用于拋光高階梯高度氧化層的自動停止研磨劑組合物的制作方法

            文檔序號:3779420閱讀:379來源:國知局

            專利名稱::用于拋光高階梯高度氧化層的自動停止研磨劑組合物的制作方法
            技術領域
            :本發明涉及自動停止(auto-stopping)的化學-機械拋光組合物,其用于拋光具有高階梯高度(step-hdght)的不平度大的半導體器件;以及使用該組合物用于化學-機械拋光的方法。
            背景技術
            :隨著半導體元件體積的縮小,密度的提高,用于形成微型圖案的技術己投入使用,因此半導體器件的表面結構由于更高的表層階梯高度變得更加復雜。作為平整技術,在半導體器件制造中為了去除基材上形成的特定層的階梯高度,采用了CMP方法。隨著集成度的提高和工藝規范的嚴格化,需要快速平整具有很大階梯高度的絕緣層。比如,對具有很高階梯高度的硅氧化層做化學-機械拋光就是這種情況,所述硅氧化層是在制造DRAM電容后為絕緣而涂敷的。如果在拋光具有高階梯高度的層時,階梯高度可以被迅速去除,并且在階梯高度去除之后,去除速率變得非常緩慢,得到自動停止功能,這有利于通過減少原材料消耗、增加加工余量(processmargin)、并且縮短加工時間來提高生產力,具有如下優點1)縮短待拋光層的氣相沉積時間,并節約氣相沉積原材料;2)縮短化學-機械拋光時間,并節約要使用的漿料;3)增加加工余量。因此,需要開發具備自動停止功能的拋光組合物,其能在拋光的初始階段快速去除階梯高度,但該速率在去除階梯高度之后變得非常緩慢。同時,對于半導體基材上的氧化層的拋光組合物,韓國專利公開No.2005-4051公開了含有二氧化鈰作為研磨劑、羧酸或其鹽、以及醇化合物的漿料組合物;韓國專利公開No.2004-16154公開了包含金屬氧化物的研磨顆粒、去除速率促進劑、分子量為1,000-100,000的陰離子聚合物鈍化劑、以及具有1-12個碳原子的陰離子鈍化劑的水溶液,但這些都是用于制備STI(淺槽隔離)的拋光漿料,對氧化層與氮化層的比例具有高選擇性。對于由于半導體基材上的氧化層的拋光組合物中的添加劑而具有成膜功能,或者因此具有自動停止功能的拋光組合物,韓國專利公開No.2001-7534公開了一種CMP方法,其包括表面電勢被調整為負值的研磨顆粒和由水溶性聚合物組成的表面活性劑;韓國專利公開No.1996-5827公開了一種CMP方法,其使用包含有機化合物的研磨劑,所述有機化合物具有至少一個選自COOH(羧基)和COOMl(Ml是原子或者可以和磺酰基的氫原子或者羧基中的氫原子發生取代反應成鹽的官能團)且分子量至少為100的親水基團。韓國專利公開No.1998-63482公開了一種拋光組合物,其還包含離子部分與研磨顆粒所帶電荷不同的聚合電解質,其分子量為約500-約IO,OOO,并且其濃度占研磨顆粒重量的約5-50%;然而,常規的拋光組合物所顯示出的自動停止功能并不能明顯地應用于半導體制造生產。韓國專利公開No.2003-53138公開了一種拋光組合物,其包含鍛制二氧化硅和/或膠體二氧化硅、pH調節劑、氟化合物、磷酸鹽類陰離子添加劑、胺類添加劑如三乙醇胺、氧化劑和水,但是這種拋光組合物沒有顯示本發明所希望的自動停止功能,并且附加成分的組成也不相同。
