改進有機硅凝膠的耐助焊劑能力的方法及其形成方法

            文檔序號:3732807閱讀:306來源:國知局

            專利名稱::改進有機硅凝膠的耐助焊劑能力的方法及其形成方法
            技術領域
            :本發明涉及改進有機硅凝膠的耐助焊刑能力的方法,以及在所述方法中采用的耐助壞劑性有機硅凝膠組合物.
            背景技術
            :有機硅(有機聚硅氣坑)的凝膠狀固化制品(下面稱作"有機硅凝膠")顯示出優異的電絕緣性質、電性能方面的優異穩定性以及極佳的柔韌性.因而,它們被廣泛用于灌封和密封電氣部件和電子部件.尤其是,它們被用作涂覆材料以覆蓋控制電路元件,比如功率晶體管、IC和電容器,從而保護這些元件以免發生熱和機械故陣.可用于形成這些有機硅凝膠的加成可固化有機聚硅氣烷組合物有許多常規的實例.例如,廣泛公知的在鉑基催化劑的存在下,通過有機聚硅氣烷(含有鍵合到硅原子上的乙烯基)和有機氫聚硅氣烷(含有鍵合到硅原子上的氨原子)的加成反應來制備有機硅凝膠(參見專利參考文獻1-7),但是,在近年來,為了防止環境污染,出現了使電氣元件或者電子元件的基材、比如IC基材,所需的清潔降到最小的趁勢.因而,在基材表面上殘存的助焊刑和用于密封基材的加成可固化有機硅組合物之間發生直接接觸的機會就顯著增加,而這導致出現了由助焊劑引起的問題,比如固化抑制、在基材界面處不固化、以及固化制品的硬度下降,有機硅凝膠的交聯密度非常低,所以特別容易出現由助焊劑導致的固化抑制.旨在改善這種由助焊刑引起的有機硅凝膠組合物固化抑制的對策包括在下列專利公開中公開的技術.專利參考文獻8公開了使用六甲基二硅氮烷.專利參考文獻9公開了采用甲硅烷基乙烯酮縮二乙醇.專利參考文獻10公開了采用含有支化結構的有機聚硅氣烷。專利參考文獻11公開了采用其中5-S0mol。/。的分子端基是三乙烯基甲硅烷基的有機聚硅氧烷.但是,采用添加刑帶來了不同的問趙,包括在組合物存儲期間通過水解發生的添加刑老化,以及在熱固化過程中添加刑的揮發.而且,采用特定的有機聚硅氣烷也帶來了通用性和經濟可行性下降的問題.專利文獻12公開了有機硅凝膠組合物,它包含其中硅原子鍵合的有機基團中平均0.15-(U5mol。/。是鏈烯基的有機聚硅氧烷、無官能有機聚硅氣烷、其中每個分子里含有平均2個和硅原子鍵合的氣原子的有機氣聚硅氧烷、以及加成反應催化刑.在該專利參考文獻中的實施例1描述了一種有機硅凝膠組合物,它含有包含側鏈乙烯基的有機聚硅氧烷、在分子末端含有SiH基團的有機氬聚硅氧烷、和無官能有機聚硅氣烷.但是,在該組合物固化時獲得的有機硅凝膠并沒有顯示出足夠的耐助伴刑能力.專利參考文獻1GB1373055A專利參考文獻2GB1582081A[專利參考文獻31GB2004902Al專利參考文獻4日本特開昭56-1"241[專利參考文獻5日本特開昭62_39658專利參考文獻6曰本特開昭。-3565專利參考文獻7USP4771119l專利參考文獻8日本特開昭62-2卯754〖專利參考文獻91日本特開昭63"6545專利參考文獻10日本特開昭《-24685專利參考文獻11EP0471475A2[專利參考文獻12USP557185
