一種制備yag熒光粉的組合助劑及方法
【技術領域】
[0001] 本發明設及一種巧光粉制備方法，具體地說是一種制備YAG巧光粉的組合助劑及 方法。
【背景技術】
[0002] 巧光粉在顯示和照明領域有重要應用。YAG(錠侶石惱石的簡稱）巧光粉是目前工 業化生產白光L邸的主要巧光粉。白光L邸具有節能、環保、綠色、高效等顯著優點，其作為 一種新型全固態照明光源，深受人們的重視。
[000引隨著LED照明的飛速發展，市場對LED用YAG巧光粉提出了更高的要求。巧光粉的 制備方法主要包括共沉淀法、水熱法、溶膠-凝膠法、噴霧熱解法和高溫固相法等，目前商 用的巧光粉大都采用高溫固相法合成，其工藝簡單，能進行工業化生產，但是存在顆粒大小 不易控制，顆粒分布較寬的特點，而其他方法雖能控制其粒徑，但是方法過于復雜，成本較 高，不利于工業化生產。專利CN201110309206. 9中公開了一種制備￥46:〔6稀±巧光粉的方 法，其生產巧光粉所需的溫度較低，但是工藝復雜，所需時間較長；專利CN201310277267. 0 中公開了一種制備白光L邸用YAG-Ce巧光粉的方法，其所需溫度較低，但是產品發光強度 低，且產品中雜質較多，顆粒分布不均勻。
【發明內容】
[0004] 本發明的目的之一就是提供一種制備YAG巧光粉的組合助劑，該組合助劑可應用 于YAG巧光粉的制備中，W使制備出的YAG巧光粉形貌規則，顆粒尺寸較為均勻。 陽〇化]本發明的目的之二就是提供一種制備YAG巧光粉的方法，該方法中采用了上述組 合助劑。
[0006] 本發明的目的之一是運樣實現的：一種制備YAG巧光粉的組合助劑，包括Si〇2、 BaClz和H3B03;S者的比例為Si〇2:BaCl2出3BO3= l:a:b，且0. 05《a《9,0. 05《b《5。 陽007] 所述組合助劑的使用量占制備YAG巧光粉所用原料總質量的1% -15%。
[000引本發明所提供的制備YAG巧光粉的組合助劑，在應用于YAG巧光粉的制備中時，一方面可實現對YAG巧光粉粒度的調整，另一方面可使得制備出的YAG巧光粉顆粒均勻、形貌 規則。
[0009] 本發明的目的之二是運樣實現的：一種制備YAG巧光粉的方法，包括如下步驟：
[0010] a、按照YAG巧光粉化學通式中各元素的化學計量比分別稱取Y2〇3、Al2〇3和CeO2作 為制備YAG巧光粉的原料；
[0011] b、稱取由Si〇2、BaCl2和H3BO3構成的組合助劑，所述組合助劑的總質量是步驟a中 所稱取的所有原料總質量的1% -15%，組合助劑中，Si〇2、BaClz和H3BO3S者的質量比為 Si〇2:BaCl2:H3BO3= l:a:b，且0. 05《a《9,0. 05《b《5 ;
[0012] c、將步驟a中所稱取的原料及步驟b中所稱取的組合助劑混合均勻后放入相蝸 中，在還原氣氛下加熱至溫度T，在溫度T下保溫時間t，之后降至室溫，得到燒結產物；
[0013] t將燒結產物取出，通過球磨、酸洗、烘干后，得到YAG巧光粉。
[0014] 步驟C中，溫度T滿足：1450°C《T《1550°C。 陽01引 步驟C中，時間t滿足：2h《t《地。
[0016] 步驟C中，還原氣氛為氮氣與氨氣的混合氣體。
[0017] 本發明在制備YAG巧光粉時采用高溫固相法，同時添加了組合助劑，制作工藝簡 單，易于操作，成本低廉，可在不引入晶種的條件下，制備出顆粒尺寸均勻、形貌規則的YAG 巧光粉，且利用該組合助劑可進行工業化大規模生產，產品性能穩定，通過添加不同量的組 合助劑，還可實現對產品顆粒尺寸大小的控制。
【附圖說明】 陽〇1引圖1是本發明實施例1所制備的Y2.9sAl5〇i2:Ce。.。謀光粉的SEM圖。
[0019] 圖2是本發明對比例1所制備的￥2.95415〇12:〔6。.。謀光粉的沈1圖。
【具體實施方式】
