一種钚或鍶污染土壤的處理方法

            文檔序號:4836346閱讀:579來源:國知局

            專利名稱::一種钚或鍶污染土壤的處理方法
            技術領域
            :本發明屬于微生物
            技術領域
            ,具體涉及一種以微生物治理放射性核素钚或鍶污染土壤的方法。
            背景技術
            :采礦作業、國防科研活動、放射性廢物的處置,以及核武器試驗基地的逐步對外開放等活動,導致環境放射性污染問題日益嚴重。其中,含有放射性核素的污染土壤的治理和修復日益受到關注。國際輻射防護委員會、國際原子能機構、美國環保局、美國核管理委員會和美國國安局等多家機構先后制訂了放射性核素污染土壤的修復標準,我國的修復標準也在討論中。有關放射性核素污染土壤的治理和修復技術很多,如工程、物理、化學以及生物方法。傳統的治理方法如采用含有表面活性劑的機械清洗法、離子交換樹脂法、膜分離法與酸浸法等,存在著基建投資高、處理費用大、處理效果不理想并易造成二次污染等諸多問題。近年來研究重點逐漸轉向生化處理技術,研究發現許多微生物吸附劑都能用于重金屬及放射性重金屬廢水的處理。但由于生物體自身受到諸多條件的限制,使其難以得到推廣應用。钚是極毒元素,已知質量數為232246的全部钚的同位素均為放射性核素。水溶液中钚的氧化態可為+3、+4、+5、+6、+7價,存在形式為Pu3+、Pu4+、Pu02+、Pu022+和Pu053+等,其中+4價最為穩定。金屬钚在室溫下干燥的空氣中即可被氧化形成保護膜,但反應較為緩慢,在有水汽存在下則能迅速被氧化。钚能與除惰性氣體以外的所有非金屬元素反應。由于钚-238(或钚-239)的放射性強、半衰期長,對公眾安全和環境的潛在危害很大。钚是制造核武器的重要元素之一,當金屬態钚因發生核爆炸而散碎分布于土壤中,便形成了钚污染土壤。钚在土壤中有數種存在形態,而以離散、吸附、混合、凝聚、沉積和熔結等形態為主。钚污染土壤的處理有物理法、化學法和生物法等。物理法包括高梯度磁性分離、電動力學去污和就地玻璃固化等,化學法主要有土壤清洗去污和堆浸等。已有的生物方法則包括土壤原位生物修復和植物修復等綜合技術。在Nevada核試驗場钚污染場地的環境整治主要就是采用表土清除、污土完全清刮、瀝青或路油覆蓋、深層翻耕、永久性柵欄隔離以及污土固定(用金屬鐵、水解聚丙烯腈鈉鹽和油類物質等固定污染土壤,抑制钚的擴散)等物理、化學治理方法。至今,在Hanford、0akRidge、Chernobyl、Fernald和Nevada等放射性污染場地的修復技術已實現工程應用。羅伯特等人的專利(公開號為CN1157584)采用無水液氨單獨處理或無水液氨和溶劑化電子共同處理包括被含钚核廢料和/或危險的金屬或非金屬離子污染的砂和粘土在內的土壤,可實現其凈化,但無水液氨價格高(約2800元/噸),且具有腐蝕性、易揮發,事故風險性較高。杰克等人的專利(公開號為CN1053859)采用冠醚化合物回收钚(IV),但冠醚毒性大,價格昂貴。考奎爾等人的專利(公開號為CN1081530)采用微波加熱將钚等放射性核素溶解于水溶液的方法,成本高、操作復雜。另外,國內外對于采用富集植物修復放射性核素微污染土壤的研究和應用得到了一定程度的開展,但是植物修復方法見效緩慢,如何處理富集大量放射性核素的植株以及選育耐性較強的富集植物尚待深入研究。1922年Waksman等分離得到嗜酸氧化硫硫桿菌(Acidithiobacillusthiooxidans,A.t菌)。A.t菌是一種礦質化能自養菌,專性好氧,高度嗜酸,革蘭氏陰性,棒狀。