廢水處理的制作方法

            文檔序號:4806252閱讀:1038來源:國知局

            專利名稱::廢水處理的制作方法
            技術領域
            :一般地,本發明涉及廢水處理,且具體地,涉及控制氣味、降低化學需氧量(COD)、和降解廢水中所含有的化合物的方法。
            背景技術
            :廢水中的主要化合物是氮、磷、脂肪、油和油脂。難聞的氣味由通常存在于廢水中的多種物質引起。這些包括硫和數種含硫化合物,包括氫硫酸、硫酸、硫醇(R-SH),尤其包括曱基和二曱基硫醇、和二曱基二硫化物(DMDS);多種有機酸,包括丙酸、乙酸、丁酸、異戊酸;氨;尿素;和多種萜烯,包括蒈烯、蒎烯、檸檬烯。這些物質在厭氧條件下最常導致可覺察的氣味。OctelGamlen已經出售了一種廢水處理組合物,其包含凍土毛霉(M"cw/n'emato)、;果纟錄木霉(7Hc/2ot/erma、宛氏才以青霉(戶ae"7om;A7&yvan'om7)、和黑曲霉(J^ergz7/z^w'ger)之每一種的菌林。美國專利號7,160,458披露了一種用于從煤油脫硫車間純化工藝用水的方法,包〗舌添加細菌物種。本發明的一個目的是提供改善的廢水處理組合物。發明概述本發明涉及廢水處理組合物,其包含總狀毛霉(Mwcwracewayw)、淡紫色擬青霉(尸aecz'/omyces/z7a"."zw)、焦曲霉(^sperg7'〃ws或非鉤木霉(ZHc/zot/erma,w/w;mafMm)(無4生型是月交質肉座菌(/^/ocreage/a"wasa))的菌才朱。在另一個實施方案中,本發明涉及用于處理廢水的方法,包括向廢水添加總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉或非鉤木霉(無性型是膠質肉座菌本發明還涉及一種降解廢水中所含有的化合物的方法和一種或多種微生物菌抹的生物學純培養物。廢水處理組合物本發明涉及包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉或非鉤木霉菌林的廢水處理組合物,并涉及用于處理廢水的方法,包括向廢水添加總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉或非鉤木霉的菌林。出于專利目的,根據布達佩斯條約條款將總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉和非鉤木霉抹的菌抹保藏于NRRLUSDA-ARS專利培養物保藏中心(NRRLUSDA-ARSPatentCultureCollection)(農業研究保藏中心),1815N.UniversityStreet,Peoria,Illinois61604。所述保藏由NovozymesBiologicalsInc.(諾維信生物股份有限公司)于2007年3月20日作出,并被給予如下保藏號總狀毛霉NRRL50031淡紫色擬青霉NRRL50032焦曲霉NRRL50033非鉤木霉NRRL50034在一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含總狀毛霉菌林。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含淡紫色擬青霉菌抹。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含焦曲霉菌林。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含非鉤木霉菌林。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含總狀毛霉和淡紫色擬青霉的菌抹。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含總狀毛霉和焦曲霉的菌抹。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含總狀毛霉和非鉤木霉的菌株。