            發明內容相應地,本發明的目標是提供這種可固化的有機硅凝膠組合物,它即使在助烀刑存在的場所使用時也不會在可固化上受到損失,而且可以有效地用作IC或布線等的保護材料或者絕緣材料;還提供了通過采用所述組合物改善有機硅凝膠的耐助焊刑能力的方法,以及采用所述組合物形成耐助烀刑性有機硅凝膠的方法.基于為了實現上迷目標而進行的大量研究,本發明人發現下述組合物固化時獲得的有機硅凝膠具有優異的耐助焊刑能力,所以它們能夠實現本發明.換而言之,本發明的第一方面提供了可以應用于存在助焊刑的場所并且固化的可固化有機硅凝膠組合物,所述組合物包含(A)100質量份下面通式(1)表示的二有機乙烯基甲硅烷氣基封端的有機聚硅氣烷式1其中,R表示不含脂肪族不飽和鍵的未取代的或者取代的一價烴基,n表示50-1000的數,(B)10-200質量份無官能有機聚硅氧烷,(C)在每個分子中含有平均3個或更多個鍵合到硅原子上的氳原子的有機氦聚硅氣烷,其量足以使得在該組分(C)中鍵合到硅原子上的氪原子的摩爾數相對于組分(A)的有機聚硅氣烷中每lmol鍵合到硅原子上的乙烯基是0.4-3.0mo1,和(D)催化量的氪化硅烷化反應催化劑.本發明的笫二方面提供了改善有機硅凝膠的耐助焊刑能力的方法,包括固化上述組合物.本發明的笫三方面提供了耐助焊刑性有機硅凝膠的形成方法,包括將上述組合物施加到存在助壞劑的場所內并固化.本發明的組合物即使在施加到存在戎余助烀刑的場所中并固化時,也具有抗固化抑制能力,而且能夠形成具有所需性質的有機硅凝膠.因而,該組合物可用于灌封和密封電氣部件和電子部件,特別適用于作為涂褒材料來覆蓋控制電路元件,比如功率晶體管、IC和電容器,由此保護這些元件以免發生熱和機械故障.具體實施例方式下面對本發明進行了更詳細的描述.[可固化有機硅凝膠組合物-組分(A)-組分(A)的有機聚硅氧烷是如下通式(1)表示的直鏈二有機聚硅氣烷,其中主鏈由重復的二有機硅氧烷單元形成,兩個分子鏈端部都被二有機乙烯基甲硅烷氣基封端(在本說明書中,術語"有機基團"是指不含脂肪族不飽和鍵的未取代的或者取代的單價烴基).在本發明的可固化有機硅凝膠組合物中,為了改善耐助烀劑能力,重要的是充當基礎聚合物的組分(A)是由重復的雙官能二有機硅氧烷單元形成的直鏈硅氣烷鏈結構,其中構成分子鏈端基的所有單官能硅氣烷單元含有鍵合到該端部硅原子上的乙烯基.在通式(l)中,R表示未取代的或者取代的單價烴基,不包括脂肪族不飽和烴基比如鏈烯基,具體實例包括烷基比如甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、環己基、或者庚基;芳基比如苯基、甲苯基、二甲苯基或者萘基;芳烷基比如爺基或者苯乙基;和由代烷基,比如氯甲基、3-氣丙基或者3,3,3-三氟丙基.n表示50-1000的數.該有機聚硅氧烷在25TC的粘度通常是50-50000mPa.s;優選是100-10000mPa.s,-組分(B)一組分(B)的無官能有機聚硅氣烷是例如直鏈或者支鏈無官能有機聚硅氣烷,優選是直鏈無官能有機聚砝氣烷,用下面的平均組成式(2)表示R、SiO拜(2)其中,Rt表示未取代的或者取代的單價烴基,不包括脂肪族不飽和烴基比如鏈烯基,a是滿足(Ka心的數,優選是1.95-2.2,更優選是1.98-2.05.術語"無官能"是指該有機聚硅氣烷不含有對組分(A)的鏈烯基和組分(B)的氬化硅坑基(SiH基)之間的加成反應有貢獻的官能團.上式中的基團R1的實例包括和上面涉及基團R而列出的那些基團相同的基團.