[0020] 本發明所提供的制備YAG巧光粉的組合助劑由Si〇2、BaClz和H3BO3構成；組合 助劑中^個成分的比例（即質量比）為51〇2:8曰(：12出38〇3=1:曰:13，且0.05《3《9， 0. 05《b《5。在制備YAG巧光粉時，所添加的組合助劑的總質量占制備YAG巧光粉所用 原料總質量的1 % -15%。通過調整所添加的組合助劑的量，可調節最終所形成的YAG巧光 粉的顆粒的粒度大小。
[0021] 下面W具體實施例詳細描述本發明中制備YAG巧光粉的方法。 陽0巧實施例1:Y2.95Als〇i2:Ce。.。謀光粉的制備。 陽〇2引按照化學通式Y2.95Al5〇i2:Ce〇.〇5中Y、Al和Ce的化學計量比分別稱取Y2〇3、Al2〇3 和Ce〇2作為制備YAG巧光粉的原料；再稱取由SiO2、Ba化和H3BO3構成的組合助劑，組合 助劑的總質量占所有原料燈2〇3、Al2〇3和CeO2)總質量的7%，且組合助劑中，S個成分的比 例為Si〇2:BaCl2:H3B〇3= 1:4:3。所有原料及組合助劑混合均勻。將混合好后的物料放入 剛玉相蝸中，壓實，蓋上蓋子，然后放入推板爐中，在氮氣和氨氣（體積比為1:1)的混合氣 氛（即還原氣氛）下迅速升溫至1480°C，在1480°C下燒結2.化，之后降至室溫，得到燒結產 物。將燒結產物取出后破碎，再經球磨、酸洗、烘干后，得到YAG巧光粉（也可寫作：YAG:Ce 巧光粉）。利用激光粒度儀LS-C(I)測試，所得YAG巧光粉的D50為12ym，K= 1. 0 ;K為 值90-D10)/D50。
[0024] 對實施例1中所制備的YAG巧光粉進行掃描電鏡測試，所得結果見圖1。由圖1可 看出，所制備的YAG巧光粉形貌規則、粒度分布均勻；D50約為12ym。 陽0巧]對比例1 陽0%] 根據專利《一種高光效L邸用侶酸鹽巧光粉的制備方法》（CN201410306224. 5)的 實施例3進行重復性實驗如下：
[0027] 本對比例中巧光粉的化學組成分子式為：YsxAl5〇i2:Cex,其中X= 0. 05。
[0028] 步驟一，惰性氣氛燒成：
[0029] 分別稱取229. 41g氧化錠燈2〇3)、294. 69g氧化侶（Al2〇3)、7.Sg氧化姉（Ce〇2)和 5. 30g氯化錠（NH4CI)，混合均勻后，在1400°C的氮氣和氣氣的混合氣體中燒結5小時，氮 氣：氣氣=95 :5。
[0030] 步驟二，還原性氣氛燒成：
[0031] 將步驟一中的燒成品過100目篩，按質量比加入2. 5%的氣化侶（AIF3)和0. 4% 的氣化裡化iF)，混合均勻后，在1600°C的氨氣氣氛中燒結5小時。
[0032] 步驟三氧化性氣氛燒成：
[0033] 將步驟二中的燒成品過100目篩，按粉：水：氧化錯球=1 :2 :2. 5的比例分散30 小時，干燥、過篩，在700°C的氧氣氣氛中燒結1小時，取出過篩即可得到高光效L邸用侶酸 鹽巧光粉。
[0034] 對所制備的侶酸鹽巧光粉（Y2.eeAl5〇i2:Ce。.J進行掃描電鏡測試，所得結果見圖2。 通過圖2和圖1的對比可W看出，由對比例1所制備的侶酸鹽巧光粉的形貌明顯很不規則， 顆粒分布不均勻；且對比例1的制備工藝復雜。 陽0對對比例2
[0036] 本對比例中制備YAG巧光粉的方法與實施例1的工藝步驟相同，唯一不同的是， 本對比例中沒有添加巧光粉助劑，其他工藝條件參數均與實施例1相同。利用激光粒度儀 LS-C(I)對本對比例所制得的巧光粉進行測試，測試結果為：巧光粉的D50為3ym，K= 2。