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含淡紫色擬青霉和焦曲霉的菌林。發明詳述在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含淡紫色擬青霉和非鉤木霉的菌林。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含焦曲霉和非鉤木霉的菌抹。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、和焦曲霉的菌抹。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、和非鉤木霉的菌抹。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含淡紫色擬青霉、焦曲霉和非鉤木霉的菌抹。在另一個優選的實施方案中,所述廢水組合物包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉和非鉤木霉的菌林。所述菌抹可以是野生型或突變型菌抹。在一個優選的實施方案中,所述組合物包含lx102個至1x109個菌落形成單位(CFU)/mL,優選lx104個至1x1(^個菌落形成單位(CFU)/mL的濃度的微生物。在所述組合物含有超過一種微生物時,每種微生物以1乂104個至0.5x1(^個菌落形成單位(CFU)/mL的濃度存在。在另一個優選的實施方案中,所述組合物進一步包含供微生物用的營養物。例如,營養物可以是無機磷化合物,尤其是可溶性磷酸鹽或正磷酸鹽,優選磷酸、磷酸二氫鈉、磷酸氫二鈉、或磷酸三鈉、或磷酸氫二銨。另外,營養物可以是氨(NH3)或銨(NH4+)鹽,優選無水氨、氨水溶液、硝酸銨、或磷酸氫二銨。營養物還可以是痕量金屬,優選鋁、銻、鋇、硼、鈣、鈷、銅、鐵、鉛、鎂、錳、鉬、鎳、鍶、鈦、錫、鋅、和/或鋯。在另一個優選的實施方案中,所述組合物進一步包含選自下組的糖阿拉伯聚糖、阿拉伯糖、纖維素、果糖、半乳聚糖、半乳糖、葡聚糖、葡萄糖、甘露聚糖、甘露糖、蔗糖、木聚糖、和木糖、或木纖維、木漿、或其它制漿副產物。優選地,當所述糖是單糖時,所述組合物包含濃度在100至400mg/L的糖,且當所述糖是多糖時,所述組合物包含濃度在8,000至15,000mg/L的糖。要進行本發明方法的廢水可以含有足夠的營養物(例如氮和磷),以在不需添加任何其它氮源或磷源的情況中進行培養。然而,在廢水缺乏這些成分的情況中,可以向廢水添加營養物。例如,如必要的話,可以通過添加磷源7(諸如無機磷化合物,尤其是可溶性磷酸鹽或正磷酸鹽,優選磷酸、磷酸二氫鈉、磷酸氫二鈉、或磷酸三鈉、或磷酸氫二銨)來補充磷,以在廢水中達到每IOOBODs約lppm或更高的磷水平。類似地,可以添加氮源(諸如氨(NH3)、尿素、或銨鹽,優選無水氨、氨水溶液、硝酸銨、或磷酸氬二銨)以達到每100BOD5至少約10ppm或更高的可用氮含量。在另一個實施方案中,營養物包含痕量金屬,優選鋁、銻、鋇、硼、鈣、鈷、銅、鐵、鉛、鎂、錳、鉬、錫、或鋅。用于處理廢水的方法
            技術領域
            :本發明的廢水處理方法可以減輕氣味,以及降解廢水中所含有的化合物諸如丁酸、2-曱酚、庚酸、壬酸、5-溴p塞吩-2-曱酰胺(5-bromothiophene-2-carboxamide)、異。惡唑烷00乂32(^(1^16)和2-甲基-l-硝基丙烷。可由本發明的廢水處理化合物降解的其它致臭化合物(odor-causingcompounds)是硫化氬、三曱胺、曱硫醇、丁酸、3-甲基丁酸、戊酸、4-曱酚、二曱基硫醚、二曱基二硫化物、丙酸、乙酸、2-曱基丙酸、。引咮、和3-曱基-lH-吲咮。廢水處理化合物還可以降低廢水的化學需氧量(COD)。可以使用分批方法、半連續方法或連續方法將本發明中所使用的菌抹在來自例如紙漿造紙廠(pulpandpapermill)的廢水中培養,并且這被培養的時間足以降解廢水中所存在的化合物,并除去它們或將它們分解成能夠由通常在生物學廢水處理系統中存在的其它生物體所降解的成分。