A.t菌以氧化單質硫或還原態的硫化物來獲得自身細胞生長和代謝所需要的能量,以NH4+為氮源,以空氣中的C02為碳源。目前已經有許多國家對A.t菌的生物浸礦和微生物脫硫進行了大量研究。Idachaba等采用A.t菌從混凝土廢物中浸取Cr3+的初步研究表明約50%的Cr3+可以被浸出。Sreekrishan等比較了微生物和化學方法從污水中浸取重金屬Cd、Cu、Zn、Pb、Cr和Ni等的費用,發現利用A.t菌自污水中浸取重金屬的費用最少。A.t菌還可以從廢棄的舊電器中回收金屬,Brand等發現廢舊電器中約90%的Al、Ni、Pb、Cu和Zn能被A.t菌浸出。周順桂等對生物淋濾法的作用機理及高效去除污泥中重金屬的操作程序進行了深入研究,并通過馴化分離和加富培養源自污泥自身的A.t菌,初步研究表明其對污泥中的Cu、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb等多種重金屬均有較好的生物淋濾效果。周立祥等人采用嗜酸性硫桿菌并添加硫粉為能源物的生物淋濾技術,用于制革污泥中鉻的去除,結果表明,污泥中鉻的去除率可高達80100%。沈鐳等利用A.t菌去除污泥中的重金屬的研究也取得了可喜的進展。沙峰等以放射性核素銫-137污染的土壤為去污研究對象,按土壤粒徑篩選分組,測定了污染核素的分布情況,然后采用去離子水和化學去污劑淋洗工藝進行去污研究,確定化學去污配方,并考察溫度與時間等因素對去污效果的影響。結果表明土壤中放射性核素的活度分布與土壤粒徑成反比;物理去污的效率與土壤粒徑成正比,但去污效率有限;化學淋洗劑對土壤中銫-137的去污效果可高達99%以上,去污效率與淋洗劑的濃度、去污時間、溫度和淋洗劑流速等因素有關。可見,目前國內外對微污染土壤中放射性核素的處理工藝尚未成熟,傳統的物理、化學治理方法存在成本高、處理效果不理想,并易造成二次污染等諸多問題,植物修復技術的實際推廣應用也還存在很多問題有待解決。因此,已有的處理钚的技術都不適于大規模處理钚或鍶微污染土壤。
            發明內容針對放射性钚或鍶微污染土壤的特點和處理現狀,本發明提出以具有較強促溶功能的嗜酸氧化硫硫桿菌能夠快速、高效去除微污染土壤中的放射性钚或鍶,而且處理效果穩定,處理成本低廉。在厭氧條件下硫酸鹽還原菌(Sulfatereducingbacteria,SRB菌)可以通過稱之為異化的硫酸鹽還原作用,將硫酸鹽還原成為4S。廢水中的重金屬離子可以和所產生的H2S反應生成溶解度很低的金屬硫化物沉淀而去除。另外,SRB菌的硫酸鹽還原作用的結果可將硫酸根轉化為S2—而使被處理廢水的pH值升高,因許多重金屬離子的氫氧化物的溶解度很小,PH值的升高有利于重金屬離子形成氫氧化物沉淀而去除;此外SRB菌代謝過程中分解有機物會生成二氧化碳。部分重金屬還可以和碳酸根反應轉化成不溶性的碳酸鹽而去除。在某些情況下SRB菌還可通過菌體細胞對金屬離子的直接吸附作用去除廢水中的重金屬。可見,硫酸鹽還原菌完全可用于沉淀由A.t菌活性菌液溶出至液相中的钚_238(或钚-239)或放射性鍶。本發明首先采用鐵柵篩、雙板篩和螺旋篩篩出較大粒徑土粒作為干凈土粒回填到挖掘處,使污染土壤減容,然后在微生物促溶反應器中利用嗜酸氧化硫硫桿菌(A.t菌,AcidithiobacillusthiooxidansCCTCCM208131)的活性菌液在助劑協同作用下促溶钚或鍶,液相再轉移到微生物吸附沉淀反應器中利用硫酸鹽還原菌(SRB菌)吸附沉淀溶出的钚-238(或钚-239)或鍶,可以大規模處理钚或鍶微污染土壤,能快速、高效去除微污染土壤中的钚或鍶,處理成本低廉,處理效果穩定,無二次污染問題。本發明嗜酸氧化硫硫桿菌保藏日期2008年9月16日,保藏編號CCTCCNO:M208131;分類命名AcidithiobacillusthiooxidansA.F.HT_8;保藏單位名稱中國典型培養物保藏中心,地址中國.