摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料及制備方法

            文檔序號:3783180閱讀:124來源:國知局
            摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料及制備方法
            【專利摘要】本發明屬于發光材料領域,其公開了一種摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料及其制備方法;該發光材料的化學通式為(Ln1-xBix)3GaO6:My,其中,M為Ag、Au、Pt、Pd、Cu金屬納米粒子中的至少一種,Ln為Y、Gd中的一種,x的取值范圍為0<x≤0.05,y為M與(Ln1-xBix)3GaO6的摩爾之比,y的取值范圍為0<y≤1×10-2。本發明的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料中,引入了M金屬粒子,使鎵酸鹽發光材料在同樣激發條件下的發光效率得到極大的提高,并且發射光的波長沒有改變,受激發后發射出光的色純度和亮度均較高,可以應用于場發射器件。
            【專利說明】摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料及制備方法

            【技術領域】
            [0001] 本發明涉及發光材料領域,尤其涉及一種摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料及 制備方法。

            【背景技術】
            [0002] 場發射顯示(FED)是一種很有發展潛力的平板顯示技術。場發射顯示器件的工作 電壓比陰極射線管(CRT)的工作電壓低,通常小于5kV,而工作電流密度卻相對較大,一 般在10?100 μ Α μπΓ2。因此,對用于場發射顯示的發光粉的要求更高,如要具有更好的 色品度、在低電壓下的發光效率較高以及在高電流密度下無亮度飽和現象等。目前,對場 發射顯示發光粉的研究主要集中在兩個方面:一是利用并改進已有的陰極射線管發光粉; 二是尋找新的發光材料。已商用的陰極射線發光粉以硫化物為主,當將其用來制作場發射 顯示屏時,由于其中的硫會與陰極中微量鑰、硅或鍺等發生反應,從而減弱了其電子發射, 進而影響整個器件的性能。在發光材料應用領域存在著潛在的應用價值。
            [0003] 目前場發射器件所采用的熒光材料中有一類氧化物系列熒光粉,其中的鎵酸鹽發 光材料,摻雜稀土離子發光,具有穩定性能好的特點,但是,現有技術中制備的鎵酸鹽發光 材料發光效率不高,限制了其在照明和顯示領域的應用。


            【發明內容】

            [0004] 本發明所要解決的問題在于提供一種發光效率較高、可用于場發射的摻雜金屬納 米粒子的鎵酸鹽發光材料。
            [0005] 本發明的技術方案如下:
            [0006] -種摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料,其化學通式為:(Lni_ xBix)3Ga06:My,其 中,Μ為摻雜金屬納米粒子,選自Ag、Au、Pt、Pd、Cu金屬納米粒子中的至少一種,Ln為Y、 Gd中的一種,X為Bi原子取代Ln原子的摩爾數,X的取值范圍為0〈x彡0.05, y為Μ與 (Lni_xBix)3Ga06的摩爾之比,y的取值范圍為0 < y < 1Χ10_2。
            [0007] 所述摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料,優選,X的取值范圍為 0· 001彡X彡0· 01,y的取值范圍為1 X 1〇-5彡y彡5Χ ΚΓ3。
            [0008] 本發明還涉及一種摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,包括如下步 驟:
            [0009] 將Μ的鹽溶液、起分散作用的助劑和還原劑混合反應后,制得Μ納米粒子膠體溶 液;