            發明內容技術問題本發明人發現,含有氨基醇(如三乙醇胺(TEA)和2-二甲胺基-2-甲基-l-丙醇(DMAMP)),或者羥基和羧基總數至少為3的羥基羧酸的組合物,在去除半導體基材上的氧化層的不平度(imevenness)之后,表現出優異的自動停止功能,并且當羥基羧酸和氨基醇同時使用時,所述自動停止功能進一步提高,實現了本發明。因此,本發明的目的是提供在初始階段快速去除階梯高度的拋光組合物,對那些具有很大的階梯高度,表面不平度嚴重的待拋光層,快速去除凸起部分,而幾乎不拋光凹陷部分,并且去除階梯高度后,去除速率大大降低因此拋光自動停止。本發明的另一目的是提供具有自動停止功能的拋光組合物,以縮短待拋光層的氣相沉積時間,節約沉積材料,縮短化學-機械拋光時間,并且節約使用的漿料。技術方案本發明涉及用于平整化過程中的化學-機械拋光組合物,其通過快速拋光半導體器件制造技術中由二氧化硅組成、不平度嚴重且具有高階梯高度的有圖案硅片來實現平整化,以及使用該拋光組合物用于化學-機械拋光的方法,特別是具有自動停止功能的組合物,其在一開始提供高的階梯高度去除速率,但在去除階梯高度實現平整化之后,去除速率大大降低,其特征在于其含有i)金屬氧化物研磨顆粒;和ii)至少一種選自下面組中的化合物化學式1表示的氨基醇、化學式2表示的羥基羧酸或其鹽,或者其混合物;化學式1:R1-N(32)-A-OH化學式2:(OH)n-R-(COOH)m其中,A表示具有2-5個碳原子的直鏈或者支鏈亞烴基(alkylene),R1和R2各自獨立地表示氫或者具有1-5個碳原子的含有或者不含-OH取代基的直鏈或者支鏈垸基,R表示具有l-6個碳原子的直鏈或者支鏈亞烷基、具有5-7個碳原子的環亞烷基、具有7-9個碳原子的亞苯基或者亞芳烷基,n和m各自表示不小于1的整數,且n+m不小于3。根據本發明的拋光組合物含有能夠實現自動停止拋光的化學物質,其通過吸附于氧化層而抑制拋光。當使用根據本發明的拋光組合物拋光具有高階梯高度的氧化層時,其凸起部分在拋光初始階段受到較強的物理壓力,因此研磨顆粒的拋光性能起到強烈作用,而在凹陷部分,吸附于待拋光層上的自動停止劑在待拋光層上形成薄膜來抑制拋光,明顯降低去除速率。隨著拋光的進行,凸起部分和凹陷部分之間的階梯高度變小,減少。此時,待拋光層上形成的拋光抑制層的作用由于壓力的原因大于物理拋光作用,因此顯著降低去除速率。含有根據本發明的拋光組合物的研磨顆粒選自二氧化硅、二氧化鈰、氧化鋯和氧化鋁。優選使用二氧化鈰,因為它在包含二氧化硅的表面(比如玻璃或者半導體基材)上有非常高的去除速率,有利于半導體基材的拋光,盡管二氧化鈰的硬度低于二氧化硅顆粒或者氧化鋁顆粒。本發明使用的二氧化鈰通過在空氣中,在600-900℃的溫度下煅燒碳酸鈰水合物制備得到。研磨顆粒的含量對于提供足夠的階梯高度去除速率是重要的,其用量可根據所需的去除速率而變化,因為根據顆粒類型的不同,相同的含量可能產生不同的去除速率。當研磨顆粒為二氧化鈰時,其含量為0.1-20重量%,優選為0.5-5重量%,更優選為1-3重量%。較低的含量可能降低去除階梯高度的速率,而高含量可能造成拋光缺陷并降低拋光的自動停止功能。