N,n'-二烷基亞烷基二胺的表面張力降低作用的制作方法

            文檔序號:3726961閱讀:277來源:國知局

            專利名稱::N,n'-二烷基亞烷基二胺的表面張力降低作用的制作方法
            技術領域
            :本發明涉及使用烷基化亞烷基二胺降低水基體系中表面的張力。由于表面張力的降低說明基質在實際配方中的潤濕性得到提高,所以在水性涂料、油墨、粘合劑、和農用配方中,降低水表面張力的能力是非常重要的。在水基體系中,表面張力的降低一般是通過加入表面活性劑來實現的。因表面活性劑的加入而產生的特性包括表面覆蓋度提高、缺陷較少、和分布更均勻。當體系靜止時,平衡表面張力特性是重要的。然而,在需要高表面產生率的應用中,在動態條件下降低表面張力的能力是非常重要的。這些應用包括涂料或農用配方的噴灑,或高速照相凹版或噴墨印刷。動表面張力是一基本參數度量表面活性劑降低表面張力的能力,并在這種高速應用條件下產生潤濕作用。傳統的非離子表面活性劑,如烷基苯酚或醇乙氧基化物、和環氧乙烷(EO)/環氧丙烷(PO)共聚物具有優異的平衡表面張力性能,但普通認為具有不好的動表面張力降低效果。反之,某些陰離子表面活性劑,如二烷基磺基琥珀酸鈉可產生良好的動態效果,但這些物質泡沫非常多,而且使成品涂料具有水敏性。本發明的目的是提供一族表面活性劑,這族活性劑產生良好的平衡和動表面張力性能而且是低泡沫的,因此在涂料、油墨、粘合劑、和農用配方工業中得到廣泛認可。在如涂料、油墨、和農用配方的應用中,降低平衡和動表面張力的重要性是本領域所熟知的。低動表面張力在水性涂料的應用中是非常重要的。在一論文[斯瓦茨的“低動表面張力在水性涂料中的重要性”(Schwartz,J.“TheImportanceofLowDynamicSurfaceTensioninWaterborneCoatings”,涂料工藝雜志(JournalofCoatingTechnology),1992年9月]中,討論了水性涂料中的表面張力性能,而且還討論了這些涂料中的動表面張力。該文評估了幾種表面活性劑的平衡和動表面張力。有人指出,在水性涂料中低動表面張力是形成優異膜的一個重要因素。在動態涂料應用方法中,為了防止缺陷如收縮、凹陷和泡沫,需要具有低動表面張力的表面活性劑。農產品的有效應用也完全取決于配方的動表面張力性能。在一論文[維斯,W.;斯托普,S.約柯布生,W.的“農用噴灑溶液的控制葉片保留機理”(Wirth,W.;Storp,S.;Jacobsen,W.“MechanismsControllingLeafRetentionofAgricultureSpraySolutions”),農藥科學(Pestic.Sci,)1991,33,411-420]中,研究了農用配方的動表面張力與這些配方保留在葉片上的能力之間的相互關系。這些研究人員發現,保留值與動表面張力之間具有良好的相互關系,其中具有低動表面張力的配方保留作用更為有效。低動表面張力在高速印刷中也是重要的,論文“用表面活性劑配制VOC柔性水基油墨”(“UsingSurfactanttoFormulateVOCCompliantWaterbasedInks”)[米地納,S.W.;蘇托維奇,M.N.在美國油墨公司(Medina,S.W.;Sutovish,M.N.Am.InkMaker)1994,72(2),32-38]中進行了討論。在該論文中,據稱平衡表面張力(EST’s)僅與靜態油墨體系有關。然而,在使用油墨的動態高速印刷條件下,EST值不是好的性能標記。而動表面張力則是一種更合適的性能。該動態測定是一標記表示在高速印刷過程中,表面活性劑遷移至新產生的油墨/基質界面以產生潤濕作用的能力。美國專利5,098,478公開的水基油墨組合物包含水、一顏料、一非離子表面活性劑、和一該非離子表面活性劑的加溶劑。