無官能有機聚硅氧烷的具體實例包括兩個端部都被三有機甲硅烷氣基封端的二有機聚硅氧坑(本文中,術語"有機基團"和在組分(A)中的定義相同),比如兩個端部都被三甲基甲硅烷氣基封端的二甲基聚硅氧烷、兩個端部都被三甲基甲硅烷氧基封端的二曱基硅氣烷和二苯基硅氣烷的共聚物、兩個端部都被三甲基甲硅烷氣基封端的二甲基硅氣烷和甲基苯基硅氧烷的共聚物、和兩個端部都被二甲基苯基甲硅烷氧基封端的二甲基聚硅氧烷.組分(B)在本發明的組合物內充當增塑刑,可以通過調節組分(B)的摻混量來調節該組合物固化時產生的凝膠狀固化制品的硬度.隨著組分(B)摻混量的增加,所得凝膠狀固化制品的硬度下降,獲得較軟的制品.如果組分(B)的摻混量太小,那么所述凝膠狀固化制品就不能充分的軟化,相反如果摻混量太大,則組分(B)可能從所述凝膠狀固化制品中滲出.組分(B)在25E的粘度通常是20-10000mPa.s;優選是20-8000mPa.s;更優選是50-5000mPa,s.組分(B)的粘度優選低于組分(A)的粘度.組分(B)的摻混量優選為10-200質量份,甚至更優選50-100質量份,以每100份組分(A)的質量份計,-組分(C)-組分(C)是其中每個分子中含有平均3個或更多個鍵合到硅原子上的氬原子(也即,氦化甲硅烷基,用S沮表示)的有機氫聚硅氣烷,在本發明的組合物內充當交聯劑.對組分(C)的有機氬聚硅氧烷的分子結構沒有具體限制,可以采用通常制備的直鏈、環狀、支鏈、或者三維網絡(樹脂狀)結構,但是該有機氨聚硅氣烷必須在每個分子內含有平均3個或更多個鍵合到硅原子上的氬原子(氫化甲硅烷基,用SiH表示),優選在每個分子中含有至少3個SiH基團.有機氡聚硅氧烷通常在每個分子中含有平均3-200、優選3-150、更優選4-100個S沮基團.該有機氮聚硅氣烷的實例包括下面的平均組成式(3)表示的化合物.R2bHcSiO(4-iy2(3)在上迷式(3)中,112表示不含脂肪族不飽和鍵的未取代的或者取代的單價烴基,優選含有i-io個碳原子,并且鍵合到硅原子上.該基團R2的合適的未取代的或者取代的單價烴基的具體實例包括烷基,比如甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、叔丁基、戊基、新戊基、己基、環己基、辛基、壬基或者癸基;芳基,比如苯基、甲苯基、二曱苯基、或者萘基;芳烷基,比如千基、苯基乙基、或者苯基丙基;和其中上述基團中的部分或者全部氣原子被齒素原子比如氟、溴、或氦原子取代的基團,比如氦甲基、氣丙基、溴乙基、或者三象丙基.112的未取代的或者取代的單價烴基優選是烷基或者芳基,最優選是甲基或者苯基.另外,b是0.7-2.1的正數,c是0.001-1.0的正數,b+c是0.8-3.0的正數.而且,b優選是1.0-2.0,c優選是0.01-1.0,b+c優選是1.5-2.5,所述每個分子內的平均3個或更多個SiH基團(優選在每個分子內包括至少3個SiH基團),可以位于分子鏈端部或者分子鏈內的非端部位置,或者也可以在這些位置都存在.另外,該有機氬聚硅氧烷的分子結構可以是支鏈、環狀、支鏈或者三維網絡結構中的任一種,但是每個分子中的硅原子數(即,聚合度)通常是2-犯0,優選3-150,甚至更優選4-100.有機氫聚硅氣烷通常在室溫(251C)為液體,在25TC的粘度通常為0.1-1000mPa.s,優選0.5-1000mPa.s,更優選5-500mPa.s,只要組分(C)的有機氬聚硅氣烷每個分子含有總體平均3個或更多個SiH基團,那么該組分也可以包括每個分子僅僅含有1或者2個SiH基團的有機氛聚硅氧烷.