            [0010] 按照(LrVxBilGaOe:]^中的各元素化學計量比,量取Ln、Ga和Bi鹽的乙醇水溶 液,再量取所述Μ納米粒子膠體溶液,然后加入檸檬酸絡合劑和聚乙二醇表面活性劑,于 60?80°C攪拌2?6h,得到前驅體溶膠;其中,檸檬酸與Ln、Ga、Bi總金屬離子之和的摩爾 比為1?5:1 ;聚乙二醇的濃度為0. 05?0. 20g/mL ;
            [0011] 將前驅體溶膠于70?150°C干燥6?20h,使溶劑揮發,得到干凝膠,研磨干凝膠, 將研磨粉體放于馬弗爐中在空氣中于600?1000°C預燒1?8小時,冷卻后再研磨預燒樣 品,然后再將預燒樣品粉末于1200?1500° C煅燒12?48h,冷卻至室溫、研磨,即得到化 學通式為(Lni_xBix)3Ga06:M y的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料;
            [0012] 上述步驟中,Μ為摻雜金屬納米粒子,選自Ag、Au、Pt、Pd、Cu金屬納米粒子中 的至少一種,Ln為Y、Gd中的一種,x為Bi原子取代Ln原子的摩爾數,x的取值范圍 為0〈x彡0.05, y為Μ與(Lni_xBix)3Ga06的摩爾之比,y的取值范圍為0<y< 1X10_2; (LnhBiJsGaO^My中的冒號":"表不摻雜。
            [0013] 所述摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,優選,所述還原劑為水合 肼、抗壞血酸、檸檬酸鈉或硼氫化鈉中的至少一種,所述還原劑與Μ的摩爾比為0. 5:1? 10:1 ;實際使用中,還原劑需要配置成水溶液,其濃度為lXl(T4mol/L?lmol/L;助劑為 聚乙烯砒咯烷酮、檸檬酸鈉、十六烷基三甲基溴化銨、十二烷基硫酸鈉或十二烷基磺酸鈉 中的至少一種,助劑的添加量在最終得到的Μ納米粒子膠體中的含量為1 X l(T4g/mL? 5 X10 2g/mL。
            [0014] 所述摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,優選,Μ的鹽溶液、助劑和 還原劑混合反應的時間為10?45min。
            [0015] 所述摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,優選,所述聚乙二醇的分 子量為100-20000,表示為聚乙二醇100-20000,下同,更優選,所述聚乙二醇的分子量為 2000-10000 ;聚乙二醇為表面活性劑,聚乙二醇的濃度為0. 05?0. 20g/mL。
            [0016] 所述摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其中,Ln和Ga鹽為各自對 應的硝酸鹽或乙酸鹽;Bi鹽為對應的硝酸鹽。
            [0017] Ln、Ga和Bi鹽各自的乙醇水溶液,是采用以下方法制得:
            [0018] 分別以Ln、Ga的氧化物和碳酸鹽為原料,溶于硝酸,再加入體積比為3?8:1的乙 醇和水中,分別得到的Ln、Ga鹽的乙醇水溶液;或者分別以Ln、Ga的乙酸鹽、硝酸鹽為原料, 溶于體積比為3?8:1的乙醇和水中,分別得到的Ln、Ga鹽的乙醇水溶液;以及
            [0019] 以Bi的氧化物鹽為原料,溶于硝酸,再加入體積比為3?8:1的乙醇和水中,得到 的Bi鹽的乙醇水溶液;或者以Bi的硝酸鹽為原料,溶于體積比為3?8:1的乙醇和水中, 得到的Bi鹽的乙醇水溶液。
            [0020] 所述摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,優選,X的取值范圍為 0.001彡X彡0.01,y的取值范圍為IX 10_5彡y彡5X10-3。
            [0021] 本發明提供的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,采用溶膠凝膠法 制備含有金屬納米粒子的(LnhBgfaO^My發光材料,通過摻雜金屬納米粒子來增強熒光 粉發光。使鎵酸鹽發光材料在同樣激發條件下的發光效率得到極大的提高,并且發射光的 波長沒有改變。