武漢.武漢大學。本發明主要處理設施包括鐵柵篩、雙板篩和螺旋篩等土篩,以嗜酸氧化硫硫桿菌(A.t菌)和硫酸鹽還原菌(SRB菌)為主的二個生物反應器,以及多級過濾器、真空泵和后續的處理裝置等。其工藝特征在于采用鐵柵篩、雙板篩和螺旋篩對钚或鍶微污染土壤進行篩分,篩出較粗干凈土粒,然后通過將經減容后的钚或鍶微污染土壤與A.t菌活性菌液在微生物促溶反應器中混合,在助劑的協同作用下促溶微污染土壤中的钚或鍶到液相,以及通過調節pH值,在微生物吸附沉淀反應器中利用SRB菌活性菌液將液相中的钚或鍶進一步沉淀下來。該方法也包括處理后的土壤懸液經過濾后水的回用,以及處理后的土壤達到我國暫行的《擬開放場址土壤中剩余放射性可接受水平規定(HJ53-2000)》中對钚-238(或钚-239)或鍶活度相應規定后,回填至挖掘處,達到快速、高效去除微污染土壤中钚或鍶的目的。為了實現水的回用,微生物促溶反應器與吸附沉淀反應器處理結束后的出水需先經初步靜置,通過篩網流出,然后采用多級過濾器去除懸浮物和微生物。多級過濾器采用由粗到細的三層高目數濾網(孔徑依次為O.3mm、50i!m和9iim)和最后二層微孔濾膜(孔徑依次為0.45iim和0.22ym)組裝而成,能夠有效去除溶液中的懸浮物和微生物。為了加快溶液通過各多級過濾器的流速,在各多級過濾器后均安裝真空泵進行抽濾。土壤微生物分析表明,土壤中含有多種微生物,喜中溫的嗜酸氧化硫硫桿菌和嗜酸氧化亞鐵硫桿菌等硫桿菌與氧化亞鐵鉤端螺旋菌等嗜酸自養菌通常會伴生。本發明采用硫粉和黃鐵礦粉等配制反應培養基,因富含硫,以及其他營養物質,能夠為钚或鍶微污染土壤中伴生的多種嗜酸自養菌提供養分,為嗜酸氧化硫硫桿菌等嗜酸菌的前期快速生長繁殖提供必要的營養條件,生長遲緩期可大為縮短。本發明采用Na2S203、DTPA、EDTA_Na2、甲酸、檸檬酸、磷酸銨以及有機肥等配制促溶助劑。其中的化25203可為钚或鍶微污染土壤中伴生的嗜酸自養菌提供養分,使其協同作用,以提高反應速率;同時,S2032—是一種重金屬配位體,一定濃度時,可與重金屬離子形成穩定的絡合物,促其溶解。DTPA、甲酸和檸檬酸等有機酸可快速調節土壤的pH值,有利于微生物快速生長繁殖和钚或鍶的促溶(促溶助劑的PH值約為2.03.0)。磷酸銨可用于補充微生物生長所需的氮源和磷源。DTPA和EDTA-Na2對重金屬的螯合作用可促進钚或鍶的溶出。有機肥料中含有豐富的有機營養物質和大量的微生物,可促進土壤中重金屬的溶出,并有利于改善土質,提高土壤肥力水平;其中的有機酸可與金屬元素形成穩定的絡合物,微生物活體可促進土壤難溶性礦物質養分的釋放。A.t菌的活性菌液與促溶助劑按l.O:(0.52.0)(v/v)的比例混合后,按100.0200.0g土/lOOmLA.t菌與促溶助劑混合液的量投入钚或鍶微污染土壤,然后按15.020.OmL/100g土的量將富含鐵和硫的反應培養基投入微生物促溶反應器,于2535t:通氣攪拌處理1014天,微污染土壤中钚或鍶的去除率可達8595%。該方法操作簡便,成本低廉,實現了對微污染土壤中钚或鍶的快速、高效去除,處理后的土壤經定期犁耙和適施石灰等堿性土壤改良劑,土壤質量可以在短期內得到完全恢復。附圖1和2為本發明钚-238(或钚-239)或鍶微污染土壤的處理工藝流程示意圖,其中1為鐵柵篩,2為雙板篩,3為螺旋篩,4為微生物促溶反應器,5為數顯電動攪拌器,6為篩網,7為嗜酸氧化硫硫桿菌培菌池,8為硫酸鹽還原菌培菌池,9為微生物吸附沉淀反應器,10為后期處理池,11為回用水貯存池,12為多級過濾器,13為真空泵,14為水泵,15為閥門。