考慮到劃痕和去除速率,二氧化鈰研磨顆粒的尺寸優選為分散液中二次顆粒直徑為50-500nm,更優選為80-300nm。顆粒尺寸越小,去除速率越低;顆粒尺寸越大,拋光缺陷發生頻率越大。根據本發明的拋光組合物含有拋光自動停止劑、至少一種選自下面組中的化合物化學式l表示的氨基醇、化學式2表示的羥基羧酸及其鹽、或它們的混合物化學式1:RrN(R2)-A-OH化學式2:(OH)n-R-(COOH)m其中,A表示具有2-5個碳原子的直鏈或者支鏈亞烴基,R,和R2各自獨立地表示氫或者具有1-5個碳原子的具有或者不含-OH取代基的直鏈或者支鏈烷基,R表示具有l-6個碳原子的直鏈或者支鏈的亞烷基、具有5-7個碳原子的環亞烷基、具有7-9個碳原子的亞苯基或者亞芳烷基,n和m各自表示選自l-7的整數,且n+m不小于3。化學式1表示的化合物舉例為三乙醇胺、2-二甲基氨基-2-甲基-l-丙醇、l-氨基-2-丙醇、l-二甲基氨基-2-丙醇、3-二甲基氨基-l-丙醇、2-氨基-l-丙醇、2-二甲基氨基-l-丙醇、2-二乙基氨基-l-丙醇、2-二乙基氨基-l-乙醇、2-乙基氨基-l-乙醇、l-(二甲基氨基)-2-丙醇、二乙醇胺、N-甲基二乙醇胺、N-丙基二乙醇胺、N-異丙基二乙醇胺、N-(2-甲丙基)二乙醇胺、N-正丁基二乙醇胺、N-叔丁基乙醇胺、N-環己基二乙醇胺、N-十二烷基二乙基胺、2-(二甲基氨基)乙醇、2-二乙基氨基乙醇、2-二丙氨乙醇、2-丁氨乙醇、2-叔丁氨乙醇、2-環氨乙醇、2-氨基-2-戊醇、2-[二(2-羥基乙基)氨萄-2-甲基-1-丙醇、2-[二(2-羥基乙基)氨基]-2-丙醇、N,N-二(2-羥基丙基)乙醇胺、2-氨基-2-甲基-l-丙醇、三(羥甲基)氨甲垸(Trizma)和三異丙醇胺(TIPA),并且該化合物可以單獨使用或組合使用。具有拋光自動停止性能的拋光組合物中包含的化學式1表示的氨基醇化合物優選為三乙醇胺、2-二甲基氨基-2-甲基-l-丙醇、三(羥甲基)氨基甲烷或者三異丙醇胺、或它們的混合物。氨基醇是同時具有胺基官能團和羥基官能團的化合物,前者具有親水性和堿性,后者能夠形成氫鍵,所述氨基醇吸附于氧化層表面,用于抑制低壓力下的拋光作用。一般認為之所以顯示出這種性能是因為二氧化硅層具有負的zeta電勢,而氨基醇分子在弱堿、中性和酸性pH的很寬的pH范圍內易于帶正電荷,因此兩者間具有引力。根據本發明的拋光組合物中合適的氨基醇用量取決于研磨顆粒的含量和尺寸,以及其它組分的含量和pH值。能夠表現出去除階梯高度的高速率和自動停止拋光性能的含量為0.5-15重量%,優選為1-10重量%,更優選為2-6重量%。如果自動停止劑的含量太低則自動停止功能弱,而如果太高,則拋光初始階段去除階梯高度的速率減小。化學式2表示的化合物是羧基和羥基總數至少為3的羥基羧酸。作為根據本發明的自動停止劑,可以含有選自所述羥基羧酸或其鹽,或它們的混合物的化合物。由化學式2表示的羥基羧酸的鹽,通過所述羥基羧酸與一價陽離子或者二價陽離子組合形成。所述一價陽離子的實例包括K、,4和伯、仲、叔和季銨陽離子例如NR4(R:氫或者C1C7垸基),所述二價陽離子包括Ca、Mg、Cu等。根據本發明,選自羥基羧酸、及其鹽、或它們的混合物的化合物優選為COOH和OH總數至少為3(更優選至少為4)的化合物。當COOH和OH的總數小于3時,去除階梯高度的速率和平板的去除速率之間差別不大,因此基本不能得到自動停止功能。