            [0022] 在上述摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料中,引入了 Μ金屬粒子,使鎵酸鹽發 光材料在同樣激發條件下的發光效率得到極大的提高,并且發射光的波長沒有改變,受激 發后發射出光的色純度和亮度均較高,可以應用于場發射器件。
            [0023] 本發明的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,工藝步驟少,相對簡 單;工藝條件不苛刻,容易達到,成本低;不引入其它雜質,得到的發光材料質量高,可廣泛 用于發光材料的制備。

            【專利附圖】

            【附圖說明】
            [0024] 圖1為本發明實施例3制得的發光材料與對比例發光材料在加速電壓為3KV下的 陰極射線激發下的發光光譜對比圖;其中,曲線1是本實施例3制備的摻有金屬納米粒子 Ag的(Gda 995Bi_5)3Ga06, Ag2.5X1(l-4發光材料的發光光譜,曲線2是對比例未摻有金屬納米 粒子Ag的(6(1α 995Β?_5)^06&光材料的發光光譜。

            【具體實施方式】
            [0025] 下面結合附圖,對本發明的較佳實施例作進一步詳細說明。
            [0026] 實施例1
            [0027] 溶膠-凝膠法制備3Ga06, PdlxlQ 5 :
            [0028] 含Pd納米粒子溶膠的制備:稱取0. 22mg氯化鈀(PdCl2 · 2H20)溶解于10mL的去 離子水中;在磁力攪拌的條件下,將11. Omg檸檬酸鈉和4. Omg十二烷基硫酸鈉溶解于上述 氯化鈀溶液中;稱取0. 38mg硼氫化鈉溶解于100mL去離子水中,得到濃度為1 X l(T4mol/L 的硼氫化鈉溶液;在磁力攪拌的條件下,向上述氯化鈀溶液中快速加入10mL上述硼氫化鈉 溶液,反應20min,即得20mL Pd納米粒子濃度為5X 10_5mol/L的溶膠。
            [0029] 稱取 3. 1875g Y (CH3C00) 3 · 2H20、1. 0349g Ga (CH3C00) 3 和 0· 0058gBi (N03) 3 · 5H20 置于容器中,而后加入50mL體積比為4:1的乙醇和水的混合溶液,在80°C水浴攪拌條件下 加入0.8mL濃度為5X10_5mol/L的Pd納米顆粒溶膠、3.0739g檸檬酸和5g聚乙二醇100, 攪拌2小時得到均勻透明的前驅體溶膠。
            [0030] 將前驅體溶膠在70°C下干燥20h揮發溶劑得到干凝膠,再將得到的干凝膠研磨 成粉末,放入高溫箱式爐于700°C下恒溫煅燒8h,再于1500°C煅燒12h,冷卻至室溫即得到 (Y〇.999BiQ.QQ1)3Ga0 6, PdlxlQ _ 5 鎵酸鹽發光材料。
            [0031] 實施例2
            [0032] 溶膠-凝膠法制備(YQ.99Bia(ll)3Ga0 6,AulxlQ 2
            [0033] 含Au納米粒子溶膠的制備:稱取48. 4mg氯金酸(AuC13 ·Η(:1 ·4Η20)溶解于10mL的 去離子水中;在磁力攪拌的條件下,將14mg檸檬酸鈉和6mg十六烷基三甲基溴化銨溶解于 上述氯金酸溶液中;稱取1. 9mg硼氫化鈉溶解于10mL去離子水中,得到濃度為5X l(T3mol/ L的硼氫化鈉溶液;稱取17. 6mg抗壞血酸溶解于10mL去離子水中,得到濃度為1 X l(T2mol/ L的抗壞血酸溶液;在磁力攪拌的條件下,先向上述氯金酸溶液中加入5mL上述硼氫化鈉溶 液,反應5min后,再向上述氯金酸溶液中加入5mL上述抗壞血酸溶液,繼續反應20min,即得 20mLAu納米粒子濃度為5X l(r3mol/L的溶膠。
            [0034] 稱取 1. 3412g Y203、0. 3748g Ga203 和 0· 0279g Bi203,用 2mL 濃硝酸和 lmL 去離子 水加熱溶解于容器中,冷卻后加入50mL體積比為3:1的乙醇和水的混合溶液,在60°C水浴 攪拌條件下加入8mL濃度為5 X 10_3mol/L的Au納米顆粒溶膠、6. 1478g檸檬酸和7. 32g聚 乙二醇2000,攪拌4小時得到均勻透明的前驅體溶膠。