具體實施方式實施例1:1)活化嗜酸氧化硫硫桿菌(A.t菌)A.t菌活化培養基配方為0.20gCaCl2*2H20,0.50gMgS047H20,3.50gKH2P04,0.40g(NH4)2Fe(S04)26H20,自來水加至1000mL,調pH值至3.54.O,在0.IMPa蒸汽壓力下滅菌30min,冷卻。將研細過60目篩的硫粉10.Og在無菌箱(室)內均勻地攤在離紫外線燈30cm處滅菌30min,然后加入已滅菌的上述溶液中。取A.t菌活化培養基150mL于500mL錐形瓶中,吸取20mLA.t菌的活性菌液加入到活化培養基中,然后置于2832t:的恒溫振蕩器中振蕩培養。按同樣方法逐漸減少接種量進行轉移培養14天,經過反復轉移培養并過濾,獲得A.t菌的活性菌液(微生物生物量為1015g/L)。2)活化硫酸鹽還原菌(SRB菌)SRB菌活化培養基配方為1.OOgNH4C1,2.OOgMgS04*7H20,0.10gCaCl2*2H20,0.50gNa2S04,0.50gK2HP04,1.OOg酵母膏,4.OOmL乳酸鈉,自來水加至lOOOmL,調培養液pH值至7.07.5。密封后在0.IMPa蒸汽壓力下滅菌1520min后冷卻至室溫。稱取硫酸亞鐵銨1.2g,抗壞血酸0.4g,在無菌箱(室)內均勻地攤在離紫外線燈30cm處滅菌30min。在無菌操作下,把硫酸亞鐵銨和抗壞血酸分別溶解于事先準備好的40mL無菌水中。按每lOOmL培養基加入1.OmL硫酸亞鐵銨溶液和1.OmL抗壞血酸溶液的量將硫酸亞鐵銨和抗壞血酸加入培養液中。在厭氧條件下接種,接種后培養液的體積占培養瓶的9598%,3237t:密閉靜置培養4872小時,獲得SRB菌的活性菌液(微生物生物量為1015g/L)。3)富含鐵和硫的反應培養基的配制(NH4)2S042.50g,KH2P042.50g,MgS047H2070.50g,CaCl22H200.25g,FeS047H208.OOg,硫粉4.50g,黃鐵礦粉2.20g,加自來水至1000mL混合均勻。4)促溶助劑的配制Na2S2035H2023.OOg,DTPA22.50g,甲酸15.OOmL,擰檬酸8.OOg,磷酸銨0.50g,EDTA-Na212.80g,有機肥料24.OOg,加自來水至lOOOmL混合均勻。5)取钚-239微污染土壤依次通過鐵柵篩、雙板篩和螺旋篩,篩出較大粒徑土粒后,粒徑小于0.25mm的土粒為減容后待處理污染土壤。6)在微生物促溶反應器(4)內,將A.t菌的活性菌液與促溶助劑按1.0:1.8(v/v)的比例混勻,按105.26g土/100mLA.t菌與促溶助劑混合液的量將減容后的钚-239污染土壤投入,然后按18.OmL/100g土的量將富含鐵和硫的反應培養基投入,于2535。C通氣攪拌處理1014天(120r/m)。取樣分析。7)將微生物促溶反應器(4)內沉淀部分的钚-239含量達標土壤回填至挖掘處,上清液部分則通過篩網(6)后再經調節閥門(15)進入多級過濾器(12),將九〖菌過濾后與SRB菌按1:1(v/v)的比例轉入微生物吸附沉淀反應器(9)。SRB菌來自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量達到1015g/L),進一步于2537。C將溶出的钚-239吸附沉淀下來。8)微生物吸附沉淀反應器(9)經過電動攪拌器(5)的充分攪拌以及隨后的沉淀反應4872小時后,將上清液部分通過多級過濾器(12),進入回用水貯存池(11),通過水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8),回用于菌株培養等環節。在多級過濾器(12)后安裝的真空泵(13)可以加快溶液中懸浮物和微生物的過濾速度,提高處理效率。