提供了一種改進了包含一種或多種厭氧消化器的膜生物反應器的通量的方法。向該類型的膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合。
本發明還提供了一種改進了包含一種或多種厭氧消化器和一種或多種好氧反應器的膜生物反應器的通量的方法。向該類型的膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合。
圖1是由曝氣槽單獨組成的MBR的典型例子的示意圖，其中1代表廢水(COD＝50至30,000mg/L)，2代表曝氣槽，3代表膜，4代表通過泵或重力得到的排出液相連，而5代表聚合物的加入。
圖2是由曝氣槽和無氧槽組成的MBR的典型例子的示意圖。示意圖中反應器的大小并不代表反應器的體積比，1代表廢水(COD＝50至30,000mg/L)，2代表無氧槽，3代表曝氣槽，4代表膜，5代表由曝氣槽到無氧槽的內部污泥循環，6代表通過泵或重力得到的排出液，而7代表聚電解質的加入。
圖3是由曝氣槽、無氧槽和厭氧槽組成的MBR的典型例子的示意圖。示意圖中反應器的大小并不代表反應器的體積比，1代表廢水(COD＝50至30,000mg/L)，2代表厭氧槽(不通氣)，3代表無氧槽(不通氣)，4代表曝氣槽，5代表膜，6代表通過泵或重力得到的排出液，7代表由無氧槽到厭氧槽的內部污泥循環，8代表由曝氣槽到無氧槽的內部污泥循環，而9代表聚電解質的加入。
圖4是厭氧MBR的示意圖，其中1代表廢水(COD＝200至100,000mg/L)，2代表聚電解質的加入(其也可以在膜側的流線中的任何地方加入)，3代表混合器(任選)，4代表頂部空間，5代表厭氧槽，6代表膜，7代表排出液，8代表由頂部空間到膜底部的氣體循環，而9代表污泥再循環泵。
具體實施例方式
術語的定義“大約”是指近似或等于。
本文所使用的以下縮略語和術語具有以下含義MBR是膜生物反應器；AcAM是丙烯酰胺；DMAEA·MCQ是二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基氯季鹽。
“兩性聚合物”是指從陽離子單體和陰離子單體以及可能的其它非離子單體衍生得到的聚合物。兩性聚合物可以具有凈正電荷或凈負電荷。兩性聚合物還可以從兩性離子單體和陽離子或陰離子單體以及可能的非離子單體衍生得到。兩性聚合物溶于水。
“陽離子聚合物”是指具有總的正電荷的聚合物。本發明的陽離子聚合物通過使一種或多種陽離子單體聚合、使一種或多種非離子單體和一種或多種陽離子單體共聚、使表氯醇和二胺或多胺縮合或者使二氯乙烯和氨或甲醛和胺鹽縮合來制備。陽離子聚合物溶于水。
“陽離子單體”是指具有凈正電荷的單體。
“溶液聚合物”是指水連續溶液中的水溶性聚合物。
“曝氣槽”是指溶解氧的濃度高于0.5ppm以便生長好氧細菌的生物反應器。在這種條件下，細菌能夠主動地利用溶解氧將流入液中所含的有機物質氧化。
“無氧槽”是指溶解氧的濃度低于0.5ppm的生物反應器。這種反應器通常裝填有含有氮濃度高于3ppm的硝酸根(NO3-)離子的混合液。在這種條件下，大多數異養細菌能夠用硝酸根中的結合氧來進行呼吸并且將硝酸根還原為最終排入空氣中的氮氣。
“厭氧槽”是指溶解氧的濃度低于0.1ppm并且硝酸根離子的濃度低于3ppm的生物反應器。
“厭氧消化器”是指用頂蓋與空氣完全隔絕以便使產生甲烷氣體的嚴格厭氧細菌生長的生物反應器。
“兩性離子聚合物”是指由兩性離子單體和可能的其它非離子單體組成的聚合物。兩性離子聚合物中，所有的聚合物鏈和這些鏈內的片段是嚴格電中性的。因此，兩性離子聚合物代表兩性聚合物的子集，由于在同一兩性離子單體中既引入了負電荷又引入了正電荷，必須保持整個聚合物鏈和片段的電中性。兩性離子聚合物溶于水。
“兩性離子單體”是指含有相同比例的陽離子和陰離子(帶電荷)官能團的可聚合分子，因此該分子整體上呈凈電中性。
優選實施方式通過各種方式將陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合直接引入到生物反應器之一或者引入到任何流入生物反應器之一的液流中。
在所有情況下，聚合物應當與生物反應器中的混合液適當地混合，以便達到最大吸收。其可以通過將聚合物進料到生物反應器中換氣噴嘴所處位置的區域來實現。應當避開生物反應器中幾乎不存在至不存在流動的所謂“死”區。在某些情況下，可能需要浸沒的螺旋槳式攪拌器以便增強池中的混合，或者可以通過側臂回路使混合液進行再循環。
溶液聚合物可以用例如Milton Roy(Acton，MA)提供的LMI Model121的化學計量泵來投料。