[0037] 實施例2-17,按照實施例1中YAG巧光粉的制備方法，通過改變組合助劑的添加量 W及改變組合助劑中各成分的比例，W制備出不同粒徑的YAG巧光粉。對所制得的YAG巧 光粉進行測試，所得結果見表1。由表1可看出，對比例1是按照現有工藝制備的，且沒有添 加組合助劑，其所制備的YAG巧光粉K值較大，即顆粒分布不均勻；對比例2與實施例1屬 于同一工藝條件，但是沒有添加組合助劑，所制得的巧光粉顆粒小，K值大，分布不均勻；實 施例17添加過量的組合助劑，D50變大，K值較大，顆粒分布不均勻；從實施例1-13可W看 出，BaClz增多，巧光粉顆粒變大，H3BO3增多，顆粒變大；從實施例14-16可W看出，組合助劑 總量增多，D50有變大的趨勢。總之，添加組合助劑后所制備的巧光粉，粉體的粒徑D50隨 著組合助劑加入量的不同而變化，K值都較小，顆粒分布均勻。
[0038] 表 1
[0039]
[0040] 實施例18-27,按照實施例I中YAG巧光粉的制備方法，通過改變不同的燒結溫度 及保溫時間，制備出不同粒徑、K值不同的YAG巧光粉。由實施例18-22可W看出燒結溫度 在1450-1550之間時，顆粒大小隨溫度的變化不大，K值小于1. 3,燒結溫度低于1450°C或高 于1550°C時，巧光粉顆粒變化較大，且K值偏大，顆粒分布不均勻；由實施例23-27可W看 出，保溫時間在2-4h內，巧光粉顆粒大小隨保溫時間變化不明顯，K值較小，顆粒分布均勻， 在保溫時間小于化或高于地時，巧光粉顆粒大小不易控制，K值較大，顆粒分布不均勻。 [0041 ]表 2
[0042]
【主權項】
1. 一種制備YAG熒光粉的組合助劑，其特征是，包括Si02、BaCljPΗ3Β03;三者的比例 為Si02:BaCl2:H3B03 =l:a:b，且 0· 05 彡a彡 9,0· 05 彡b彡 5。2. 根據權利要求1所述的制備YAG熒光粉的組合助劑，其特征是，所述組合助劑的使用 量占制備YAG熒光粉所用原料總質量的1%-15%。3. -種制備YAG熒光粉的方法，其特征是，包括如下步驟： a、 按照YAG熒光粉化學通式中各元素的化學計量比分別稱取Y203、A1203和Ce02作為制 備YAG熒光粉的原料； b、 稱取由Si02、BaCl#P!1忑03構成的組合助劑，所述組合助劑的總質量是步驟a中所稱 取的所有原料總質量的1%_15%，且組合助劑中，Si02、BaCl#PH3B03S者的質量比為Si02: BaCl2:H3B03 =l:a:b，其中，0· 05 彡a彡 9,0· 05 彡b彡 5 ; c、 將步驟a中所稱取的原料及步驟b中所稱取的組合助劑混合均勻后放入坩堝中，在 還原氣氛下加熱至溫度T，在溫度T下保溫時間t，之后降至室溫，得到燒結產物； d、 將燒結產物取出，通過球磨、酸洗、烘干后，得到YAG熒光粉。4. 根據權利要求3所述的制備YAG熒光粉的方法，其特征是，步驟c中，溫度T滿足： 1450°C彡T彡 1550°C。5. 根據權利要求3所述的制備YAG熒光粉的方法，其特征是，步驟c中，時間t滿足： 2h<t< 4h。6. 根據權利要求3所述的制備YAG熒光粉的方法，其特征是，步驟c中，還原氣氛為氮 氣與氫氣的混合氣體。
【專利摘要】本發明提供了一種制備YAG熒光粉的組合助劑及方法。所述制備YAG熒光粉的組合助劑包括SiO2、BaCl2和H3BO3；組合助劑中三者的比例為SiO2：BaCl2：H3BO3=1:a:b，且0.05≤a≤9，0.05≤b≤5。制備YAG熒光粉時，首先按各元素的化學計量比分別稱取Y2O3、A12O3和CeO2作為原料，再稱取適量的組合助劑，使原料和組合助劑充分混合；將混合好的物料放入推板爐中燒結2~4小時；將燒結好的產物破碎、洗滌、干燥后既得YAG熒光粉。本發明中可根據需求來增減所添加的組合助劑的量，進而實現對所制備的YAG熒光粉的顆粒大小的調整；且YAG熒光粉的制備工藝簡單，易于實現，適合工業化生產。
【IPC分類】C09K11/80
【公開號】CN105295917
【申請號】CN201510881823
【發明人】楊志平, 劉芳, 磨玉茹, 穆茂林
【申請人】河北利福光電技術有限公司
【公開日】2016年2月3日
【申請日】2015年12月3日