微生物吸附沉淀反應器(9)中的放射性廢物沉淀則通過調節閥門(15)進入后期處理池(10)妥善儲藏,可進一步用作提取钚-239的原料。從微生物促溶反應器(4)—多級過濾器(12)—微生物吸附沉淀反應器(9)—后期處理池(10),以及從微生物促溶反應器(4)—多級過濾器(12)—微生物吸附沉淀反應器(9)—多級過濾器(12)—回用水貯存池(11),完全利用各池的高程差,實現自流、節約能源。9)結果分析處理后的土壤經離心和過濾后,測得其中钚-239的最終去除率為87.37X,土壤養分全N、全P和有機質的損失率分別為14.52%、16.22%和12.10%。钚-239微污染土壤處理前后钚-239和土壤養分含量的變化見表1。表1處理前后钚-239微污染土壤中钚-239和土壤養分含量<table>tableseeoriginaldocumentpage8</column></row><table>實施例2:1)活化嗜酸氧化硫硫桿菌(A.t菌)同實施例1。2)活化硫酸鹽還原菌(SRB菌)同實施例1。3)富含鐵和硫的反應培養基的配制(NH4)2S042.50g,KH2P042.50g,MgS047H200.50g,CaCl22H200.25g,FeS047H207.OOg,硫粉4.85g,黃鐵礦粉3.OOg,加自來水至1000mL混合均勻。4)促溶助劑的配制:Na2S2035H2022.00g,DTPA21.80g,甲酸14.OOmL,擰檬酸9.50g,磷酸銨0.40g,EDTA-Na213.25g,有機肥料24.20g,加自來水至lOOOmL混合均勻。5)钚-238微污染土壤篩分減容同實施例1。6)在微生物促溶反應器(4)內,將A.t菌的活性菌液與促溶助劑按1.0:1.75(v/v)的比例混勻,按111.11g土/100mLA.t菌與促溶助劑混合液的量將減容后的钚-239污染土壤投入,于2535"通氣攪拌處理1014天(120r/m)。取樣分析。7)將微生物促溶反應器(4)內沉淀部分的钚-238含量達標土壤回填至挖掘處,上清液部分則通過篩網(6)后再經調節閥門(15)進入多級過濾器(12),將九〖菌過濾后與SRB菌按1:1(v/v)的比例轉入微生物吸附沉淀反應器(9)。SRB菌來自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量達到1015g/L),進一步于2537。C將溶出的钚-238吸附沉淀下來。8)微生物吸附沉淀反應器(9)經過電動攪拌器(5)的充分攪拌以及隨后的沉淀反應4872小時后,將上清液部分通過多級過濾器(12),進入回用水貯存池(11),通過水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8),回用于菌株培養等環節。同實施例1。9)結果分析處理后的土壤經離心和過濾后,測得其中钚-238的最終去除率為86.76%,土壤養分全N、全P和有機質的損失率分別為15.74%、18.25%和12.47%。钚-238微污染土壤處理前后钚-238和土壤養分含量的變化見表2。表2處理前后钚-238微污染土壤中钚-238和土壤養分含量钚-238全N全P有機質(Bq/g)(%)處理前2.042.351.372.4537d1.442.151.282.21814d0.271.981.122.147實施例3:1)活化嗜酸氧化硫硫桿菌(A.t菌)同實施例1。2)活化硫酸鹽還原菌(SRB菌)同實施例1。3)富含鐵和硫的反應培養基的配制培養基配方為(NH4)2S042.50g,KH2P042.50g,MgS047H200.50g,CaCl22H200.25g,FeS047H204.OOg,硫粉2.lOg,黃鐵礦粉3.50g,加自來水至lOOOmL混合均勻。