根據本發明的羥基羧酸包括葡萄糖酸、葡庚糖酸、檸檬酸、酒石酸、蘋果酸、檸蘋酸、酮丙二酸(ketomalonicacid)、二羥甲基丙酸、二羥乙基丙酸、二羥甲基丁酸、二羥乙基丁酸、甘油酸、粘酸、糖二酸、奎尼酸、戊糖酸(pentaricacid)、2,4-二羥基苯甲酸、沒食子酸等。該羥基羧酸可單獨使用或組合使用。根據本發明,選自羥基羧酸、其鹽或它們的混合物的化合物的含量為0.01-15重量%,優選為0.05-10重量%,更優選為0.1-5重量%。如果自動停止劑的含量太低則自動停止功能弱,但如果太高,則在初始階段去除階梯高度的速率減小。為了實現增強的自動停止功能,根據本發明的拋光組合物優選包含選自化學式2表示的羥基羧酸或其鹽或它們的混合物的化合物,以及化學式1表示的氨基醇。更優選的氨基醇化合物包括三乙醇胺、二乙醇胺、單乙醇胺、2-二甲基氨基-2-甲基-l-丙醇、三(羥甲基)氨基甲垸或三異丙醇胺或它們的混合物。當氨基醇與選自羥基羧酸及其鹽或它們的混合物的化合物共用時,氨基醇的含量為0.01-10重量%,優選為0.05-5重量%,更優選為0.1-3重量%。如果氨基醇的含量太低,則自動停止功能弱,但如果太高,則去除階梯高度的速率減小。根據本發明的拋光組合物除了所述金屬氧化物研磨顆粒和自動停止劑外,如果需要,還包含pH調節劑、季胺化合物、表面活性劑、潤滑劑、高分子有機酸、防腐劑等。本發明通過研磨顆粒的拋光性能與自動停止劑抑制平板去除速率的性能的組合來實現。根據本發明具有自動停止性能的拋光組合物能在寬的pH范圍內起作用,但如果pH太低或者太高,去除階梯高度的速率就會降低或者自動停止性能減弱。優選的pH范圍為4-11,更優選為5-8。對于調節pH的pH調節劑,任何選自無機酸(比如硝酸、鹽酸、硫酸、高氯酸)或有機酸,或任何無機或有機堿均可以使用,它可以調節組合物的pH值而對拋光組合物的性能(包括去除階梯高度的高速率和自動停止功能)沒有不良影響。根據本發明的用于半導體生產的拋光漿料還可以包含季銨鹽,其選自氫氧化銨、氫氧化四甲銨、氫氧化四乙銨、氫氧化四丙基氫、氫氧化四丁基胺等。所述季銨鹽還作為防腐劑或pH調節劑,其用量為0.01-10重量%,更優選為0.1-5重量%。可以添加有助于潤滑功能的表面活性劑和潤滑劑。由于具有高分子量的陽離子表面活性劑,在與二氧化鈰分散液混合時可能導致快速沉積的問題,因此有利地使用陰離子型和非離子型表面活性劑。潤滑劑的實例包括甘油和乙二醇。表面活性劑的用量為0.0001-0.5重量%,優選0.001-0.1重量%。潤滑劑的用量為0.01-10重量%,優選為0.1-5重量%。高分子有機酸用于提高去除階梯高度的速率。具有酸性基團的水溶性聚合物可以作為高分子有機酸。優選使用聚丙烯酸或聚丙烯酸共聚物或它們的混合物。市售聚丙烯酸產品往往沒有關于分子量的信息,并且通常以水溶液的形式銷售,因此每個產品中的聚丙烯酸含量均不相同。根據本發明,使用粘度為0.8-20cps的2.5%含水聚丙烯酸溶液作為半導體拋光漿料的添加劑。例如,本發明使用的2.5%的聚丙烯酸水溶液,對聚丙烯酸L,溶液粘度為1.67cps,對聚丙烯酸S(由NipponZunyakuKabushikikaisha生產),溶液粘度為1.21cps。