在一個實施方式中，膜生物反應器流入液中鹽或無機氧化物的濃度足以導致結垢或無機污染。鹽和無機氧化物選自鎂、鈣、硅和鐵。在另一個實施方式中，鎂和鈣鹽或無機氧化物的濃度可以為大約5ppm或更高，鐵鹽或無機氧化物的濃度為大約0.1ppm或更高，而硅鹽或無機氧化物的濃度為大約5ppm或更高。在又一個實施方式中，鹽選自碳酸鹽、磷酸鹽、oxylate和硫酸鹽。
在另一個實施方式中，基于膜生物反應器總體積，加入到膜生物反應器中的陽離子聚合物活性量為大約10到大約2,000ppm。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的陽離子聚合物的分子量為大約25,000Da或更大。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的陽離子聚合物的摩爾電荷為大約10％或更多。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的陽離子聚合物的分子量為大約25,000Da或更大，而摩爾電荷為大約10％或更多。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的陽離子聚合物選自與氨或乙二胺交聯的表氯醇-二甲胺聚合物、表氯醇和二甲胺的線型聚合物、聚乙撐亞胺的均聚物、聚二烯丙基二甲基氯化銨、DMAEM·H2SO4的均聚物；聚合的三乙醇胺/甲基氯季鹽、聚合的三乙醇胺和高油脂肪酸/甲基氯季鹽、聚二氯乙烯/氨以及改性聚乙撐亞胺。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的陽離子聚合物為(甲基)丙烯酰胺和一種或多種陽離子單體的聚合物，該陽離子單體包括二烷基氨基烷醇的丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯及其季鹽或酸鹽，包括但不限于二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基氯季鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基硫酸季鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯芐基氯季鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯硫酸鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯鹽酸鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯甲基氯季鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯甲基硫酸季鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯芐基氯季鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯硫酸鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯鹽酸鹽；二烷基氨基烷基丙烯酰胺或甲基丙烯酰胺及其季鹽或酸鹽，例如丙烯酰胺基丙基三甲基氯化銨、二甲氨基丙基丙烯酰胺甲基硫酸季鹽、二甲氨基丙基丙烯酰胺硫酸鹽、二甲氨基丙基丙烯酰胺鹽酸鹽、甲基丙烯酰胺基丙基三甲基氯化銨、二甲氨基丙基甲基丙烯酰胺甲基硫酸季鹽、二甲氨基丙基甲基丙烯酰胺硫酸鹽、二甲氨基丙基甲基丙烯酰胺鹽酸鹽、二乙氨基乙基丙烯酸鹽、二乙氨基乙基甲基丙烯酸鹽、二烯丙基二乙基氯化銨和二烯丙基二甲基氯化銨。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的陽離子聚合物為二烯丙基二甲基氯化銨/丙烯酰胺共聚物。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的兩性聚合物選自二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基氯季鹽/丙烯酸共聚物、二烯丙基二甲基氯化銨/丙烯酸共聚物、二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基氯鹽/N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿共聚物、丙烯酸/N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿共聚物和DMAEA·MCQ/丙烯酸/N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿三元共聚物。