可以在離子交換樹脂處理系統中、滴濾池系統中、碳吸附系統中、活化污泥處理系統中、室外塘或池(outdoorlagoonsandpools)等中采用本發明的微生物菌抹。基本上,所必須的全部是將所述微生物置于與從紙漿或造紙廠流出的廢水接觸的情境中。為了降解廢水中所存在的物質,用所述生物體在15。C至45。C,優選20。C至45。C,更優選18。C至37。C,且最優選30。C至35。C的溫度處理廢水。期望的是,將pH維持4至10,優選4.5至8.5的范圍內。可以通過監測系統并添加合適的pH調節物質來控制pH以達到這種pH范圍。一般而言,進行所述處理的時間足以實現想要的氣味減輕或化合物降解,且一般而言,約24小時至約8周或更長,雖然這會取決于培養溫度、要處理的液體濃度和體積和其它因素。在一個優選的實施方案中,用所述微生物處理廢水2小時到14天,優選2小時到5天。可以在有氧或厭氧條件下實施所述處理。在使用有氧條件時,在每升0.5至7.0毫克的溶解氧濃度進行所述處理。這些條件可以以本領域中常規的并適合于所采用的處理系統設計的任何方式簡單地實現。例如,可以使空氣以氣泡充入(bubbleinto)該系統中,可以攪動該系統,可以采用滴流系統(tricklingsystem),等等。在有氧方法中,所述處理在-200mV至200mV,優選在OmV至200mV的氧化還原電勢(REDOXpotential)進行。在使用厭氧條件時,所述處理在-550mV至-200mV的氧化還原電勢進行。通常,采取有氧措施以降低廢水中的色料和生化需氧量(BOD)。有氧技術包4舌滴濾池、活性污泥、》走轉生物4妄觸器(rotatingbiologicalcontactor)、氧化溝(oxidationditch)、序列分批反應器(sequencingbatchreactor),甚至受控的濕地(controlledwetland)。也可使用厭氧型或厭氧友好型技術來處理廢水。目前可用的厭氧技術是高速系統,包括連續流罐式攪拌反應器(continuous陽flowstirredtankreactor)、接觸反應器、上流污泥層(upflowsludgeblanket)、厭氧濾池(上流和下流)、膨脹床(expandedbed)或流化床(fluidizedbed)及分開厭氧方法的酸形成階段和曱烷形成階段的兩階段系統。有氧和厭氧方法可以組合成一種處理系統。可以使用厭氧處理來除去高濃度流中的有機物,而有氧處理可以對較低濃度流使用或者作為拋光步驟使用以從廢水進一步除去剩余的有機物和營養物。在一個優選的實施方案中,廢水處理包括l-5個循環,優選1個或2個循環的用所述微生物進行的處理。優選地,每個循環包括交替有氧和厭氧處理。更優選地,第一次循環在有氧條件下進行。在一個優選的實施方案中,循環在序列分批反應器中進行。在另一個優選的實施方案中,所述方法進一步包括在各循環之間添加堿。優選地,廢水是紙漿造紙廣廢水,諸如濃的或濃縮的紙漿廠廢水、稀的黑液(weakblackliquor)、酸性階^:漂白車間濾液、或^M"生階^歐漂白車間濾液。可以進行處理的其它形式的廢水包括清潔洗衣廢水、食物加工廢水、和工業過禾呈用7JC(industrialprocesswater),i者長口才直4勿油〗是耳又4勿(vegetableoilextraction)或具有含纖維副產物的廢料。該方法還可用于處理來自廢水處理(包括重力澄清器(gravityclarifier)、空氣浮選單元(gasflotationunit))中或者過濾方法(諸如膜方法)中通常使用的化學色分離方法(chemicalcolorseparationprocess)的廢泮十。在另一個優選的實施方案中,固體與液體廢料的比率在1:50至10:1,優選1:10至5:1。在另一個優選的實施方案中,廢水在厭氧條件經過木纖維,尤其在填充的生物反應器或生物柱(packedbiologicalreactororcolumn)、人工濕地、或厭氧序列分批反應器(AnSR)中進行。