            [0035] 將前驅體溶膠在150°C下干燥6h揮發溶劑得到干凝膠,再將得到的干凝膠研磨成 粉末,放入高溫箱式爐中于600°C下恒溫煅燒6h,再于1200°C煅燒48h,冷卻至室溫即得到 (Y〇.99BiQ.Q1)3Ga0 6, AulxlQ _ 2 鎵酸鹽發光材料。
            [0036] 實施例3
            [0037] 溶膠-凝膠法制備(GdQ.995Bi_5)3Ga0 6,Ag2.5X1Q-4 :
            [0038] 含Ag納米粒子溶膠的制備:稱取3. 4mg硝酸銀(AgN03)溶解于18. 4mL的去離子 水中;在磁力攪拌的條件下,將42mg檸檬酸鈉溶解于上述硝酸銀溶液中;稱取5. 7mg硼氫 化鈉溶解于10mL去離子水中,得到濃度為1. 5X l(T2mol/L的硼氫化鈉溶液;在磁力攪拌的 條件下,向上述硝酸銀溶液中一次性加入1. 6mL上述硼氫化鈉溶液,繼續反應lOmin,即得 20mL Ag納米粒子濃度為1 X 10_3mol/L的溶膠。
            [0039] 稱取 4. 0985g Gd(N03)3 和 1. 0229g Ga(N03)3 和 0· 0291g Bi (Neil ·5Η20 置于容器 中,而后加入50mL體積比為8:1的乙醇和水的混合溶液,在70°C水浴攪拌條件下加入lmL 濃度為lXl(T3m〇l/L的Ag納米顆粒溶膠、7.6848g檸檬酸和5. lg聚乙二醇10000,攪拌4 小時得到均勻透明的前驅體溶膠。
            [0040] 將前驅體溶膠在120°c下干燥8h揮發溶劑得到干凝膠,再將得到的干凝膠研磨成 粉末,放入高溫箱式爐中于800°C下恒溫煅燒6h,再于1450°C煅燒24h,冷卻至室溫即得到 (Gd。. 995BiQ. QQ5) 3Ga06, Ag2.5Χ 1(Γ4 鎵酸鹽發光材料。
            [0041] 圖1為本發明實施例3制得的發光材料與對比例發光材料在加速電壓為3KV下的 陰極射線激發下的發光光譜對比圖;其中,曲線1是本實施例3制備的摻有金屬納米粒子 Ag的(Gda 995Bi_5)3Ga06, Ag2.5X1(l-4發光材料的發光光譜,曲線2是對比例未摻有金屬納米 粒子Ag的(6(1α 995Β?_5)^06&光材料的發光光譜。
            [0042] 從圖1中可以看出,在422nm處的發射峰,摻雜Ag金屬納米粒子后發光材料的發 光強度較未摻雜前增強了 28%。
            [0043] 實施例4
            [0044]溶膠-凝膠法制備(GdQ. 98BiQ. Q2) 3Ga06, Pt5X1(l _ 3 :
            [0045] 含Pt納米粒子溶膠的制備:稱取25. 9mg氯鉬酸(H2PtCl6 ·6Η20)溶解于17mL的去 離子水中;在磁力攪拌的條件下,將400mg檸檬酸鈉和600mg十二烷基磺酸鈉溶解于上述氯 鉬酸溶液中;稱取1. 9mg硼氫化鈉溶解于10mL去離子水中,得到濃度為5X l(T3mol/L的硼 氫化鈉溶液;同時配制10mL濃度為5X l(T2mol/L的水合肼溶液;在磁力攪拌的條件下,先 向上述氯鉬酸溶液中滴加0. 4mL上述硼氫化鈉溶液,反應5min后,再向上述氯鉬酸溶液中 加入2. 6mL上述水合肼溶液,繼續反應40min,即得20mL Pt納米粒子濃度為2. 5 X 10_3mol/ L的溶膠。
            [0046] 稱取 2. 9078g Gd2 (C03) 3、0· 6389g Ga2 (C03) 3 和 0· 1164g Bi (N〇3) 3 · 5H20,用 7mL 稀 硝酸加熱溶解于容器中,冷卻后加入50mL體積比為3:1的乙醇和水的混合溶液,在65°C水 浴攪拌條件下加入8mL濃度為2. 5X ΚΓ3的Pt納米顆粒溶膠、5. 7642g檸檬酸和12g聚乙 二醇200,攪拌4小時得到均勻透明的前驅體溶膠。
            [0047] 將前驅體溶膠在100°C下干燥8h揮發溶劑得到干凝膠,再將得到的干凝膠研磨成 粉末,放入高溫箱式爐中于1000°C下恒溫煅燒lh,再于1350°C煅燒28h,冷卻至室溫即得到 (Gd0.98Bi0.02)3Ga0 6, Pt5X10 - 3 鎵酸鹽發光材料。
