阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯樹脂涂料制備方法

            文檔序號:10466763閱讀:577來源:國知局
            阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯樹脂涂料制備方法
            【專利摘要】阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料制備方法,將核桃青皮剝離后用水洗凈,置于烘箱內40~70℃溫度下烘干至恒重,粉碎并過80~100目篩,得核桃青皮粉末,稱取核桃青皮粉末及水,加入烯丙基三甲基氯化銨、4?甲氧基乙酰乙酸甲酯于80~100℃溫度下回流煎煮,過濾煎煮液,60~70℃溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量在15%~20%的濃膏狀至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液,并用于丙烯酸酯類樹脂中,所得丙烯酸酯類樹脂具有抗菌、阻燃和防水性好。
            【專利說明】
            阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯樹脂涂料制備方法
            技術領域
            [0001] 本發明涉及一種丙烯酸酯類樹脂的制備方法,特別涉及阻燃、抗菌、防水丙烯酸酯 類樹脂的制備方法。
            【背景技術】
            [0002] 青皮是核桃的果皮,保護種子,雖然不能吃,但其也有一定的生物化學作用:經研 究,其果皮對5種人類致病細菌有明顯的抑制作用,且抑菌效果不同。抑制表皮葡萄球菌效 果最好,抑菌率為83.3%;其次為金黃色葡萄球菌、豬霍亂沙門氏菌、肺炎球菌,抑菌率分別 為75.4%、70.2%、62.6%;對痢疾志賀氏菌抑菌效果較差,為41.1%。通過對山核桃青果皮揮發 物質的分析,共鑒定出24種揮發性成份。
            [0003] 目前,我國丙烯酸樹脂的品種已經相對完善,但是與國外先進同行相比,生產規 模、工藝控制及部分特殊性能要求的產品還存在一定差距,特別是在工藝控制與質量穩定 性方面。因此,我們要在未來幾年內,采用更先進的自動化控制系統,確保產品工藝控制能 保持一致,從而進一步提高產品質量的穩定性,特別是產品質量力求達到國外廠家的水平, 是丙烯酸樹脂發展的當務之急,也是根本所在。其中,江蘇三木、山東科耀化工、同德化工等 企業生產的丙烯酸樹脂產品表現良好。
            [0004] 隨著市場的競爭日益激烈,通用型丙烯酸樹脂的利潤在不斷下跌,在此情況下,想 要丙烯酸產品擴大利潤,只有研發高性能的產品,做到人無我有,人有我優。只有這樣,才能 真正提高產品參與市場的競爭能力,才能提高企業的綜合效益。建筑涂料在所有涂料中所 占的比例最大。據報道,我國的建筑涂料在丙烯酸涂料中所占的比例為24%,處于世界中等 發展水平。目前的年產量在50萬噸左右,其中內墻占60%,外墻占25%,其他占15%。
            [0005] 雖然我國目前使用的涂料仍以中低檔為主,但我國丙烯酸涂料的品種較齊全,與 發達國家相比,差距并不在于涂料的品種,而是原料、生產設備、生產工藝以及生產規模的 差距。其中生產規模較大、技術起點較高的企業,生產的產品技術含量高、質量好。
            [0006] 石墨烯是由sp2雜化碳原子相互連接形成單原子層厚度二維蜂窩狀晶格結構的碳 材料。石墨烯具有優異的電學、力學、熱學和機械性能,有望在透明導電膜復合材料、能源、 傳感器、生物技術、催化材料等領域得到廣泛應用。

            【發明內容】

            [0007] 本發明利用烯丙基三甲基氯化銨、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯提取核桃青皮粉末的抗 菌因子,并將抗菌因子用在丙烯酸酯類單體中,并利用二甲基二硫代氨基甲酸鈉、二乙基二 硫代氨基甲酸鈉、二巰基丙醇、二巰基丙烷磺酸鈉對抗菌因子固定,該方法所使用的抗菌劑 使用長久。