組分(C)的有機氫聚硅氣烷的具體實例包括1,1,3,3-四甲基二硅氣烷、1,3,5,7-四甲基環四硅氧烷、三(氬二甲基甲硅烷氣基)甲基硅烷、三(氬二甲基甲硅坑氧基)苯基硅烷、甲基氫環聚硅氧烷、甲基氫硅氣坑和二甲基硅氣統的環狀共聚物、兩個分子鏈端部都被三甲基甲硅烷氧基封端的甲基氛聚硅氧烷、兩個端部都被三甲基甲硅坑氣基封端的二甲基硅氣烷和甲基氪硅氧坑的共聚物、兩個端部都被二甲基氫甲硅烷氧基封端的二甲基聚硅氧坑、兩個端部都被二甲基氳甲硅烷氣基封端的二甲基硅氧烷和甲基氫硅氣烷的共聚物、兩個端部都被三甲基甲硅烷氣基封端的甲基氫硅氧烷和二苯基硅氣烷的共聚物、兩個端部都被三甲基甲硅烷氧基封端的甲基氫硅氧坑、二苯基硅氣烷和二甲基硅氧烷的共聚物、兩個端部都被三甲基甲硅烷氣基封端的甲基氪硅氣烷、甲基苯基硅氧烷和二甲基硅氣烷的共聚物、兩個端部都被二甲基氫甲硅烷氧基封端的甲基氬硅氧烷、二甲基硅氣烷和二苯基硅氣烷的共聚物、兩個端部都被二甲基氣甲硅坑氧基封端的甲基氫硅氣烷、二甲基硅氣烷和甲基苯基硅氣烷的共聚物、由(CH3)2HSi01/2單元、(CH3)3SiO,,2單元和SK)4,2單元形成的共聚物、由(CH3)2HSK)1/2單元和Si04,2單元形成的共聚物、和由(CH3)2HSiO^單元、SK)4/2單元和(C6HS)3SiO,,2單元形成的共聚物、以及其中上述化合物中的部分或者全部甲基被其它烷基比如乙基或者丙基、或者苯基等取代的化合物.在這些化合物中,優選以下的有機氳聚硅氣烷,因為它們在耐助焊劑能力方面提供了有益的改進其中主鏈的雙官能硅氧烷單元都是有機氪硅氣烷羊元,而且其中兩個端部都被三有機甲硅烷氣基封端(在此處,有機基團的定義和上述針對組分(A)和(B)的定義相同,也即,不含脂肪族不飽和鍵的未取代的或者取代的單價烴基),比如兩個端部都被三甲基曱硅烷氣基封端的甲基氬聚硅氣烷.也即,優選如下通式表示的有機氫聚硅氣烷<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>其中ie的定義如上,m是平均數3-l98.組分(C)的摻混量必須足以使得對于組分(A)中的鍵合到硅原子上的每lmol乙烯基而言,組分(C)中的鍵合到硅原子上的氦原子摩爾數為0.4-3,0mol,優選0.4-2.5mol,甚至更優選0.5-2.0mol.如果氫原子量少于0.4mol,那么該組合物可能不能令人滿意地固化.而且,如果氫原子量超過3.0mol,那么獲得的固化制品的耐熱性可以顯著下降.組分(D)對組分(D)的氬化硅烷化反應催化刑沒有特別限制,只要它促進了組分(A)的含乙烯基的有機聚硅氧烷和組分(C)的有機氫聚硅氣烷之間的加成反應(氬化硅烷化)即可.可以采用常規的氫化硅烷化反應催化劑作為組分(D).合適的催化刑的具體實例包括氯鉑酸、醇改性的氯鉑酸、氯鉑酸和烯烴的配位化合物、乙烯基硅氧烷或者乙炔化合物、四(三苯基膊)鈀、和氣化三(三苯基膦)銠.其中,優選鉑基化合物.組分(D)的加入量僅僅需要足以有效的作為氬化硅烷化反應催化刑,該量可以根據所需的固化速率進行改變.相對于組分(A)、(B)和(C)的總質量計算所述催化金屬元素的質量,則該催化劑的重通常是0.1-lOOOppm,優選1-500ppm,甚至更優選10-lOOppm'如果該量過大,那么從經濟學觀點來看該反應就變得不理想了.—任選組分—除了上述組分(A)-(D)以外,也可以按需在本發明的組合物中加入其它任選組分,條件是所述添加不會損害本發明的目標.例如,可以采用任何對該加成反應催化刑具有固化抑制效果的常規阻滯劑化合物.