在另一個實施方式中，加入到膜生物反應器中的兩性離子聚合物是由大約99mol.％的N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿和大約1mol.％的其它非離子單體組成。
下列實施例不表示限制本發明。
實施例1在圖1中，膜(3)直接浸入曝氣槽(2)中。該曝氣槽可被多個反應器分隔。膜可以被浸入一個反應器中，或者可以裝在反應器外。混合液的MLSS可以保持在3,000mg/L和30,000mg/L之間。當流入液中含有5ppm以上的鈣離子和/或5ppm以上的鎂和/或10ppm以上的硅和/或0.1ppm以上的鐵時，污垢的形成或者無機污染可以在膜表面上發生。可以向槽(5)中的一個中或者任何流入到反應器之一的液流中直接加入MW為10,000至20,000,000Da并且電荷為1至100％的陽離子聚合物，其中活性聚合物的濃度為10至2,000。MV的上限僅僅受聚合物在水中的溶解性或分散性的限制。
實施例2在圖2中，在曝氣槽(3)中添加無氧槽(2)并且使曝氣槽中的混合液再循環至不供給空氣以便將溶解氧水平保持在＜0.5mg/L的無氧槽中。廢水中所含的氮化合物在曝氣槽(3)中被氧化為硝酸鹽并且被再循環至無氧槽(2)中。在無氧槽中，一些反硝化細菌利用硝酸根離子中所含的結合氧生成氮氣。膜的構造可以為平板式、中空纖維、管狀的或其組合。膜可以任選置于膜槽之外，而槽之一中的污泥可以通過泵被循環至膜系統。當流入液(1)中含有5ppm以上的鈣離子和/或5ppm以上的鎂和/或0.1ppm以上的鐵和/或10ppm以上的硅時，污垢形成或無機污染可以在膜表面上發生。
盡管寬范圍的陽離子聚合物有助于防止膜污染，高M.W.(＞50,000Da)和高摩爾電荷(＞10％)的聚合物尤其有效。可以將一種或多種聚合物加入到無氧槽和/或曝氣槽和/或任何流入到反應器之一的液流中。
盡管寬范圍的陽離子聚合物有助于防止膜污染，高M.W.(＞50,000Da)和高摩爾電荷(＞10％)的聚合物尤其有效。可以將一種或多種聚合物加入到無氧槽和/或曝氣槽和/或任何流入到反應器之一的液流中。
實施例4第四個應用實施例為厭氧MBR(圖4)，其在環境溫度和70℃之間進行操作。該MBR在反應器頂部具有蓋子，而不供給空氣。可以任選地使用攪拌器(3)進行機械攪拌。在浸沒膜的情況下(圖4a)，頂部空間(4)中的氣體可以被再循環至槽的底部以沖洗膜。如果膜被裝在外部(圖4b)，應當使用污泥循環泵(9)。該厭氧消化器可以單獨使用或者與無氧反應器組合使用。混合液懸浮固體(MLSS)的水平保持在3,000至30,000mg/L，而流入液的COD為200至100,000mg/L。
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權利要求
1.一種改進膜生物反應器通量的方法，該膜生物反應器中流入液的鹽或無機氧化物濃度足以導致結垢或無機污染條件，所述方法包括向所述膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合。
2.權利要求1所述的方法，其中所述的鹽或無機氧化物選自鎂、鈣、硅和鐵。
3.權利要求2所述的方法，其中所述鎂或所述鈣的濃度為大約5ppm或更高，所述鐵的濃度為大約0.1ppm或更高，所述硅的濃度為大約5ppm或更高。
4.權利要求1所述的方法，其中基于膜生物反應器總體積，所述有效量的陽離子聚合物活性量為大約10ppm到大約2,000ppm。
5.權利要求1所述的方法，其中所述膜生物反應器包括以下類型的反應器中至少兩種的組合厭氧反應器、無氧反應器和好氧反應器。
6.權利要求1所述的方法，其中所述膜生物反應器包括一個或多個好氧反應器。
7.一種改進膜生物反應器通量的方法，包括以下步驟提供所述膜生物反應器，該膜生物反應器包括以下類型的反應器中至少兩種的組合厭氧反應器、無氧反應器和好氧反應器；和向所述膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合。
8.權利要求7所述的方法，其中基于膜生物反應器總體積，所述有效量的陽離子聚合物活性量為大約10ppm到大約2,000ppm。
9.權利要求7所述的方法，其中加入到所述膜生物反應器中的所述陽離子聚合物的分子量為大約25,000Da或更高。