            [0008] 阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料制備方法,其特征在于: (1)核桃青皮提取物濃縮液,其特征在于該方法包括如下步驟:將核桃青皮剝離后用 水洗凈,置于烘箱內40~70°C溫度下烘干至恒重,粉碎并過80~100目篩,得核桃青皮粉 末,稱取核桃青皮粉末及水,加入烯丙基三甲基氯化銨、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯于80~100°C 溫度下回流煎煮,過濾煎煮液,60~70°C溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量在15%~20%的濃 膏狀至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液,其中核桃青皮粉末與水的質量比為1:3;烯 丙基三甲基氯化銨、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯分別為核桃青皮粉末的5%、2%; (2) 取60mg的石墨烯加入到50mL的N-甲基吡咯烷酮、四丁基氫氧化銨20g、四丁基氫氧 化銨0.2g中,超聲剝離30min,以2000 rpm的速度離心分離,獲得石墨烯分散液; (3) 向帶有攪拌器、溫度計和冷凝管的250ml三口燒瓶中加入水80g、十二烷基苯磺酸鈉 0.45g、脂肪醇聚氧乙稀醚0.35g、丙稀酸0.4g,升溫至60°C,攪拌40min,加入A單體,乳化 60min,升溫到70°C開始通回流水,升溫到80°C滴加用7g水溶解的過硫酸鉀溶液8.4g,滴加 時間2h,滴加完反應2h,再加入核桃青皮濃縮液0.53g和防水劑0.23g,攪拌反應4h,得核層 乳液;所述A單體是由:丙烯酸丁酯4g、甲基丙烯酸甲酯4g、丙烯酸乙酯10.5g混合而成; (4) 向步驟(3)所得核層乳液中同時滴加B單體和用9g水溶解的過硫酸鉀溶液11.2g,滴 加時間0.5h,滴加完80°C攪拌反應2h,降溫到40°C,加結合劑A、3-硝基苯磺酸鈉0.25g、脂肪 醇聚氧乙烯醚0.225g、石墨烯分散液0.7g和八苯基環四硅氧烷0.6g、聚磷酸銨0.6g,反應時 間60min,70°C反應lh,用調pH值至7~8,得所述的阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹 脂涂料,其中結合劑用量為核桃青皮粉末的重量5%; 所述B單體:甲基丙烯酸甲酯8.0g、丙烯酸羥乙酯7.0g、苯乙烯0.5g混合組成。
            [0009] 所述的結合劑A為二甲基二硫代氨基甲酸鈉、二乙基二硫代氨基甲酸鈉、二巰基丙 醇、二巰基丙烷磺酸鈉中的一種;防水劑為3-氨丙基三乙氧基硅烷、3-氨丙基三甲氧基硅 烷、乙烯基三乙氧基硅烷、十三氟辛基三乙氧基硅烷中的一種;聚磷酸銨的聚合度在10~ 20,相對分子質量1000~2000。
            [0010] 本發明的創新點在于: (1)使用烯丙基三甲基氯化銨可以將核桃青皮粉末中的抗菌因子提取出,同時該抗菌 劑顏色淺淡,同時使用4-甲氧基乙酰乙酸甲酯提高水、N-丙基烯丙基氯化銨的提取效率。
            [0011] (2)本發明提取效率高,毒性小。
            [0012] (3)二甲基二硫代氨基甲酸鈉、二乙基二硫代氨基甲酸鈉、二巰基丙醇、二巰基丙 烷磺酸鈉對核桃青皮粉末進行吸附。
            [0013] (4)烯丙基三甲基氯化銨購買與百順(北京)化學科技有限公司。
            [0014] (5)四丁基氫氧化銨、四丁基氫氧化銨增加石墨烯的分散性。
            [0015] (6)八苯基環四硅氧烷增加丙烯酸酯類樹脂的阻燃性,依靠聚磷酸銨加熱成酸,使 八苯基環四硅氧烷硅層增加,阻止燃燒進行。