這些化合物的具體實例包括含磷化合物,比如三苯基膦、含氮化合物比如三丁基胺、四甲基乙二胺和苯并三唑、以及含硤化合物、乙炔基化合物、含有2個或更多鏈烯基的化合物、氪化過氧化合物、和馬來酸衍生物,所述阻滯刑化合物產生的固化阻滯效果的程度根據所用阻滯劑的化學結構發生顯著變化,因而,優選將加入量調至對特定阻滯刑而言最合適的量.一般而言,如果加入量太少,那么組合物在室溫的長期存儲穩定性可能很差,相反如杲加入量過大,那么存在著可能損害固化過程的風險.其它任選組分的實例包括無機填料,比如晶體二氧化硅、中空填料、倍半硅氧烷、火成二氣化鈦、氣化鎂、氧化鋅、氧化鐵、氫氣化鋁、碳酸鎂、破酸鈣、碳酸鋅、層狀云母、炭黑、硅藻土和玻璃纖維;以及填料、比如已經用有機硅化合物進行過表面處理的上述填料,所述有機硅化合物比如有機烷氧基硅烷化合物、有機氯硅烷化合物、有機硅氮烷化合物或者低分子量硅氧烷化合物.另外,也可以加入有機硅橡膠粉末和有機硅樹脂粉末.而且,可以將耐熱添加刑、顏料、染料和防審刑等作為任選組分加入,本發明的組合物在固化時形成有機硅凝膠.在本說明書中,術語"有機硅凝膠"描述了具有低交聯密度的固化制品,其包含作為主要成分的有機聚硅氣烷,其中根據JISK2220測得的(1/4錐)滲透值(或者稠度值)為20-200,優選15-200,甚至更優選20-150,這和根據JISK6301測量的為0的橡膠硬度值相對應,表明該凝膠沒有有效的橡膠硬度(所以,是軟的).在此方面,本發明的有機硅凝膠和所謂的硅橡膠固化制品(橡膠狀彈性體)不同.本發明的組合物通過在室溫(大約25"C)靜罝大約24小時或者通過在40-150TC加熱,固化并轉變成有機硅凝膠.用途J本發明的組合物可以用于存在著助焊劑的場所并固化.換而言之,雖然使電氣線路或者電子電路的基材比如IC基材所需的清潔降至最少的趨勢,導致在半導體安裝工藝中殘余助焊刑在這些基材表面上存在的機會增加,但是本發明的組合物仍然可以用于這些助壞刑存在的場所并固化,由此形成了涂層,該涂層密封、絕緣和保護下面的部件,并吸收機械振動和沖擊.當以這種方式采用時,本發明的組合物顯示出優異的耐助焊劑能力,不會受到固化抑制,能夠以穩定的方式密封和菝蓋基材,而且在有機硅凝膠所期望的以下性質方面沒有損失優異的電絕緣性質、優異的電性質穩定性和優異的柔韌性.因而,通過組合物固化,可以提髙有機硅凝膠的耐助焊刑水平,可以形成具有優異耐助焊劑能力的有機硅凝膠.助伴劑組分的實例包括樹脂酸比如松香酸、右旋海松酸和左旋海松酸,以及鹽酸胺(aminehydrochloride)等,實施例在下列描述中,粘度值是指在25TC測量的值.而且,SiH/SiVi比是指摩爾比.—實施例1一將以下組分混和在一起制備組合物A:(a)100質量份兩個分子鏈端部都被二甲基乙烯基甲硅烷氣基封端的二甲基聚硅氣烷,粘度為5000mPa.s,(b)IOO質量份兩個分子鏈端部都被三甲基甲硅烷氧基封端的二甲基聚硅氧烷,粘度為lOOmPa.s,(c)0.32質重份兩個分子鏈端部都被三甲基甲硅烷氣基封端的甲基氨聚硅氧烷,粘度為250mPa.s(鍵合到硅原子上的氬原子量-1.08質量%,每個分子中的這些氫原子數平均大約是45)(在該組分(c)中和硅原子鍵合的氫原子與組分(a)中和硅原子鍵合的乙烯基的摩爾比,即SiH/SiVi=0.57),(d)O.l質量份l-乙炔基環己醇,和(e)氣鉑酸和二乙烯基四甲基二硅氣烷的絡合物,其重足以提供5ppm質量的鉑金屬(相對于所有組分的總質量).測試耐助烀刑能力首先,將制備的組合物通過在1201C加熱60分鐘固化,由此形成透明的凝膠制品.