或者,使廢水經過包含來自紙漿造紙過程的廢木纖維、石灰、和飛灰的團塊。優選地,廢水與纖維素纖維、塑料、粉狀的或陶資的介質一起經過木纖維。優選地,廢水速率是每千克濕木纖維團塊0.05-l升廢水/天。在一個最優選的實施方案中,木纖維在厭氧條件作為生物培養基使用,包括一項或多項以下步驟(a)序列分批反應器,(b)兼性塘或穩定化池,(c)活性污泥系統,(d)凝固和絮凝,接著進行沉降,和(e)過濾。可以在電子受體,尤其是氯乙烷、氯仿、氯化木質素、氯代曱烷、氯酚、腐殖酸鹽、木質素、奎寧、或磺化木質素的存在下用所述微生物處理廢水。本發明的^:生物可以單獨使用,或者可以與用于處理廢水的常規手段聯合使用,例如化學方法(例如明礬、含鐵物(ferric)、石灰或聚電解質)、生物學方法(例如白腐真菌(whiterotfongus))、和物理方法(例如超濾、離子交換和碳吸附)。在上文的方式中,可以有利地處理此類廢水流中所存在的有機化合物以提供適于在任何額外的常規加工(諸如沉降、氯化等)后排放入河流中的經處理廢水。配制劑上文所記錄的單個真菌菌抹或混合物可以在用于培養所述菌抹的原始培養基物質上提供,或者可以通過多種物理機制來將它們從原始生長底物中取出,并在單獨的底物或添加物上重混合以實現針對給定應用的想要濃度。例如,可以如下取出真菌孢子或其它離散的(discreet)繁殖體,即進行聲處理、清洗、或者底物分解、接著進行濃縮步驟,諸如篩分、離心、或本領域技術人員熟悉的其它大小排阻技術。此類分開的和/或濃縮的繁殖體可以直接混合并應用,或者可以放置在分開的底物上進行應用。這樣,原始生長底物的非期望物理性質(諸如溶解度缺乏、或較差的液體泵送特性)可以得到改善,而且產物可以更便捷地、更容易地、或更經濟地加以利用。在一個優選的實施方案中,可以通過聲處理來從生長培養基中取出總狀毛霉菌抹的真菌孢子、通過篩分和離心來濃縮、然后與一種或多種其它菌抹進行組合,以提供這樣一種液體濃縮懸浮液,其可以通過泵送自動遞送至想要的廢水反應區。可以添加多種懸浮劑和/或表面活性劑來幫助泵送或者減少濃縮真菌繁殖體混合物的沉降。培養物本發明還涉及總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉或非鉤木霉菌株的生物學純培養物。下列實施例作為本發明的例示給出,而不意圖限制本發明。除非本文中另有指明,所有份數、百分比、比率等按重量計。實施例實施例l材料和方法培養基和底物效炎邊效/"羞濕^:實驗室研究中所使用的廢水自美國和法國的多個紙漿造紙廠獲得。通過添加基于SSC的營養物(N&P)修改后培養基(nutrient(N&P)amendedmedia)(參見下表)來將廢液流材料成為pH7.8。_<table>tableseeoriginaldocumentpage11</column></row><table>工i^濕流廢液流如本研究中所接受的那樣使用,除指明的情況之外。廢液流來自產生建筑和功能涂層和塑料添加劑(抗沖改性劑和加工助劑)的地點,并具有關于膠乳的常見問題。發現廢液流的pH為8.9,而且還發現其含有許多原生動物。可溶性COD為477+/-8mg/L。據報道,廢液流具有1400mg/L的平均流入COD及400mg/L的流出COD。所接受的廢液流具有低COD,這不是由于轉運過程中的COD損失,而是由于廢液流在收集時的低COD。廢料的顯微檢查揭示樣品中所存在的原生動物。遂衣^濕^:洗衣廢液流如所接受的那樣使用,并且來自具有0.2%AquazymeUltras1200L的斜紋粗棉布紡織廠(denimfabricfactory)。此廢液流的初始pH為5.6。^濕^:雀備在指明的情況中,通過過濾實現廢液流滅菌。首先以12,000XG將廢液流離心60分鐘。然后將此材料以100-150mL等分試樣經過Whatman934-AH濾紙,接著經由WhatmanGF/F濾紙進行過濾,接著經由GelmanSciences0.45微米Metricel膜濾器進行過濾。通過經由裝備有0.22微米膜濾器的預先滅菌的Nalgene過濾單元進行過濾來實現最后的滅菌。營#添》^#:營養培養基的成分列于下表中。