            [0016] 具體實施舉例 實例一 (1) 核桃青皮提取物濃縮液,其特征在于該方法包括如下步驟:將核桃青皮剝離后用 水洗凈,置于烘箱內40°C溫度下烘干至恒重,粉碎并過80目篩,得核桃青皮粉末,稱取核 桃青皮粉末50g及水150g,加入烯丙基三甲基氯化銨2.5g、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯lg于80°C 溫度下回流煎煮,過濾煎煮液,60°C溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量在15%~20%的濃膏 狀至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液; (2) 取60mg的石墨烯加入到50mL的N-甲基吡咯烷酮、四丁基氫氧化銨20g、四丁基氫氧 化銨0.2g中,超聲分散30min,以2000 rpm的速度離心分離,獲得石墨稀分散液; (3) 向帶有攪拌器、溫度計和冷凝管的250ml三口燒瓶中加入水80g、十二烷基苯磺酸鈉 0.45g、脂肪醇聚氧乙稀醚0.35g、丙稀酸0.4g,升溫至60°C,攪拌40min,加入A單體,乳化 60min,升溫到70°C開始通回流水,升溫到80°C滴加用7g水溶解的過硫酸鉀溶液8.4g,滴加 時間2h,滴加完反應2h,再加入核桃青皮濃縮液0.53g和3-氨丙基三乙氧基硅烷0.23g,攪拌 反應4h,得核層乳液;所述A單體是由:丙烯酸丁酯4g、甲基丙烯酸甲酯4g、丙烯酸乙酯10.5g 混合而成; (4) 向步驟(3)所得核層乳液中同時滴加B單體和用9g水溶解的過硫酸鉀溶液11.2g,滴 加時間0.5h,滴加完80°C攪拌反應2h,降溫到40°C,加二甲基二硫代氨基甲酸鈉2.5g、3-硝 基苯磺酸鈉〇 . 25g、脂肪醇聚氧乙烯醚0.225g、石墨烯分散液0.7g和八苯基環四硅氧烷 0.6g、聚磷酸銨0.6g,反應時間60min,70°C反應lh,用調pH值至7~8,得所述的阻燃、抗菌、防 水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料,其中結合劑用量為核桃青皮粉末的重量5%; 所述B單體:甲基丙烯酸甲酯8.0g、丙烯酸羥乙酯7.0g、苯乙烯0.5g混合組成。
            [0017] 實例二 (1) 核桃青皮提取物濃縮液,其特征在于該方法包括如下步驟:將核桃青皮剝離后用 水洗凈,置于烘箱內70°C溫度下烘干至恒重,粉碎并過100目篩,得核桃青皮粉末,稱取 核桃青皮粉末60g及水180g,加入烯丙基三甲基氯化銨3g、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯1.2g于 l〇〇°C溫度下回流煎煮,過濾煎煮液,70°C溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量15%~20%的濃 膏狀至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液; (2) 取60mg的石墨烯加入到50mL的N-甲基吡咯烷酮、四丁基氫氧化銨20g、四丁基氫氧 化銨0.2g中,超聲剝離30min,以2000 rpm的速度離心分離,獲得石墨烯分散液; (3) 向帶有攪拌器、溫度計和冷凝管的250ml三口燒瓶中加入水80g、十二烷基苯磺酸鈉 0.45g、脂肪醇聚氧乙稀醚0.35g、丙稀酸0.4g,升溫至60°C,攪拌40min,加入A單體,乳化 60min,升溫到70°C開始通回流水,升溫到80°C滴加用7g水溶解的過硫酸鉀溶液8.4g,滴加 時間2h,滴加完反應2h,再加入核桃青皮濃縮液0.53g和3-氨丙基三甲氧基硅烷0.23g,攪拌 反應4h,得核層乳液;所述A單體是由:丙烯酸丁酯4g、甲基丙烯酸甲酯4g、丙烯酸乙酯10.5g 混合而成; (4) 向步驟(3)所得核層乳液中同時滴加B單體和用9g水溶解的過硫酸鉀溶液11.2g,滴 加時間0.5h,滴加完80°C攪拌反應2h,降溫到40°C,加二乙基二硫代氨基甲酸鈉3g、3-硝基 苯磺酸鈉〇.25g、脂肪醇聚氧乙烯醚0.225g、石墨烯分散液0.7g和八苯基環四硅氧烷0.6g、 聚磷酸銨0.6g,反應時間60min,70°C反應lh,用調pH值至7~8,得所述的阻燃、抗菌、防水石 墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料; 所述B單體:甲基丙烯酸甲酯8.0g、丙烯酸羥乙酯7.0g、苯乙烯0.5g混合組成。