4)取鍶-90微污染土壤依次通過鐵柵篩、雙板篩和螺旋篩,篩出較大粒徑土粒后,粒徑小于0.25mm的土粒為減容后待處理污染土壤。5)在微生物促溶反應器(4)內,按144.93g土/lOOmLA.t菌活性菌液的量將鍶-90微污染土壤投入,然后按17.OmL/100g土的量將富含鐵和硫的反應培養基投入,于2535"通氣攪拌處理1014天(120r/m)。取樣分析。6)將微生物促溶反應器(4)內沉淀部分的鍶-90含量達標土壤經脫水后原地回填,上清液部分則通過篩網(6)后再經調節閥門(15)進入多級過濾器(12),將九〖菌過濾后與SRB菌按1:1(v/v)的比例轉入微生物吸附沉淀反應器(9)。SRB菌來自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量達到1015g/L),進一步于2537t:將溶出的鍶-90吸附沉淀下9來。7)微生物吸附沉淀反應器(9)經過電動攪拌器(5)的充分攪拌以及隨后的沉淀反應4872小時后,將上清液部分通過多級過濾器(12),進入回用水貯存池(11),通過水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8),回用于菌株培養等環節。在多級過濾器(12)后安裝的真空泵(13)可以加快溶液中懸浮物和微生物的過濾速度,提高處理效率。微生物吸附沉淀反應器(9)中的放射性廢物沉淀則通過調節閥門(15)進入后期處理池(10)妥善儲藏,可進一步用作提取鍶-90的原料。從微生物促溶反應器(4)—多級過濾器(12)—微生物吸附沉淀反應器(9)—后期處理池(10),以及從微生物促溶反應器(4)—多級過濾器(12)—微生物吸附沉淀反應器(9)—多級過濾器(12)—回用水貯存池(11),完全利用各池的高程差,實現自流、節約能源。8)結果分析上述處理土壤經離心和過濾后,測得其中鍶-90的去除率為97.37X,植物養分全N、全P和有機質的損失率分別為12.20%、14.05%和9.23%。鍶-90微污染土壤處理前后鍶-90和植物養分含量的變化見表3。表3處理前后鍶-90微污染土壤中鍶-90和植物養分含量<table>tableseeoriginaldocumentpage10</column></row><table>實施例4:1)活化嗜酸氧化硫硫桿菌(A.t菌)同實施例1。2)活化硫酸鹽還原菌(SRB菌)同實施例1。3)富含鐵和硫的反應培養基的配制(NH4)2S042.50g,KH2P042.50g,MgS047H200.50g,CaCl22H200.25g,FeS047H208.20g,硫粉4.65g,黃鐵礦粉4.55g,加自來水至1000mL混合均勻。4)鍶-90微污染土壤篩分減容同實施例3。5)在微生物促溶反應器(4)內,按105.26g土/100mLA.t菌活性菌液的量將鍶-90微污染土壤投入,然后按19.0mL/100g土的量將富含鐵和硫的反應培養基投入,于2535t:通氣攪拌1014天(120r/m),取樣分析。6)將微生物促溶反應器(4)內沉淀部分的鍶-90含量達標土壤經脫水后原地回填,上清液部分則通過篩網(6)后再經調節閥門(15)進入多級過濾器(12),將九〖菌過濾后與SRB菌按1:1(v/v)的比例轉入微生物吸附沉淀反應器(9)。SRB菌來自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量達到1015g/L),進一步于2537t:將溶出的鍶-90吸附沉淀下來。7)微生物吸附沉淀反應器(9)經過電動攪拌器(5)的充分攪拌以及隨后的沉淀反應4872小時后,將上清液部分通過多級過濾器(12),進入回用水貯存池(11),通過水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8),回用于菌株培養等環節。