這些以10倍濃縮物制備,并添加至廢液流以給出下表中所列出的最終濃度。12<table>tableseeoriginaldocumentpage13</column></row><table>凝^#伴:在含有10mL經過濾滅菌的廢料的150mL無菌血清瓶中實施紙漿廠廢料的溫育。用"蒸汽紙"("steampaper")覆蓋小瓶頂部以容許氧傳遞。于30。C實施溫育。在具有50或100mL經過濾滅菌的廢料的250mL搖瓶中實施與洗衣廢料和工業廢料的反應。^神務斜備對于牽涉配制的樣品A、樣品B、或NZB-C樣品產物的實驗,向0.1-l克產物添加無菌的磷酸鹽緩沖液以給出0.11克產物/ml緩沖液的最終濃度。然后將這個在手動振蕩器(wristactionshaker)上振蕩30分鐘。除非指明,將產物添加至l克/300mL廢液流的終濃度。于/V》蘭成本研究中所使用的干產物具有下表中所列的特性。如下制備樣品產物,即首先在由50克稻殼、50克麩皮和10克淀粉組成的培養基上以110克批量(lot)培養分離的真菌。為了潮濕,向此材料添加100mL50。/o馬鈴薯葡萄糖瓊脂(PDA)。對該材料進行高壓滅菌,并用來自預培養的PDA平板的真菌菌絲體和孢子接種。除黃孢原毛平革菌(尸c&waspw^w)之外,所有的溫育最初都在經濕潤的生長室中在190X100mm玻璃皿中于25。C進行7-10天。黃孢原毛平革菌最初于39。C培養。初始溫育結束時,從經濕潤的生長室取出培養物,并容許于室溫再風干5-7天。在冷凍干燥器中在減壓下實現最終的干燥。然后將原料進行7jC合,并連續稀釋以使用標準的實驗室規程來測定繁殖體的數目/克。除黃孢原毛平革菌之外,所有的真菌都具有1,0X1(^個至1.0X107個繁殖體/克的產率。黃孢原毛平革菌產生4.0X103個繁殖體/克。生物體在NZB-C干配制樣品中的濃度(繁殖體/克)<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>091)^/定法在指示的時間,通過方法5220C(標準方法)來測定可溶性COD。以13,000XG離心所有的材料20分鐘以除去顆粒。所有數據表示可溶性COD和(除非指明)三次測定的均值+Al個標準偏差單位。結果^鍵凝##迷#時《^:為了評估單個真菌的作用,將純的且混合的真菌培養物與來自紙漿造紙廠"濃池,,("strongpond,,)的廢料一起溫育。每種真菌的種和濃度列于下表中。重要的是,注意到對于真菌聯合物(consortia),以較大的濃度添加竟爭真菌。生物體及其用于"純"培養物研究的濃度<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>表l中顯示了對來自紙漿造紙廠初級澄清池(primarydarifier)的廢料的降解。NZB-C樣品表明比竟爭樣品更好地除去COD。表l.實驗室對紙漿造紙廠廢水的評估;處理后第9天<table>tableseeoriginaldocumentpage15</column></row><table>實施例2對于本實驗,使用總共60個150ml血清瓶,并用丁基化橡皮塞蓋住。每種樣品制成一式三份。然后通過高壓滅菌在121。C對小瓶滅菌30分鐘。廢水自法國獲得。由于大量顆粒材料懸浮于該樣品中,過濾中部和出口廢水。如下實現過濾,即使用逐漸變小的濾紙尺寸,直至最終的濾紙大小為0.2微米。首先使用Whatman934-AH濾紙(1.5微米)來除去樣品中的大顆粒物質。然后相繼使用Fisherbrand0.45微米膜MCE濾膜(產品編號09-719-2E)和Fisherbrand0.2微米膜MCE濾膜(產品編號09-719-2B)以實現想要的過濾大對中部和出口廢料進行過濾滅菌后,將10ml體積的廢水在層流通風櫥(laminarflowhood)下添加至每個小瓶。對每個小瓶補充lxSSC以幫助真菌生長。如下制備lxSSC營養培養基<table>tableseeoriginaldocumentpage16</column></row><table>將lxSSC添加至每個血清瓶。