            [0048] 實施例5
            [0049]溶膠-凝膠法制備(YQ. 95BiQ. Q5) 3Ga06, Culxl(l _ 4 :
            [0050] 含Cu納米粒子溶膠的制備:稱取1. 6mg硝酸銅(Cu (N03) 2)溶解于16mL的去離子 水中;在磁力攪拌的條件下,將2mg聚乙烯砒咯烷酮(PVP)溶解于上述硝酸銅溶液中;稱取 〇. 4mg硼氫化鈉溶解于10mL乙醇中,得到濃度為IX l(r3mol/L的硼氫化鈉醇溶液;在磁力 攪拌的條件下,向上述硝酸銅溶液中緩慢滴入4mL上述硼氫化鈉醇溶液,繼續反應lOmin, 即得20mL Cu納米粒子濃度為4X l(T4mol/L的溶膠。
            [0051] 稱取 3. 1338g Υ(Ν03)3、1· 0229g Ga(N03)3 和 0· 2910g Bi(N03)3 ·5Η20 置于容器中, 而后加入50mL體積比為4:1的乙醇和水的混合溶液,在60°C水浴攪拌條件下加入lmL濃度 為4X10_4mol/L的Cu納米粒子膠體溶液、12. 2957g檸檬酸和2. 55g聚乙二醇20000,攪拌 6小時得到均勻透明的前驅體溶膠。
            [0052] 將前驅體溶膠在80°C下干燥15h揮發溶劑得到干凝膠,再將得到的干凝膠研磨成 粉末,放入高溫箱式爐中于700°C下恒溫煅燒4h,再于1300°C煅燒30h,冷卻至室溫即得到 (Y〇.95BiQ.Q5)3Ga06, CulxlQ _ 4 鎵酸鹽發光材料。
            [0053] 實施例6
            [0054] 溶膠-凝膠法制備(GdQ. 97BiQ. Q3) 3Ga06, (AgQ. 5/AuQ. 5) L 25X1(I _ 3 :
            [0055] 含Ag和Au納米粒子溶膠的制備:稱取6. 2mg氯金酸(AuC13 *HC1 ·4Η20)和2. 5mg 硝酸銀(AgN03)溶解于28mL的去離子水中,得到混合溶液;在磁力攪拌的條件下,將22mg 檸檬酸鈉和20mg聚乙烯砒咯烷酮(PVP)溶解于上述混合溶液中;稱取380mg硼氫化鈉溶解 于10mL去離子中,得到濃度為lmol/L的硼氫化鈉溶液;在磁力攪拌的條件下,向上述混合 溶液中一次性加入〇. 3mL上述硼氫化鈉溶液,繼續反應20min,即得30mL Ag和Au納米粒子 濃度之和為1 X l(T3m〇l/L的溶膠。
            [0056] 稱取 2. 1096g Gd203、0. 3748g Ga203 和 0· 0838g Bi203 潤濕后,用 2mL 濃硝酸和 3mL 去離子水加熱溶解于容器中,冷卻后加入到50mL體積比為3:1的乙醇和水的混合溶液,在 70°C水浴攪拌條件下加入5mL濃度為1 X 10_3mol/L的Ag/Au納米顆粒溶膠、15. 3696g檸檬 酸和12g聚乙二醇4000,攪拌4小時得到均勻透明的前驅體溶膠。
            [0057] 將前驅體溶膠在100°C下干燥12h揮發溶劑得到干凝膠,再將得到的干凝膠研磨 成粉末,放入高溫箱式爐中于900°C下恒溫煅燒3h,再于1400°C煅燒18h,冷卻至室溫即得 到(Gd〇.992Bi〇.。。8)36&06,(Ag〇. 5/Au〇. 5) 1.25X10' 3鎵酸鹽發光材料。
            [0058] 以上所述僅為本發明的較佳實施例而已,并不用以限制本發明,凡在本發明的精 神和原則之內所作的任何修改、等同替換和改進等,均應包含在本發明的保護范圍之內。
            【權利要求】
            1. 一種摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料,其特征在于,其化學通式為: (Ln^BilGaOj^My,其中,Μ為摻雜金屬納米粒子,選自Ag、Au、Pt、Pd、Cu金屬納米粒子中 的至少一種,Ln為Y、Gd中的一種,x為Bi原子取代Ln原子的摩爾數,x的取值范圍為 0〈x彡0· 05, y為Μ與(Lni_xBix)3Ga06的摩爾之比,y的取值范圍為0 < y彡1 X 10_2。