            [0018] 實例三 (1)核桃青皮提取物濃縮液,其特征在于該方法包括如下步驟:將核桃青皮剝離后用 水洗凈,置于烘箱內55°C溫度下烘干至恒重,粉碎并過90目篩,得核桃青皮粉末,稱取核 桃青皮粉末50g及水150g,加入烯丙基三甲基氯化銨2.5g、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯lg于90°C 溫度下回流煎煮,過濾煎煮液,65°C溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量在15%~20%的濃膏 狀至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液; (2) 取60mg的石墨烯加入到50mL的N-甲基吡咯烷酮、四丁基氫氧化銨20g、四丁基氫氧 化銨〇.2g中,超聲分散 30min,以2000 rpm的速度離心分離,獲得石墨烯分散液; (3) 向帶有攪拌器、溫度計和冷凝管的250ml三口燒瓶中加入水80g、十二烷基苯磺酸鈉 0.45g、脂肪醇聚氧乙稀醚0.35g、丙稀酸0.4g,升溫至60°C,攪拌40min,加入A單體,乳化 60min,升溫到70°C開始通回流水,升溫到80°C滴加用7g水溶解的過硫酸鉀溶液8.4g,滴加 時間2h,滴加完反應2h,再加入核桃青皮濃縮液0.53g和乙烯基三乙氧基硅烷0.23g,攪拌反 應4h,得核層乳液;所述A單體是由:丙烯酸丁酯4g、甲基丙烯酸甲酯4g、丙烯酸乙酯10.5g混 合而成; (4) 向步驟(3)所得核層乳液中同時滴加B單體和用9g水溶解的過硫酸鉀溶液11.2g,滴 加時間0.5h,滴加完80°C攪拌反應2h,降溫到40°C,加二巰基丙醇2.5g、3-硝基苯磺酸鈉 0.25g、脂肪醇聚氧乙烯醚0.225g、石墨烯分散液0.7g和八苯基環四硅氧烷0.6g、聚磷酸銨 0.6g,反應時間60min,70°C反應lh,用調pH值至7~8,得所述的阻燃、抗菌、防水石墨稀改性 丙烯酸酯類樹脂涂料; 所述B單體:甲基丙烯酸甲酯8.0g、丙烯酸羥乙酯7.0g、苯乙烯0.5g混合組成。
            [0019] 實例四 (1) 核桃青皮提取物濃縮液,其特征在于該方法包括如下步驟:將核桃青皮剝離后用 水洗凈,置于烘箱內40°C溫度下烘干至恒重,粉碎并過100目篩,得核桃青皮粉末,稱取 核桃青皮粉末30g及水90g,加入烯丙基三甲基氯化銨1.5g、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯0.6g于 l〇〇°C溫度下回流煎煮,過濾煎煮液,70°C溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量在15%~20%的 濃膏狀至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液; (2) 取60mg的石墨烯加入到50mL的N-甲基吡咯烷酮、四丁基氫氧化銨20g、四丁基氫氧 化銨0.2g中,超聲分散30min,以2000 rpm的速度離心分離,獲得石墨稀分散液; (3) 向帶有攪拌器、溫度計和冷凝管的250ml三口燒瓶中加入水80g、十二烷基苯磺酸鈉 0.45g、脂肪醇聚氧乙稀醚0.35g、丙稀酸0.4g,升溫至60°C,攪拌40min,加入A單體,乳化 60min,升溫到70°C開始通回流水,升溫到80°C滴加用7g水溶解的過硫酸鉀溶液8.4g,滴加 時間2h,滴加完反應2h,再加入核桃青皮濃縮液0.53g和十三氟辛基三乙氧基硅烷0.23g,攪 拌反應4h,得核層乳液;所述A單體是由:丙烯酸丁酯4g、甲基丙烯酸甲酯4g、丙烯酸乙酯 l〇.5g混合而成; (4) 向步驟(3)所得核層乳液中同時滴加B單體和用9g水溶解的過硫酸鉀溶液11.2g,滴 加時間0.5h,滴加完80°C攪拌反應2h,降溫到40°C,加二巰基丙烷磺酸鈉1.5g、3-硝基苯磺 酸鈉0.25g、脂肪醇聚氧乙烯醚0.225g、石墨烯分散液0.7g和八苯基環四硅氧烷0.6g、聚磷 酸銨0.6g,反應時間60min,70°C反應lh,用調pH值至7~8,得所述的阻燃、抗菌、防水石墨稀 改性丙烯酸酯類樹脂涂料; 所述B單體:甲基丙烯酸甲酯8.0g、丙烯酸羥乙酯7.0g、苯乙烯0.5g混合組成。