高分子有機酸的含量優選為0.1-10重量%,更優選為0.3-5重量%。如果高分子有機酸的含量太低,則提高階梯高度去除速率的效果低,但是如果太高則該去除速率反而降低。對于聚丙烯酸,如果使用低粘度的聚丙烯酸S和高粘度的聚丙烯酸L的混合物可以獲得優異的效果,并且低粘度聚丙烯酸與高粘度聚丙烯酸的含量比值優選為5-95重量%:95-5重量%。當只使用低粘度聚丙烯酸時,拋光初始階段的階梯高度去除速率往往較低,而只使用高粘度聚丙烯酸時,去除階梯高度的速率高,但去除階梯高度后的去除速率變高而減弱了自動停止功能。根據本發明的拋光組合物由有機酸組成,因此可能由于微生物或者細菌的侵蝕發生外觀上的變化。為了避免這種損壞,可以使用防腐劑。任何能夠抑制對根據本發明的漿料組合物組分的侵蝕的防腐劑,均可以使用。異噻唑啉化合物可以用作該防腐劑,優選5-氯-2-甲基-4-異噻唑啉-3-酮、2-甲基-4-異噻唑啉-3-酮或者2-甲基-3-異噻唑酮。如果防腐劑的含量太低,則防腐效果弱,但是如果太高,則抑制作為研磨劑的性能。根據本發明的含有氨基醇作為自動停止劑,具有自動停止功能的優選的拋光組合物包含基于拋光組合物總重量,0.1-20重量%的金屬氧化物研磨顆粒、0.5-15重量%的氨基醇化合物或它們的混合物,更優選地,所述拋光組合物包含基于拋光劑總重量,0.5-5重量%的金屬氧化物研磨顆粒、1-10重量%的化學式1表示的氨基醇化合物或它們的混合物,并且pH在4-11的范圍內,特別是5-8。作為另一種拋光組合物,最優選的是包含1-3重量%的二氧化鈰,2-6重量%的三乙醇胺和0.1-10重量%的聚丙烯酸,并且pH在5-8的范圍內。根據本發明的含有羥基羧酸或其鹽的優選的拋光組合物包含基于拋光組合物總重量,0.1-20重量%的金屬氧化物研磨顆粒、0.01-15重量%的選自羥基羧酸及其鹽或它們的混合物的化合物,更優選地,所述拋光組合物包含基于拋光劑總重量,0.5-5重量%的金屬氧化物研磨顆粒、0.05-10重量%的選自羥基羧酸及其鹽或它們的混合物的化合物,并且pH在4-11的范圍內,更優選pH在5-8的范圍內。根據本發明的含有羥基羧酸或其鹽和氨基醇,具有自動停止功能的優選的拋光組合物含有基于拋光組合物總重量,0.1-20重量%的金屬氧化物研磨顆粒、0.01-10重量%的化學式1表示的氨基醇或它們的混合物,以及0.01-15重量%的化學式2表示的羥基羧酸、其鹽或它們的混合物,并且pH在4-11的范圍內。更優選的拋光組合物含有基于拋光劑其總重量,0.5-5重量%的二氧化鈰、0.05-10重量%的選自羥基羧酸及其鹽或它們的混合物的化合物、以及0.05-5重量%的氨基醇,并且pH在5-8的范圍內。最優選的組合物包含基于拋光組合物總重量,1-3重量%的二氧化鈰、0.1-5重量%的葡萄糖酸或其鹽、以及0.1-3重量%的三乙醇胺,并且pH在5-8的范圍內。根據本發明的自動停止拋光漿料可用于半導體制造過程中的層以及具有高階梯高度的二氧化硅層的平整化,在所述半導體制造過程中的層上可以形成本發明的組合物的自動停止拋光層。圖1是具有高階梯高度的半導體基材的橫截面圖2顯示了凸起部分和凹陷部分的平均厚度與拋光時間的關系,作為根據本發明的實施例7的結果;圖3顯示了隨線寬(pitch)和圖案密度的變化,拋光前后凸起部分的厚度變化,作為根據本發明的實施例7的結果;圖4顯示了凸起部分和凹陷部分的平均厚度與拋光時間的關系,作為根據本發明的實施例14的結果;圖5顯示了隨線寬(pitch)和圖案密度的變化,拋光前后凸起部分的厚度變化,作為根據本發明的實施例14的結果。