            2. 根據權利要求1所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料,其特征在于,X的取值 范圍為0.001彡X彡0.01,y的取值范圍為1X10_5彡y彡5ΧΚΓ3。
            3. -種摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征在于,包括如下步 驟: 將含Μ的鹽溶液、起分散作用的助劑和還原劑混合反應后,制得Μ納米粒子膠體溶液; 按照(Lni_xBix)3Ga06:M y中的各元素化學計量比,量取Ln、Ga和Bi鹽的乙醇水溶液, 再量取所述Μ納米粒子膠體溶液,然后加入檸檬酸絡合劑和聚乙二醇表面活性劑,于60? 80°C攪拌2?6h,得到前驅體溶膠;其中,檸檬酸與Ln、Ga、Bi總金屬離子之和的摩爾比為 1?5:1 ;聚乙二醇的濃度為0. 05?0. 20g/mL ; 將前驅體溶膠于70?150°C干燥6?20h,使溶劑揮發,得到干凝膠,研磨干凝膠,將研 磨粉體放于馬弗爐中在空氣中于600?1000°C預燒1?8小時,冷卻后再研磨預燒樣品,然 后再將預燒樣品粉末于1200?1500° C煅燒12?48h,冷卻至室溫、研磨,即得到化學通 式為(Lni_xBix)3Ga06:M y的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料; 上述步驟中,Μ為摻雜金屬納米粒子,選自Ag、Au、Pt、Pd、Cu金屬納米粒子中的至少一 種,Ln為Y、Gd中的一種,X為Bi原子取代Ln原子的摩爾數,X的取值范圍為0〈x彡0. 05, y為Μ與(Lni_xBix)3Ga06的摩爾之比,y的取值范圍為0<y< 1X10_2。
            4. 根據權利要求3所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征 在于,所述助劑為聚乙烯砒咯烷酮、檸檬酸鈉、十六烷基三甲基溴化銨、十二烷基硫酸鈉或 十二烷基磺酸鈉中的至少一種;所述還原劑為水合肼、抗壞血酸、檸檬酸鈉或硼氫化鈉中的 至少一種;所述助劑的添加量在最終得到的Μ納米粒子膠體溶液中的含量為1 X l(T4g/mL? 5 X l(T2g/mL,所述還原劑與Μ的摩爾比為0. 5:1?10:1。
            5. 根據權利要求3所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征在 于,含Μ的鹽溶液、助劑和還原劑混合反應的時間為10?45min。
            6. 根據權利要求3所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征在 于,所述聚乙二醇的分子量為1〇〇_20000。
            7. 根據權利要求6所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征在 于,所述聚乙二醇的分子量為2000-10000。
            8. 根據權利要求3所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征在 于,Ln和Ga鹽為各自對應的硝酸鹽或乙酸鹽;Bi鹽為對應的硝酸鹽。
            9. 根據權利要求3所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征在 于,所述乙醇水溶液中,乙醇與水的體積比為3?8:1。
            10. 根據權利要求3所述的摻雜金屬納米粒子的鎵酸鹽發光材料的制備方法,其特征 在于,X的取值范圍為0. 001彡X彡0. 01,y的取值范圍為1X ΚΓ5彡y彡5X 10_3。
            【文檔編號】C09K11/80GK104059663SQ201310089549
            【公開日】2014年9月24日 申請日期:2013年3月20日 優先權日:2013年3月20日
            【發明者】周明杰, 王榮 申請人:海洋王照明科技股份有限公司, 深圳市海洋王照明技術有限公司, 深圳市海洋王照明工程有限公司
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品