            [0020] 實例五 (1)核桃青皮提取物濃縮液,其特征在于該方法包括如下步驟:將核桃青皮剝離后用 水洗凈,置于烘箱內70°C溫度下烘干至恒重,粉碎并過100目篩,得核桃青皮粉末,稱取 核桃青皮粉末60g及水180g,加入烯丙基三甲基氯化銨3g、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯1.2g于 l〇〇°C溫度下回流煎煮,過濾煎煮液,70°C溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量20%的濃膏狀 至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液; (2) 取60mg的石墨烯加入到50mL的N-甲基吡咯烷酮、四丁基氫氧化銨20g、四丁基氫氧 化銨0.2g中,超聲剝離30min,以2000 rpm的速度離心分離,獲得石墨烯分散液; (3) 向帶有攪拌器、溫度計和冷凝管的250ml三口燒瓶中加入水80g、十二烷基苯磺酸鈉 0.45g、脂肪醇聚氧乙稀醚0.35g、丙稀酸0.4g,升溫至60°C,攪拌40min,加入A單體,乳化 60min,升溫到70°C開始通回流水,升溫到80°C滴加用7g水溶解的過硫酸鉀溶液8.4g,滴加 時間2h,滴加完反應2h,再加入核桃青皮濃縮液0.53g和3-氨丙基三甲氧基硅烷0.23g,攪拌 反應4h,得核層乳液;所述A單體是由:丙烯酸丁酯4g、甲基丙烯酸甲酯4g、丙烯酸乙酯10.5g 混合而成; (4) 向步驟(3)所得核層乳液中同時滴加B單體和用9g水溶解的過硫酸鉀溶液11.2g,滴 加時間0.5h,滴加完80°C攪拌反應2h,降溫到40°C,加二乙基二硫代氨基甲酸鈉3g、3-硝基 苯磺酸鈉〇.25g、脂肪醇聚氧乙烯醚0.225g、石墨烯分散液0.7g和八苯基環四硅氧烷0.6g、 聚磷酸銨0.6g,反應時間60min,70°C反應lh,用調pH值至7~8,得所述的阻燃、抗菌、防水石 墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料; 所述B單體:甲基丙烯酸甲酯8.0g、丙烯酸羥乙酯7.0g、苯乙烯0.5g混合組成。聚磷酸銨 的聚合度在10~20,相對分子質量1000~2000。
            [0021 ]下面通過相關實驗數據進一步說明本發明的有益效果:防霉涂料選自于上海意羅 涂料有限公司。
            [0022] 表1阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料所成膜對供試菌種的抗菌率 (%)
            從表1可以發現,實例1到實例5五所制備的抗菌性涂料對大腸桿菌、金黃色葡萄球菌、 黃曲霉均有很好的抗菌效果。
            [0023] 表2阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料所成膜90天的抗菌率(%)
            表3阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料所成膜360天的抗菌率(%)
            從表2和表3可以發現,實例1到實例5所制備的抗菌性涂料抗菌效果緩慢釋放,放置90 天到360天對大腸桿菌、金黃色葡萄球菌、黃曲霉仍能顯示良好的抗菌效果。
            [0024] 本發明具體實施例所涂料制作成膜,膜的阻燃性是通過煙密度法(最大煙密 度、達到最大煙密度時間)、氧指數、垂直燃燒指標(有焰燃燒時間、無焰燃燒時間)來衡 量,斷裂伸長率表征其力學性能。
            [0025] 表4阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料的阻燃效果指標
            表4各項指標的檢測分別依據如下標準:煙密度依據GB8323-2008來測定,氧指數采用 GB/T5454-1997《紡織品燃燒性能試驗-氧指數法》測定;有焰燃燒時間和無焰燃燒時間 是采用GB/T 5455-1997《紡織品燃燒能試驗-垂直法》來測定,BMR是江蘇國聯科技有限公 司。