書刊照相凹版印刷的油墨組合物動表面張力必須降低到約25-40達因/厘米,以保證不會遇到印刷性能問題。美國專利5,562,762公開一種含水的噴墨,其中有水、溶解染料和具有兩個多乙氧基化物取代基的叔胺;并公開低動表面張力在噴墨印刷中是重要的。美國專利3,192,113和西菲爾德,R.G.維爾肯生,R.G.在醫藥化學雜志(Shepherd,R.G.;Wilkenson,R.G.J,Med.Pharm.Chem.)1962,5,823-35中公開一系列N,N’-二烷基亞乙基二胺及其加酸鹽,它們在體內對結核性分支桿菌素具有活性。英國專利898,928也公開了類似的物質。但所有這些公開內容都沒有提到N,N’-二烷基亞乙基二胺的表面活性性能。美國專利2,868,833公開N,N’-二烷基亞乙基二胺及其鹽可用于從水溶液中分離和純化青霉素。美國專利2,767,168公開N,N’-二烷基亞乙基二胺在純化鏈霉素中的應用。森田、官本等人(Murata,Y.;Miyamoto,E.;Ueda,M.Yakuzaigaku)在1989,49(4),327-330和森田、官本等人(Murata,Y.;Miyamoto,E.;Kawashima,S.)1990,24,254-255卡爾斯科學研究(CarlesRes)公開具有下式的N,N’-二烷基多亞甲基二胺的二氫氯化物的表面活性性能,其中R為具有6-10個碳原子的線性烷基團,且n=2至5。在這些論文中,N,N’-二烷基多亞甲基二胺的二氫氯化物的表面張力測量值是用表面張力計來測定的。通過這種測量方法得到的平衡表面張力值并不能表示有關這些物質在需要動態性能應用中的功效。已經發現,N,N’-二烷基多亞甲基二胺的二氫氯化物溶液所測得的平衡表面張力與sorbrinus鏈球菌(OMZ176)和mutans鏈球菌(MT5091)的殺死時間、并與這種物質的抗色菌斑活性大致相關。美國專利5,371,288公開1,3-丙二胺的MIBK還原性烷基化物作為制備聚氨酯鑄塑彈性體一固化劑的中間體。本發明提供包含有機化合物的水基組合物,特別是有機涂料、油墨、和農用組合物,由于加入有效量的具有以下結構R-HN-G-NH-R′的烷基化二胺化合物,使該組合物具有降低的平衡和動表面張力,式中R和R’獨立地為C5-C8烷基,且G為可包含C1-C4烷基取代基的C2-C6線性或環亞烷基團。本發明還提供一種方法將含有機化合物的水基組合物用于表面,尤其是用該水基組合物部分地或全部地涂覆表面,該組合物包含有效量的具有以上結構的N,N’-二烷基亞烷基二胺化合物以降低該水基組合物的動表面張力。在水基有機涂料、油墨、和農用組合物中,使用這些烷基化二胺可以帶來一些明顯的優點,這些優點包括●配制水性涂料、油墨、和農用組合物的能力,這些組合物能用于各種基質,使包含污染和低能表面的基質表面有優異的潤濕;●降低涂布或印刷缺陷,如桔皮缺陷和流動/勻涂缺陷的能力;●生成具有低揮發性有機物含量的水性涂料和油墨的能力,這使這些表面活性劑對環境無害;●配制能作高速應用的涂料和油墨組合物的能力;●配制可在強堿、高溫環境下保持動表面張力性能組合物的能力;●配制涂料、油墨、和粘合劑的能力,其中表面活性劑在固化過程中具有活性,沒有由于表面活性劑存在使生成的最終產品水敏性降低。由于其優異的表面活性劑性能和低泡沫性能,所以這些物質可用于其中動和平衡表面張力的降低和低泡沫具有重要性的許多應用中。這些應用包括各種濕處理紡織操作,如纖維的染色、纖維酸化、和漂煮鍋沸騰,在該場合低泡沫性能是特別有利的;它們還可用于皂類、水基香料、洗發劑和各種洗滌劑,在這些場合,它們在降低表面張力的同時基本不產生任何泡沫的顯著能力是非常理想的。本發明涉及具有下式R-HN-G-NH-R’的化合物的應用,其中R和和R’獨立地為C5至C8烷基,且G為可包含C1至C4烷基取代基的C2-C6線性或環亞烷基團,該化合物可用于降低含有機化合物的水基組合物,特別是含有機化合物如聚合物樹脂、除草劑、殺蟲劑或植物生長調節劑的涂料、油墨、和農用組合物中的平衡和動表面張力。