為了制備來自兩種干產物(NZB-C,即保藏于NRRL且分別授予保藏號NRRL50031、NRRL50032、NRRL50033、和NRRL50034的總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉、和非鉤木霉菌株的聯合物,和Bi-Cheml005PP,即一種來自NovozymesBiologicals的細菌產物)的接種物,將2.5g產物添加至無菌試管中25ml的無菌磷酸鹽緩沖液,然后在手動振蕩器上振蕩15分鐘。為了從單一真菌菌抹培養物制備接種物,獲得每個菌林的平板,并用無菌棉拭子(cottonswab)從平板表面刮下孢子和菌絲體的混合物。然后將該拭子浸沒于99ml具有2mMMgCl2的0.3mM磷酸鹽緩沖液,pH7.4中,并用力攪動15分鐘以將孢子/菌絲體釋放入緩沖液中。由于棉頭拭子的吸收特性,損失了一些體積的磷酸鹽緩沖液。完成對平板的拭取后使體積恢復至10ml。在毛霉的情況中,將兩塊在PDA上培養的毛霉平板切割成8個部分,并添加至99ml磷酸鹽緩沖液。攪動后,使接種物(干的混合物或自單個培養物刮下的)放置10分鐘,讓顆粒物質沉降,然后取出100微升的每種懸浮液,并用于接種含有廢水和lxSSC的相應血清瓶。然后將小瓶于35。C溫育14天。對4《7Vorampac的經^理i,炎^^尸Affi的GC/MS為V^為了檢測廢水中所存在的特定化合物,使用SPME(固相微量提取)進行對樣品的GC/MS(氣相層析/質譜術)分析。對每種樣品進行COD分析后,將樣品的剩余部分(約9ml)添加至S0ml頂空瓶(headspacevial)。選擇二乙烯基苯/Carboxen/聚二曱基硅氧烷(DVB/CAR/PDMS)纖維(灰色的支持物(greyholder))。將樣品加熱至60。C達5分鐘,同時以320rpm攪動5秒并關閉30秒以幫助揮發。然后于60。C對樣品進行30分鐘提取,同時如之前所規定的那樣進行攪動。于250。C使樣品解除吸附達1分鐘。將分流比設置至1:2,并將隔墊吹掃(septumpurge)設置于2.5ml/min。在SPB-l硫柱上對樣品進行分析,因為認為致臭的含硫化合物會存在于該樣品中。解除吸附后,將該柱于40。C保持3分鐘。然后將溫度以4。C/min的速率升高至125。C。這繼之以25。C/min更快速地斜線上升至200。C。新近調諧后,將質語儀設置成自45amu掃描至1000amu。《7Voram;ac^經^理差7,炎^^戶ME迷/;f付GC/MS^V/f在確認化合物可以使用采用SPME進行的GC/MS檢測后,建立第二次試驗以顯示廢水中未知化合物的降解能力。假設若NZB-C能夠降解,則其會在自未處理的樣品相對于經處理的樣品所產生的層析圖中出現。例如,未處理樣品中具有16.382分鐘的保留時間的峰在理論上應當在經處理樣品中的16.382分鐘出現。可以分析這些峰的面積,并得出關于真菌產物降解能力的結論。對于這項具體的研究,將來自Norampac的出口水經由0,2微米無菌濾紙過濾,然后添加至每個各20ml的頂空瓶。這以一式三份進行。將SSC添加至每個小瓶以使SSC濃度變成lx。對此使用下列配方于7ftc5SC賴務浙的SSC孩#礦錄溶濕成分mg/LZnS04'7H20l御MnS04'H2084.0NaMo04'2H2024.0FeS04'7H2028.0CuS04,5H2025.0CoCl2'6H2024.0DI水至1000mL在下表中顯示了SSC的10倍濃縮物的培養基成分。會形成白色的沉淀物,且是正常的。振蕩10X培養基,然后在使用前在蒸餾水中稀釋10倍。可以對最終的培養基進行高溫滅菌,但是優選過濾滅菌。/肌5SC,^培券差成分g/LK2HP0420.0KH2P0430.6NH4CI8.0MgSO,7H202.0CaCl2.H200.1FeCl30.05表2中的SSC;痕量礦物溶液lO.OmLD沐至1000mL用KOH將pH調節至7.0-7.5為了制備經處理的樣品,使用向50ml試管中所包含的25ml無菌磷酸鹽緩沖液添加的2.5gNZB-C干產物來制備10。/。NZB-C溶液。將該管攪動15分鐘。一旦完成攪動且讓麩皮沉降至底部,便自麩皮上方的液體層取出100微升。