采用JISK2220規定的針入度計(1/4比例的錐)測量該凝膠制品的硬度(滲透值).隨后,通過將松香酸溶解到甲苯中形成10%的溶液來制備助熔劑.將該溶液加入到制備的組合物中,加入量足以使得松香酸在該組合物中的濃度為300ppm,該組合物在1201C加熱60分鐘固化,采用JISK2220規定的針入度計(1/4比例的錐)測量該凝膠制品的硬度(滲透值).結果如表l所示.—實施例2-除了將組分(b)的量變成50質量份、將組分(c)的重變成0.34質量份(SiH/SiVi=0.62)以外,按照和實施例1相同的方式制備組合物B.采用和實施例1相同的方式評價制備的組合物的耐助焊劑能力.結果如表l所示.-對比實施例1-除了不添加組分(b)并將組分(c)的量變成0.22質量份(SiH/SiVi:0.4)以外,按照和實施例l相同的方式制備組合物C.采用和實施例1相同的方式評價制備的組合物的耐助烀刑能力.結果如表l所示.-對比實施例2-將以下組分混和在一起制備組合物D:100質量份兩個分子鏈端部都被三甲基甲硅烷氣基封端的二甲基聚硅氣烷,粘度為1000mPa.s,其中構成主鏈的二有機硅氣烷的99.6mol%是二甲基硅氧烷單元,剩下的0.4moiy。是乙烯基甲基硅氣烷單元,85質量份兩個分子鏈端部都被三甲基甲硅烷氧基封端的二甲基聚硅氣烷,粘度為1000mPa.s,4.86質重份在兩個分子鏈端部都有和硅原子鍵合的氨原子的二甲基聚硅氧烷,在251C的粘度為18mPa.s(鍵合到硅原子上的氫原子量-0.13重量%,每個分子中的這些氫原子數平均是2)(SiH/SiVi=1.15),O.l質量份l-乙炔基環己醇,和氯鉑酸和二乙烯基四甲基二硅氣烷的絡合物,其量足以提供5ppm重量的鉑金屬(相對于所有組分的總質量).采用和實施例1相同的方式評價制備的組合物的耐助焊劑能力.結果如表l所示.-對比實施例3-將以下組分混和在一起制備組合物E:IOO質量份粘度為800mPa.s的二甲基聚硅氧烷,在分子鏈端部的兩個單官能甲硅烷氧基單元中,平均0.58個單元被二甲基乙烯基甲硅烷氣基封端,而剩下的平均1.42個單元被三甲基甲硅烷氣基封端,25質量份兩個分子鏈端部都被三甲基甲硅烷氧基封端的二甲基聚硅氣烷,粘度為1000mPa.s,0.7質量份兩個分子鏈端部都被三甲基甲硅烷氧基封端的甲基氦聚硅氣烷,粘度為lOOmPa.s(鍵合到硅原子上的氫原子量-O.Sl質量%,每個分子中的這些氫原子數平均大約是16)(在該組分中和硅原子鍵合的氫原子相對于上述乙烯基的摩爾比,即SiH/SiVi-0.94),O.l質重份l-乙炔基環己醇,和氯鉑酸和二乙烯基四甲基二硅氣烷的絡合物,其量足以提供5ppm質量的鉑金屬(相對于所有組分的總質量).采用和實施例1相同的方式評價制備的組合物的耐助烀劑能力.結果如表1所示.表l<table>complextableseeoriginaldocumentpage16</column></row><table>(*)由于固化很差,該組合物沒有固化,而是保持為液體,這意味著無法測量.權利要求1.一種改進有機硅凝膠耐助焊劑能力的方法,包括使可固化的有機硅凝膠組合物固化以形成有機硅凝膠,所述可固化的有機硅凝膠組合物包含(A)100質量份下面通式(1)表示的二有機乙烯基甲硅烷氧基封端的有機聚硅氧烷[其中,R表示不含脂肪族不飽和鍵的未取代的或者取代的一價烴基,n表示50-1000的數],(B)10-200質量份無官能有機聚硅氧烷,(C)在每個分子中含有平均3個或更多個鍵合到硅原子上的氫原子的有機氫聚硅氧烷,其量足以使得在該組分(C)中鍵合到硅原子上的氫原子的摩爾數相對于組分(A)的有機聚硅氧烷中每1mol鍵合到硅原子上的乙烯基是0.4-3.0mol,和(D)有效量的氫化硅烷化反應催化劑。