理想的是按照最大氣泡壓力法,在23℃和1氣泡/秒下,在水中濃度≤5重量%時,該烷基化多胺的含水溶液的動表面張力小于45達因/厘米。蘭格繆爾(Langmuir)雜志1986,2,428-432描述了測量表面張力的最大氣泡壓力法已將其列入參考。合適的亞烷基團包括任選性地含有C1-C4烷基取代基,如甲基和乙基團的亞乙基、亞丙基、亞丁基、亞戊基、環亞戊基、亞己基和環亞己基。優選的N,N’-二烷基亞烷基二胺是,其中G為亞乙基或亞丙基的那些物質。通過二胺與醛和酮的還原性烷基化反應,可用已確定的步驟來制備烷基化二胺。該制備過程的基本情況是使醛或酮與二胺進行反應,生成亞胺或烯胺中間體;然后,在合適的氫化反應催化劑的存在下,與氫反應生成相應的飽和衍生物。亞胺或烯胺衍生物可以預制或可以現場制備。還原性烷基化反應步驟是生產這些物質的精選方法,但這些產物也可通過二胺衍生物與烷基鹵的反應,或者在合適催化劑存在下通過二胺與醇的反應來制備,所有這些方法都是有機化學家所熟知的合成法。適用于制備本發明化合物的二胺起始原料包括1,2-乙二胺、1,3-丙二胺、1,2-丙二胺、1,4-丁二胺、1,5-戊二胺、2-甲基-1,5-戊二胺、1,6-己二胺和1,2-環己二胺。含有三碳連接基團的N,N’-二烷基亞烷基二胺,也可通過合適胺的氰乙基化反應,然后通過腈的還原性胺化反應來制備另外,氰乙基化產物也可還原成胺,也可與合適的醛或酮進行還原性烷基化反應。適用于二胺上的烷基團應該具有足夠的碳原子以便該物質具有表面活性(即降低水的表面張力的能力),但是碳原子數不足以降低其溶解性至這樣的程度,以至對特殊應用來說,該物質降低表面張力的能力不夠充分。一般來說,碳數的增加可提高所得烷基化二胺表面活性劑的功效(即需要較少的表面活性劑就可達到給定的表面張力降低值),但卻在高表面產生率條件下降低其降低表面張力的能力(即在降低動表面張力上不夠有效)。造成后一影響的原因是由于碳數的增加一般降低該物質的水溶解性,因此減少表面活性劑向新產生表面的擴散通量。一般來說,在本發明的實踐中,最好使用水溶解度至少為0.005重量%,優選地為0.01-2重量%,最優選地為0.05-1.5重量%的烷基化二胺。烷基團可以相同或不同。它們可以是線性的或支鏈的,而且固定到二胺氮上的點可以在內碳原子或端碳原子上。合適的烷基團是由C5至C8醛或酮的還原性烷基化反應衍生的,優選的是由甲基·異丁基酮或甲基·異戊基酮的還原性烷基化反應衍生的。合適的C5至C8醛或酮的具體例子包括1-戊醛、2-戊酮、3-戊酮、甲基·異丙基酮、1-己醛、2-己酮、3-己酮、甲基·叔丁基酮、乙基·異丙基酮、1-庚醛、2-甲基己醛、2-庚酮、3-庚酮、4-庚酮、1-辛醛、2-辛酮、3-辛酮、4-辛酮、2-乙基己醛、等。所選的具體碳基化合物和二胺取決于特定應用所需的表面活性劑性能。該烷基化二胺適用于水中含有一無機化合物或一有機化合物的含水組合物,該無機化合物為一礦物或一顏料,該有機化合物為一顏料、一可聚合單體如加成、縮合和乙烯基單體、一低聚物樹脂、一聚合物樹脂、一洗滌劑、一除草劑、一殺蟲劑、或一植物生長調節劑。對于含無機和/或有機化合物的水基組合物來說,加入適量的烷基化二胺化合物能有效地降低其平衡和/或動表面張力。該有效量可以占含水組合物的0.001至20克/100毫升,優選地為0.01至2克/100毫升。當然,最有效量取決于特定應用和烷基化二胺的溶解性。在含有本發明烷基化二胺的以下水基有機涂料、油墨、和農用組合物中,這些組合物中其它所列組分是相關領域技術人員所熟知的那些物質。本發明烷基化二胺表面活性劑可加入其中的典型水基有機涂料組合物,在一水介質中包含有30-80%固體含量的以下組分</tables>本發明烷基化二胺表面活性劑可加入其中的典型水基油墨組合物,在一水介質中包含有20-60%固體含量的以下組分本發明烷基化二胺表面活性劑可加入其中的典型水基農用組合物,在一水介質中包含有0.1-80%成分含量的以下組分實例1該實例說明1,2-乙二胺與甲基·異丁基酮(EDA/MIBK)的還原性烷基化反應產物的制備過程。