這被用于接種各經處理小瓶之每一個。然后給小瓶加蓋,并于30。C溫育14天,然后使用先前題目為"對來自Norampac的經處理廢水使用SPME進行的GC/MS分析"的部分中所規定的GC/MS方案進行讀數。#4《Mraw戶M試#2的經^理處水炎^S尸M五的GC7MS為、浙在確認某些化合物可以使用采用SPME的GC/MS頂空分析來檢測之后,通過處理的和未處理的樣品之間簡單的峰比較進行化合物降解的比較。對于此比較研究分離出3個峰。通過所使用的ShimadzuGC/MS系統(GCMS-QC2010S)的內部化合物文庫來提供這些峰的身份(identity)。表2中提供了該結果。明顯的是,NZB-C能夠降解這些檢出的化合物。中的廢化合物的活性的評估。18<table>tableseeoriginaldocumentpage19</column></row><table>結果顯示了NZB-C降解5-澳噻吩-2-甲酰胺、異。惡唑烷和2-甲基-1-硝基丙烷。實施例3在法國Bonduelle的紙漿造紙廠塘處理設施中進行對NZB-C真菌聯合物降低致臭的和某些頑固的廢化合物的能力的場地評估(fieldassessment)。以每l.OKg存在的總COD1.5gNZB-C的比例將NZB-C材料(如上文所述的那樣制備的)添加入處理塘中,其中流速為7,500mV天。一個類似的但分開的實地塘不用NZB-C進行處理,并充當對照。在實驗啟動時(第0天)和第23天在該塘出口處采集樣品。這些使用實施例l中所描述的使用SPME的GC/MS分析方法來評估。表3中提供了結果,并指明這段時間內存在某些與氣味相關化合物可觀且顯著的減少。表3.使用采用SPME的GC/MS對NZB-C針對紙漿和造紙廠出口廢水中與氣味相關的化合物的活性的場地評估<table>tableseeoriginaldocumentpage20</column></row><table>權利要求1.一種用于處理廢水的方法,包括向所述廢水添加包含總狀毛霉(Mucorracemosus)、淡紫色擬青霉(Paecilomyceslilacinus)、焦曲霉(Aspergillusustus)或非鉤木霉(Trichodermainhamatum)菌株的廢水處理組合物。2.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含總狀毛霉菌抹。3.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含淡紫色擬青霉菌抹。4.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含焦曲霉菌抹。5.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含非鉤木霉菌抹。6.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含總狀毛霉和淡紫色擬青霉的菌林。7.權利要求l的方法菌抹。8.權利要求l的方法的菌4朱。9.權利要求l的方法霉的菌抹。10.權利要求l的方法木霉的菌抹。11.權利要求l的方法菌抹。12.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、和焦曲霉的菌抹。13.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、和非鉤木霉的菌林。14.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含淡紫色擬青霉、焦曲霉和非鉤木霉的菌抹。15.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉和非鉤木霉的菌抹。16.權利要求l的方法,其中所述廢水處理組合物進一步包含選自下組的碳水化合物阿拉伯聚糖、阿拉伯糖、纖維素、果糖、半乳聚糖、半乳糖、葡聚糖、葡萄糖、甘露聚糖、甘露糖、蔗糖、木聚糖、和木糖、或木纖維、木漿、或其它制漿副產物。17.