            [0026]由表4可知,使用了本發明丙烯酸酯類樹脂后,氧指數明顯提高,燃燒時間明顯縮 短。
            [0027]表5阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料的阻燃效果指標
            防水性采用取適量乳液均勻涂覆于玻璃板上,一定溫度下干燥成膜后將玻璃板放入去 離子水中浸泡,觀察涂膜變藍、發白、起泡、發皺、脫落的情況,市場聚氨酯選自于江蘇朗科 環保有限公司。
            【主權項】
            1. 阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料制備方法,其特征在于: (1) 核桃青皮提取物濃縮液,其特征在于該方法包括如下步驟:將核桃青皮剝離后用水 洗凈,置于烘箱內40~70°C溫度下烘干至恒重,粉碎并過80~100目篩,得核桃青皮粉末, 稱取核桃青皮粉末及水,加入烯丙基三甲基氯化銨、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯于80~100°C溫 度下回流煎煮,過濾煎煮液,60~70°C溫度下減壓濃縮,待濃縮液成水含量在15%~20%的濃膏 狀至恒重即可,得到核桃青皮提取物濃縮液,其中核桃青皮粉末與水的質量比為1:3;烯丙 基三甲基氯化銨、4-甲氧基乙酰乙酸甲酯分別為核桃青皮粉末的5%、2%; (2) 取60mg的石墨烯加入到50mL的N-甲基吡咯烷酮、四丁基氫氧化銨20g、四丁基氫氧 化銨0.2g中,超聲剝離30min,以2000 rpm的速度離心分離,獲得石墨烯分散液; (3) 向帶有攪拌器、溫度計和冷凝管的250ml三口燒瓶中加入水80g、十二烷基苯磺酸鈉 0.45g、脂肪醇聚氧乙稀醚0.35g、丙稀酸0.4g,升溫至60°C,攪拌40min,加入A單體,乳化 60min,升溫到70°C開始通回流水,升溫到80°C滴加用7g水溶解的過硫酸鉀溶液8.4g,滴加 時間2h,滴加完反應2h,再加入核桃青皮濃縮液0.53g和防水劑0.23g,攪拌反應4h,得核層 乳液;所述A單體是由:丙烯酸丁酯4g、甲基丙烯酸甲酯4g、丙烯酸乙酯10.5g混合而成; (4) 向步驟(3)所得核層乳液中同時滴加 B單體和用9g水溶解的過硫酸鉀溶液11.2g,滴 加時間0.5h,滴加完80°C攪拌反應2h,降溫到40°C,加結合劑A、3-硝基苯磺酸鈉0.25g、脂肪 醇聚氧乙烯醚0.225g、石墨烯分散液0.7g和八苯基環四硅氧烷0.6g、聚磷酸銨0.6g,反應時 間60min,70°C反應lh,用調pH值至7~8,得所述的阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹 脂涂料,其中結合劑用量為核桃青皮粉末的重量5%; 所述B單體:甲基丙烯酸甲酯8.0g、丙烯酸羥乙酯7.0g、苯乙烯0.5g混合組成。2. 根據權利1所述的阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料的制備方法,所 述的結合劑A為二甲基二硫代氨基甲酸鈉、二乙基二硫代氨基甲酸鈉、二巰基丙醇、二巰基 丙烷磺酸鈉中的一種。3. 根據權利1所述的阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料的制備方法,防 水劑為3-氨丙基三乙氧基硅烷、3-氨丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、十三氟辛 基三乙氧基硅烷中的一種。4. 根據權利1所述的阻燃、抗菌、防水石墨烯改性丙烯酸酯類樹脂涂料的制備方法,聚 磷酸銨的聚合度在10~20,相對分子質量1000~2000。
            【文檔編號】C09D5/18GK105820695SQ201610331925
            【公開日】2016年8月3日
            【申請日】2016年5月18日
            【發明人】段寶榮, 李成, 王延青
            【申請人】段寶榮
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品