將1,2-乙二胺(1.6摩爾)、甲基·異丁基酮(3.7摩爾)和5%Pd/C(總加入量的2重量%)裝入一升不銹鋼高壓釜中。密閉該反應器,用氮然后用氫進行清洗。在7巴(100磅/英寸2)H2壓力下,將該反應器的內容物加熱至90℃。將壓力升至55巴(800磅/英寸2),在整個反應過程(31小時)中,通過一圓頂調節器從一加侖氣囊中按需輸入氫以保持該壓力。通過GC/FID分析反應器內容物,結果發現有87.6面積%的N,N’-二烷基化乙二胺。在112-114℃和6.6毫巴(5乇)下,蒸餾提純該產物。實例2該實例說明1,3-丙二胺與甲基·異丁基酮(PDA/MIBK)的還原生烷基化反應產物的制備過程。將1,3-丙二胺(1.0摩爾)、甲基·異丁基酮(2.2摩爾)和10%Pd/C(總加入量的4重量%)裝入一升不銹鋼高壓釜中,然后如實例1反應5小時。通過GC/FID分析反應器內容物,結果發現有92.6面積%的N,N’-二烷基化1,3-丙二胺。在113-115℃和2.7毫巴(2乇)下,蒸餾提純該產物。實例3該實例說明丁二胺、環己二胺和己二胺混合物的還原性烷基化反應產物的制備過程。將包含1,4-丁二胺、1,2-環己二胺、和1,6-己二胺的混合物(0.9摩爾)的1,6-己二胺反應副產物蒸汽,甲基·異丁基酮(2.0摩爾)和10%Pd/C(總加入量的4重量%)裝入一升不銹鋼高壓釜中,然后如實例1反應4小時。通過GC/FID分析反應器內容物,結果發現有11.3面積%的單烷基化1,2-環己二胺和77.4%的二烷基化物質。在126-128℃和2.7毫巴(2乇)下,通過蒸餾去除該單烷基化產物。在130-137℃和1.3毫巴(1乇)下,通過蒸餾提純該二烷基化產物,所得樣品包含(GCFID面積%分析)1,4-丁二胺(11.5%)、1,2-環己二胺(46.6%)、和1,6-己二胺(38.7%)的還原性烷基化產物。這些物質的結構如下所示。在以下實例中,指定化合物的水溶液的動表面張力數據是這樣產生的在指定氣泡率即氣泡/秒(b/s),和約23℃的室溫下,使用最大氣泡壓力法進行測定。所用設備為KrussBP2氣泡壓力表面張力計。對比例4將0.1026克二胺、102.6克水、和0.0878克37%HCl加入一合適的容器中,制備出EDA/MIBK(實例1)的二氫氯化物的水溶液。本例中所用的二胺與HCl的摩爾比為1∶2,即,加入足夠的酸以生成EDA/MIBK還原性烷基化產物的二氫氯化物。在0.1至20氣泡/秒的氣泡率下,使用最大氣泡壓力法進行測定,得到0.1重量%二氫氯化物水溶液的動表面張力數據。從近平衡(0.1氣泡/秒)至非常高的表面產生率(20氣泡/秒),這些數據提供有關表面活性劑在該范圍內條件下的性能方面的情況。實際上,高氣泡率對應于平板或噴墨印刷中的高印刷速度,涂料應用中的高噴灑速率或輥速率,以及農產品的快速使用率。表1中列有這些數據。表1EDA-MIBK二氫氯化物動表面張力(達因/厘米)濃度0.1氣泡/秒1氣泡/秒6氣泡/秒15氣泡/秒20氣泡/秒0.1重量%70.370.771.071.170.1該溶液的表面張力幾乎不能區別于水的表面張力。根據森田的研究該物質降低水表面張力的不良能力是意外的,森田聲稱,類似的二氫氯化物可能起著陽離子表面活性劑的作用。實例5制備出1,2-乙二胺與甲基·異丁基酮(EDA/MIBK;實例1)的還原性烷基化產物在蒸餾水中的溶液,然后使用上述步驟測定其動表面張力性能。表2中列有這些數據。表2EDA/MIBK動表面張力(達因/厘米)濃度0.1氣泡/秒1氣泡/秒6氣泡/秒15氣泡/秒20氣泡/秒(重量%)0.132.032.533.735.735.9這些結果表明,在濃度為0.1重量%時,0.1氣泡/秒下的表面張力為32.0達因/厘米,而在20氣泡/秒的高表面產生率下,實例1化合物溶液的表面張力為35.9達因/厘米。