同實施例3。8)結果分析反應處理后的土壤經離心和過濾后,測得其中鍶-90的最終去除率為99.42X,植物養分全N、全P和有機質的損失率分別為12.11%、15.07%和10.11%。鍶-90微污染土壤處理前后鍶-90和植物養分含量的變化見表4。表4處理前后鍶-90微污染土壤中鍶-90和植物養分含量<table>tableseeoriginaldocumentpage11</column></row><table>實施例5:1)活化嗜酸氧化硫硫桿菌(A.t菌)同實施例1。2)活化硫酸鹽還原菌(SRB菌)同實施例1。3)富含鐵和硫的反應培養基的配制(NH4)2S042.50g,KH2P042.50g,MgS047H200.50g,CaCl22H200.25g,FeS047H206.80g,硫粉3.45g,黃鐵礦粉3.85g,加自來水至1000mL混合均勻。4)鍶-90微污染土壤篩分減容同實施例3。5)在微生物促溶反應器(4)內,按111.llg土/100mLA.t菌活性菌液的量將鍶-90微污染土壤投入,然后按18.0mL/100g土的量將富含鐵和硫的反應培養基投入,于2535"通氣攪拌1014天(120r/m),取樣分析。6)將微生物促溶反應器(4)內沉淀部分的鍶-90含量達標土壤經脫水后原地回填,上清液部分則通過篩網(6)后再經調節閥門(15)進入多級過濾器(12),將九〖菌過濾后與SRB菌按1:1(v/v)的比例轉入微生物吸附沉淀反應器(9)。SRB菌來自SRB菌培菌池(7)(微生物生物量達到1015g/L),進一步于2537t:將溶出的鍶-90吸附沉淀下來。7)微生物吸附沉淀反應器(9)經過電動攪拌器(5)的充分攪拌以及隨后的沉淀反應4872小時后,將上清液部分通過多級過濾器(12),進入回用水貯存池(11),通過水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8),回用于菌株培養等環節。同實施例3。8)結果分析反應處理后的土壤經離心和過濾后,測得其中鍶-90的最終去除率為98.89X,植物養分全N、全P和有機質的損失率分別為12.54%、13.10%和9.55%。鍶-90微污染土壤處理前后鍶-90和植物養分含量的變化見表5。表5處理前后鍶-90微污染土壤中鍶-90和植物養分含量<table>tableseeoriginaldocumentpage12</column></row><table>權利要求一種钚或鍶污染土壤的處理方法,其特征是使用嗜酸氧化硫硫桿菌AcidithiobacillusthiooxidansCCTCCM208131和硫酸鹽還原菌Sulfatereducingbacteria。2.權利要求1所述的钚或鍶污染土壤的處理方法,其特征是硫酸鹽還原菌為復合功能菌,包括脫硫桿菌Desulfobactersp.CGMCCCB1.168、脫硫弧菌Desulfovibriosp.CGMCCCB1.268、陰溝腸桿菌Enterobactercloacesp.CGMCCCB1.129、脫硫腸狀菌Desulfotomaculumspp.CGMCCCB1.139和芽孢桿菌Bacillussp.CGMCCCB1.149。3.權利要求1或2所述的钚或鍶污染土壤的處理方法,其特征是采用鐵柵篩、雙板篩和螺旋篩對钚或鍶污染土壤進行篩分,粒徑大于0.25mm的土粒為干凈土粒,粒徑小于0.25mm的土粒為钚或鍶污染土壤;將粒徑小于0.25mm的土粒與嗜酸氧化硫硫桿菌活性菌液混合處理,經過濾后,沉淀為干凈土壤,濾液轉出,與硫酸鹽還原菌活性菌液混合處理,钚或鍶被沉淀下來,經過濾分離,钚或鍶回收,水回用。