10.權利要求7所述的方法，其中加入到所述膜生物反應器中的所述陽離子聚合物的摩爾電荷為大約10％或更高。
11.權利要求7所述的方法，其中加入到所述膜生物反應器中的所述陽離子聚合物的分子量為大約25,000Da或更高，并且其摩爾電荷為大約10％或更高。
12.權利要求7所述的方法，其中所述陽離子聚合物選自與氨或乙二胺交聯的表氯醇-二甲胺聚合物、表氯醇和二甲基胺的線型聚合物、聚乙撐亞胺的均聚物、聚二烯丙基二甲基氯化銨、DMAEM·H2SO4的均聚物、聚合的三乙醇胺/甲基氯季鹽、聚合的三乙醇胺和高油脂肪酸/甲基氯季鹽、聚二氯乙烯/氨和改性聚乙撐亞胺。
13.權利要求7所述的方法，其中所述陽離子聚合物為(甲基)丙烯酰胺和一種或多種陽離子單體的聚合物，所述陽離子單體選自二烷基氨基烷醇丙烯酸酯及其季鹽或酸鹽、二烷基氨基烷醇甲基丙烯酸酯及其季鹽或酸鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基氯季鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基硫酸季鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯芐基氯季鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯硫酸鹽、二甲氨基乙醇丙烯酸酯鹽酸鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯甲基氯季鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯芐基氯季鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯硫酸鹽、二甲氨基乙醇甲基丙烯酸酯鹽酸鹽、二烷基氨基烷基丙烯酰胺或甲基丙烯酰胺及其季鹽或酸鹽、丙烯酰胺基丙基三甲基氯化銨、二甲氨基丙基丙烯酰胺甲基硫酸季鹽、二甲氨基丙基丙烯酰胺硫酸鹽、二甲氨基丙基丙烯酰胺鹽酸鹽、甲基丙烯酰胺基丙基三甲基氯化銨、二甲氨基丙基甲基丙烯酰胺甲基硫酸季鹽、二甲氨基丙基甲基丙烯酰胺硫酸鹽、二甲氨基丙基甲基丙烯酰胺鹽酸鹽、二乙氨基乙基丙烯酸鹽、二乙氨基乙基甲基丙烯酸鹽、二烯丙基二乙基氯化銨和二烯丙基二甲基氯化銨。
14.權利要求7所述的方法，其中所述陽離子聚合物為二烯丙基二甲基氯化銨/丙烯酰胺共聚物。
15.權利要求7所述的方法，其中所述兩性聚合物選自二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基氯季鹽/丙烯酸共聚物、二烯丙基二甲基氯化銨/丙烯酸共聚物、二甲氨基乙醇丙烯酸酯甲基氯鹽/N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿共聚物、丙烯酸/N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿共聚物和DMAEA·MCQ/丙烯酸/N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿三元共聚物。
16.權利要求7所述的方法，其中所述兩性離子聚合物由大約99mol.％的N，N-二甲基-N-甲基丙烯酰胺基丙基-N-(3-磺丙基)-銨甜菜堿和大約1mol.％的多種非離子單體組成。
17.一種改進膜生物反應器通量的方法，包括以下步驟提供所述的膜生物反應器，其包括一個或多個厭氧消化器；向所述膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合。
18.一種改進膜生物反應器通量的方法，包括以下步驟提供所述膜生物反應器，其包括一個或多個厭氧消化器和一個或多個好氧反應器的組合；向所述膜生物反應器中加入有效量的一種或多種陽離子、兩性或兩性離子聚合物或其組合。
19.權利要求1所述的方法，其中所述的鹽選自碳酸鹽、磷酸鹽、oxylate和硫酸鹽。
全文摘要
本發明涉及一種通過加入有效量的陽離子、兩性和兩性離子聚合物或其組合以改進膜生物反應器通量的方法。受這些聚合物的加入影響的膜生物反應器由厭氧反應器、無氧反應器、好氧反應器和厭氧消化器的組合構成。
文檔編號B01D61/16GK1872734SQ200510093868
公開日2006年12月6日 申請日期2005年8月31日 優先權日2005年6月1日
發明者S-H·尹, J·H·柯林斯, J·A·柯佩斯, I·H·胡伊斯曼 申請人:納爾科公司