根據已有技術使人得知,不可能預料到該物質具有表面活性。而且,意外的是該物質在動態條件下仍有良好的性能。實例6制備1,3-丙二胺與甲基·異丁基酮(PDA/MIBK;實例2)的還原性烷基化產物在蒸餾水中的溶液,然后使用上述步驟測定其動表面張力性能。表3中列有這些數據。表3PDA/MIBK動表面張力(達因/厘米)濃度0.1氣泡/秒1氣泡/秒6氣泡/秒15氣泡/秒20氣泡/秒0.1重量%31.331.833.134.835.5這些結果表明,在濃度為0.1重量%時,0.1氣泡/秒下的表面張力為31.3達因/厘米,而在20氣泡/秒的高表面產生率下,實例2化合物的溶液的表面張力為35.5達因/厘米。該物質在動態條件下具有良好的性能。實例7制備實例3所制備的還原性二烷基化產物在蒸餾水中的溶液,然后使用上述步驟測定其動表面張力性能。表4中列有這些數據。表4實例3的二烷基化二胺動表面張力(達因/厘米)濃度0.1氣泡/秒1氣泡/秒6氣泡/秒15氣泡/秒20氣泡/秒(重量%)0.140.342.145.348.248.40.534.535.036.237.137.51.032.332.633.733.933.4這些結果表明,通過使用包含C4、C6、和環己基連接基團的混合物,可以降低表面張力。盡管該物質的功效不如自乙二胺與1,3-丙二胺衍生的那些物質,而且需要使用較高含量才能達到相當的表面張力降低值,但是該產物來源于很低廉的副產物蒸汽。實例8對于乙二胺與甲基·異丁基酮(實例1)的還原性烷基化產物的0.1重量%溶液,使用基于ASTMD1173-53的步驟來檢測其發泡性能。在該試驗中,由高架泡沫吸管將表面活性劑的0.1重量%溶液加入含有相同溶液的泡沫接收器中。在加入結束時,測定泡沫高度(“起始泡沫高度”)并記錄泡沫消失所需的時間(“到沒有泡沫的時間”)。該試驗為各種表面活性劑溶液提供發泡性能上的對比。一般來說,在涂料、油墨、和農用配方中,泡沫是不希望有的,因為操作復雜化,而且導致涂布和印刷缺陷、以及農用的低效應用。表5化合物起始泡沫高度(厘米)到沒有泡沫的時間EDA/MIBK;實例11.01秒PDA/MIBK;實例20.82秒混合物/MIBK;實例31.73秒表5中的數據表明本發明化合物所形成的泡沫可迅速地消失。因此可以預料這些物質在用于涂料、油墨、和農用配方時具有所需性能。在水基涂料、油墨、粘合劑、和農用配方的性能中,表面活性劑降低含水體系在平衡和動態條件下的表面張力的能力是非常重要的。低平衡表面張力使優異性能可在應用后表現出來。低動表面張力可導致潤濕性和擴散性在動態應用條件下增加,導致配方的更有效應用以及較少的缺陷。在水成涂料、油墨、粘合劑、和農用配方中,泡沫的形成一般是不希望有的,因為使操作復雜化,而且能夠引起缺陷或導致低效應用。本發明提供適用于在水基組合物中降低平衡和動表面張力的物質。權利要求1.一種將水基組合物用于表面的方法,該組合物包含一有機化合物和一有效量表面活性劑降低該組合物動表面張力,其改進包括使用一種具有結構R-HN-G-NH-R’的烷基化二胺作為表面活性劑,其中R和R’獨立地為C5至C8烷基,且G為可包含C1-C4烷基取代基的C2-C6線性或環亞烷基團。2.根據權利要求1所述的方法,其特征在于按照最大氣泡壓力法,在23℃和1氣泡/秒下,在水中濃度≤5重量%時,該烷基化二胺的水溶液動表面張力小于45達因/厘米。3.根據權利要求2所述的方法,其特征在于亞烷基團為亞乙基或亞丙基。4.根據權利要求2所述的方法,其特征在于亞烷基團為亞乙基。5.根據權利要求1所述的方法,其特征在于烷基化二胺是乙二胺與甲基·異丁基酮的還原性烷基化反應產物。6.根據權利要求1所述的方法,其特征在于烷基化二胺是乙二胺與甲基·異戊基酮的還原性烷基化反應產物。7.根據權利要求1所述的方法,其特征在于烷基化二胺是1,3-丙二胺與甲基·異丁基酮的還原性烷基化反應產物。