4.權利要求3所述的钚或鍶污染土壤的處理方法,其特征是在嗜酸氧化硫硫桿菌活性菌液中加入促溶助劑,嗜酸氧化硫硫桿菌活性菌液與促溶助劑的體積比為1.0:0.52.0,促溶助劑的成分為Na2S2035H20二乙烯三胺五乙酸(DTPA)甲酸乙二胺四乙酸二鈉鹽(EDTA-Na2)有機肥料自來水20.0020.0012.00'7.000.2012.70'20.50'24.00g23.00g^15.20mL11.00g0.50g13.50g、24.70g加至lOOOmLc5.權利要求3或4所述的钚或鍶污染土壤的處理方法,其特征是在嗜酸氧化硫硫桿菌與钚或鍶污染土壤的混合液中按15.020.0mL/100g土的量加入富含鐵和硫的反應培養基,反應培養基的配方為(NH4)2S042.50gKH2P042.50gMgS047H200.50gCaCl22H200.25gFeS047H203.009.00g硫粉1.705.10g黃鐵礦粉1.544.62g自來水力口至lOOOmL。6.權利要求3或4或5所述的钚或鍶污染土壤的處理方法,其特征是在嗜酸氧化硫硫桿菌活性菌液或其含促溶助劑的混合液中按100.0200.0g/100mL的量加入钚或鍶污染土壤,于2535t:通氣攪拌處理1014天,過濾,濾液與硫酸鹽還原菌活性菌液混合,于2537"下,經23天吸附沉淀處理。7.權利要求16所述的钚或鍶污染土壤的處理方法,其特征是嗜酸氧化硫硫桿菌的培養基配方為CaCl22H200.20gMgS047H200.50gKH2P043.50g(NH4)2Fe(S04)26H200.40g自來水加至lOOOmL嗜酸氧化硫硫桿菌活性菌液的配制為調培養液pH值至3.54.0,在0.IMPa蒸汽壓力下滅菌30min,冷卻;將研細過60目篩的硫粉10.Og在無菌室內均勻地攤在離紫外線燈30cm處滅菌30min,然后加入已滅菌的上述溶液中;接種后,2832。C振搖培養14天,振搖速度120r/min;硫酸鹽還原菌的培養基配方為NH4C11.OOgMgS047H202.OOgCaCl22H200.10gNa2S040.50gK2HP040.50g酵母膏1.OOg乳酸鈉4.OOmL自來水加至lOOOmL硫酸鹽還原菌活性菌液的配制為:調培養液pH值至7.07.5,密封后在0.IMPa蒸汽壓力下滅菌1520min后冷卻至室溫,稱取硫酸亞鐵銨1.2g,抗壞血酸0.4g,在無菌室內均勻地攤在離紫外線燈30cm處滅菌30min,在無菌操作下,把硫酸亞鐵銨和抗壞血酸分別溶解于40mL無菌水中,按每lOOmL培養液中加入1.OmL硫酸亞鐵銨溶液和1.OmL抗壞血酸溶液,接種后,于3237t:密閉靜置培養4872小時。全文摘要本發明屬于微生物
            技術領域
            ,具體涉及一種以微生物治理放射性核素钚或鍶污染土壤的方法。采用鐵柵篩、雙板篩和螺旋篩對钚或鍶微污染土壤進行篩分,粒徑大于0.25mm的土粒為干凈土粒,粒徑小于0.25mm的土粒為钚或鍶污染土壤;將粒徑小于0.25mm的土粒與嗜酸氧化硫硫桿菌活性菌液混合處理,過濾,沉淀為干凈土壤,濾液與硫酸鹽還原菌活性菌液混合處理,钚或鍶被沉淀下來,經過濾分離,钚或鍶回收,水回用。本發明方法操作簡便、經濟可行、安全性高,無二次污染,能夠高效、快捷地去除污染土壤中的钚或鍶。文檔編號B09C1/10GK101745527SQ20081014770公開日2010年6月23日申請日期2008年11月28日優先權日2008年11月28日發明者李娜,董微,袁世斌申請人:中國科學院成都生物研究所
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品