2.權利要求l的方法,其中所述組分(A)的有機聚硅氧烷在25"C的粘度是50-50000mPa.s.3.權利要求1的方法,其中所述組分(B)的所述有機聚硅氧烷是由下述平均組成式(2)表示的直鏈或者支鏈無官能有機聚硅氣烷R',SiO,(2)其中,R1表示未取代的或者取代的單價烴基,不包括脂肪族不飽和烴基,3是滿足0<3<3的數.4.權利要求1的方法,其中所述組分(B)的所述有機聚硅氣烷在25TC的祐度為20-lOOOOmPa.s.5.權利要求1的方法,其中所述組分(C)的所述有機氳聚硅氧烷在每個分子中含有平均3一200個鍵合到硅原子上的氬原子.6.權利要求1的方法,其中所述組分(C)的所述有機氣聚硅氣烷在251C的粘度為0.1-1000mPa.s.7,權利要求1的方法,其中所述組分(C)的所述有機氬聚硅氧烷由如下通式表示<formula>formulaseeoriginaldocumentpage3</formula>其中,Rz基團每個表示不含有脂肪族不飽和鍵的未取代的或者取代的單價烴基,m是平均數3-198,8.形成耐助焊劑性有機硅凝膠的方法,包括將權利要求1的組合物施加到其中存在助焊刑的場所并在該處固化.9.權利要求8的方法,其中所述組分(A)的所述有機聚硅氣烷在25TC的粘度為50-50000mPa.s.10.權利要求8的方法,其中所述組分(B)的所述有機聚硅氣烷是由下述平均組成式(2)表示的直鏈或者支鏈無官能有機聚硅氣烷R、SiO陣(2)其中,Ri表示未取代的或者取代的單價烴基,不包括脂肪族不飽和烴基,3是滿足0<3<3的數.11.權利要求8的方法,其中所述組分(B)的所述有機聚硅氣烷在251C的粘度為20-10000mPa,s。12.權利要求8的方法,其中所述組分(C)的所有有機氬聚硅氧烷在每個分子中含有平均3一200個鍵合到硅原子上的氬原子.13.權利要求8的方法,其中所述組分(C)的所述有機氫聚硅氧烷在25T:的粘度為0.1-lOOOmPa.s.14.權利要求8的方法,其中所述組分(C)的所迷有機氬聚硅氧烷由如下通式表示R23SIO''SiR23其中,112基團每個表示不含有脂肪族不飽和鍵的未取代的或者取代的單價烴基,m是平均數3-l98.15,在基材上形成有機硅凝膠的方法,包括將權利要求1的組合物施加到其中存在著助焊劑的基材上,并固化所述組合物以在所述基材上形成有機硅凝膠涂層.全文摘要可以施加到存在助焊劑的場所中并固化的可固化有機硅凝膠組合物,所述組合物包含(A)二有機乙烯基甲硅烷氧基封端的有機聚硅氧烷,(B)無官能有機聚硅氧烷,(C)在每個分子中含有平均三個或更多個鍵合到硅原子上的氫原子的有機氫聚硅氧烷,和(D)氫化硅烷化反應催化劑。提供了改進有機硅凝膠的耐助焊劑能力的方法和形成具有優異耐助焊劑能力的有機硅凝膠的方法,兩種方法都采用上述組合物。文檔編號C09D183/14GK101096565SQ20071010241公開日2008年1月2日申請日期2007年5月8日優先權日2006年5月2日發明者佐藤一安,池野正行,田中實行申請人:信越化學工業株式會社
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品