8.根據權利要求1所述的方法,其特征在于烷基化二胺是1,4-丁二胺、1,2-環己二胺、1,6-己二胺或其任意混合物的還原性烷基化反應產物。9.根據權利要求2所述的方法,其特征在于測量是在20氣泡/秒下進行的。10.一種含水組合物在水中含有一無機化合物、或一有機化合物、和一有效量烷基化二胺降低該組合物動表面張力,該無機化合物為一礦物或一顏料;該有機化合物為一顏料、一可聚合單體、一低聚物樹脂、一聚合物樹脂、一洗滌劑、一除草劑、一殺蟲劑、或一植物生長調節劑;該烷基化二胺具有按下式R-HN-G-NH-R’的結構,其中R和和R’獨立地為C5至C8烷基,且G為可包含C1-C4烷基取代基的C2-C6線性或環亞烷基團。11.根據權利要求10所述的組合物,其特征在于按照最大氣泡壓力法,在23℃和1氣泡/秒下水中濃度≤5重量%時,該烷基化二胺的水溶液的動表面張力小于45達因/厘米。12.根據權利要求11所述的組合物,其特征在于亞烷基團為亞乙基或亞丙基。13.根據權利要求11所述的組合物,其特征在于亞烷基團為亞乙基。14.根據權利要求10所述的組合物,其特征在于烷基化二胺是乙二胺與甲基·異丁基酮的還原性烷基化反應產物。15.根據權利要求10所述的組合物,其特征在于烷基化二胺是乙二胺與甲基·異戊基酮的還原性烷基化反應產物。16.根據權利要求10所述的組合物,其特征在于烷基化二胺是1,3-丙二胺與甲基·異丁基酮的還原性烷基化反應產物。17.根據權利要求10所述的組合物,其特征在于烷基化二胺是1,4-丁二胺、1,2-環己二胺、1,6-己二胺或其任意混合物的還原性烷基化反應產物。18.根據權利要求10所述的組合物是一種具有30至80重量%組分的有機涂料組合物,其組分包括0至50重量%的顏料分散劑、研磨樹脂或其混合物;0至80重量%的著色顏料、填充顏料、抗腐蝕顏料、其它類型顏料或其混合物;5至99.9重量%的水成樹脂、水可分散樹脂、或水溶樹脂、或其混合物;0至30重量%的滑動添加劑、抗微生物劑、加工助劑、消泡劑或其混合物;0至50重量%的聚結溶劑或其它溶劑;0.01至10重量%的表面活性劑、潤濕劑、流動和勻涂劑或其混合物;以及0.01至5重量%的烷基化二胺。19.根據權利要求10所述的組合物是一種具有20至60重量%組分的油墨組合物,其組分包括1至50重量%的顏料;0至50重量%的顏料分散劑、研磨樹脂或其混合物;0至50重量%的樹脂溶液載體中的粘土基質;5至99重量%的水成樹脂、水可分散樹脂、水溶樹脂或其混合物;0至30重量%的聚結溶劑;0.01至10重量%的加工助劑、消泡劑、加溶劑或其混合物;0.01至10重量%的表面活性劑、潤濕劑或其混合物;以及0.01至5重量%的烷基化二胺。20.根據權利要求10所述的組合物是一種具有0.1-80重量%組分的農用組合物,其組分包括0.1至50重量%的殺蟲劑、植物生長調節劑或其混合物;0至5重量%的染料;0至20重量%的增稠劑、穩定劑、輔助表面活性劑、凝膠抑制劑、消泡劑或其混合物;0至25重量%的防凍劑;0至50重量%的聚結溶劑或其它溶劑;0.01至10重量%的表面活性劑;以及0.1至50重量%烷基化二胺。全文摘要本發明提供通過加入表面張力降低量的某種烷基化二胺化合物而具有降低的平衡和動表面張力的水基組合物,特別是涂料、油墨、和農用組合物,該烷基化二胺化合物具有結構式R-HN-G-NH-R’,其中R和和R’獨立地為C5至C8烷基,且G為可包含C1-C4烷基取代基的C2-C6線性或環亞烷基團。文檔編號C09D201/00GK1227858SQ99101268公開日1999年9月8日申請日期1999年1月20日優先權日1998年1月20日發明者K·R·拉斯拉,K·E·米尼克,R·V·C·卡爾申請人:氣體產品與化學公司
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品