權利要求l的方法,其中當所述碳水化合物是單糖時,所述廢水處理組合物包含濃度為100至400mg/L的所述碳水化合物,且當所述碳水化合物是多糖時,所述廢水處理組合物包含濃度為8,000至15,000mg/L的所述碳水化合物。18.權利要求l的方法,其中所述處理在有氧條件下進行。19.權利要求18的方法,其中所述處理在-200mV至200mV,優選在OmV至200mV的氧化還原電勢進行。20.權利要求18的方法,其中溶解氧濃度為每升0.5至7.0毫克。21.權利要求l的方法,其中所述處理在4至10,更優選4.5至8.5的pH進行。22.權利要求l的方法,其中所述處理在20。C至45。C,優選30。C至35。C的溫度進行。23.權利要求l的方法,其中將所述處理進行2小時至14天,優選2小時至5天。24.權利要求l的方法,其中所述處理是分批、半連續或連續處理。25.權利要求24的方法,其中所述處理在序列分批反應器中循環進行。26.權利要求25的方法,進一步包括在各循環之間添加堿。27.權利要求l的方法,其中所述廢水處理包括l-5個循環,優選l個循環的用所述廢水處理組合物進行的處理。28.權利要求27的方法,其中每個循環包括交替的有氧和厭氧處理。29.權利要求28的方法。其中第一次處理是厭氧的。30.權利要求l的方法,進一步包括向所述廢水添加營養物。31.權利要求30的方法,其中所述營養物包含無機磷化合物,尤其是可溶性磷酸鹽或正磷酸鹽,優選磷酸、磷酸二氫鈉、磷酸氫二鈉、或磷酸三鈉、或磷酸氪二銨。32.權利要求30的方法,其中所述營養物包含氨(NH3)或銨(NH4+)鹽,優選無水氨、氨水溶液、賄酸銨、或磷酸氫二銨。33.權利要求30的方法,其中所述營養物包含痕量金屬,優選鋁、銻、鋇、硼、4丐、鈷、銅、鐵、鉛、鎂、錳、鉬、鎳、鍶、鈦、錫、鋅、或鋯。34.權利要求l的方法,其中所述廢水是紙漿造紙廠廢水。35.權利要求34的方法,其中所述紙漿造紙廠廢水是濃的或濃縮的紙漿廠廢水、稀的黑液、酸性階段漂白車間濾液、或堿性階段漂白車間濾液。36.權利要求l的方法,包括使所述廢水在厭氧條件經過木纖維,尤其是在填充的生物反應器或生物柱、人工濕地、或厭氧序列分批反應器(AnSR)中進行。37.權利要求l的方法,包括使所述廢水經過包含來自紙漿造紙過程的廢木纖維、石灰、和飛灰的團塊。38.權利要求37的方法,其中所述廢水以每千克濕木纖維團塊0.05-l升廢水/天的速率經過木纖維。39.權利要求37的方法,其中所述廢水與纖維素纖維、塑料、粉狀的或陶瓷的介質一起經過木纖維。40.權利要求l的方法,其中所述處理在電子受體存在下進行,尤其是在氯乙烷、氯仿、氯化木質素、氯代曱烷、氯酚、腐殖酸鹽、木質素、奎寧、或磺化木質素存在下進行。41.權利要求l的方法,其中所述廢水包含氯化有機化合物,尤其是氯仿、氯酚、氯代曱烷、或氯乙烷。42.權利要求l的方法,其中所述廢水的化學需氧量是降低的。43.—種廢水處理組合物,其包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉或非鉤木霉的菌抹。44.一種用于減輕廢水中氣味的方法,其包括向所述廢水添加總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉或非鉤木霉的菌株。45.總狀毛霉菌株NRRL50031的生物學純培養物。46.淡紫色擬青霉菌抹NRRL50032的生物學純培養物。47.焦曲霉菌林NRRL50033的生物學純培養物。48.非鉤木霉菌抹NRRL50034的生物學純培養物。全文摘要本發明概括地涉及廢水處理,還涉及控制氣味和降解廢水中所含有的化合物的方法,特別是通過向廢水添加包含總狀毛霉、淡紫色擬青霉、焦曲霉或非鉤木霉的菌株的廢水組合物。文檔編號C02F103/28GK101687673SQ200880020046公開日2010年3月31日申請日期2008年4月11日優先權日2007年4月12日發明者馬修·塔塔科申請人:諾維信生物股份有限公司
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品