附圖中重要部件的描述10-基材20-線路圖案(wiringpattem)或者電容器30-絕緣層31-凸起部分32-凹陷部分33-理想的拋光停止面具體實施例方式下面參照實施例對本發明的結構和效果作更詳細的描述,但這些實施例不構成對本發明范圍的限制。實施例1將碳酸鈰水合物在空氣中在750'C下煅燒4小時以制備二氧化鈰。向其中加入去離子水及少量的分散劑,并使用介質攪拌型(media-agitatingtype)粉末粉碎機粉碎及分散后,最后向其中加入去離子水以得到固體含量為5%的二氧化鈰分散液。所述分散液中的顆粒尺寸是140nm,pH值為8.4。作為具有自動停止功能的添加劑,通過混合三乙醇胺和其它乙醇,并使用硝酸調節pH制備了研磨添加劑。將這樣得到的添加劑與研磨顆粒的分散液混合來制備研磨劑。另外,不使用硝酸作為pH值調節劑單獨制備了一種研磨劑(實驗編號1-1和1-2)。保持二氧化鈰的濃度為1%,氨基醇的加入量和pH值則如表l所示變化,來制備研磨劑。在化學-機械拋光過程中使用的基材是通過等離子CVD法制得的基材,所述CVD法使用上面涂敷有二氧化硅層的四乙氧基硅垸(TEOS),并在Si基材上形成不同的線寬和密度的圖案,并氣相沉積厚度約20000A的二氧化硅層,所述二氧化硅層的不平整部分階梯高度約7000A。此外,為了研究去除階梯高度后的去除速率,用同樣方法制備了氣相沉積了二氧化硅層的晶片。每個基材都在G&PTech.制造的CMP設備中拋光,在研磨盤和研磨頭轉速分別為93rpm和87rpm的情況下,調節壓力到300g/cm2。經拋光,研磨劑中二氧化鈰的含量為1%,進料速率為200毫升/分鐘。去除階梯高度的速率、晶片去除速率以及去除速率比(去除階梯高度的速率/晶片去除速率)顯示在表1中表l<table>complextableseeoriginaldocumentpage17</column></row><table>從表1可以看出,當只用二氧化鈰而不用三乙醇胺拋光時(對比例1-1),去除圖案化的晶片的階梯高度的速率低于晶片的去除速率,但在實驗l-l、1-2中,只另外加入了氨基醇,去除階梯高度之后的去除速率,即晶片去除速率大大降低,增大了去除階梯高度的速率/晶片的去除速率的比例。在實驗1-3到1-10中,用硝酸調節pH,晶片的去除速率大大降低,但去除階梯高度的速率大大增大,與對比例1-1相比大大增大了兩者的速率比。還可以認識到,隨著三乙醇胺加入量的增加,晶片的去除速率降低,但如果超過一定量,則去除速率保持在非常低的水平。pH范圍在4-11時顯示了優異的自動停止功能。實施例1的結果的意義在于,加入了氨基醇的根據本發明的拋光組合物在去除有圖案的基材的階梯高度之后的去除速率大大降低,顯示了拋光的自動停止功能。實施例2為研究加入聚丙烯酸(PAA)的效果,通過改變加入量來進行評價。用與實施例1相同的步驟制備研磨劑,但是加入了聚丙烯酸,pH穩定調至6.9。聚丙烯酸和三乙醇胺的濃度如表2所示,并且拋光條件與實施例1中的相同。加入的聚丙烯酸是NipponZunyaku的產品,為聚丙烯酸L(2.5。/。的水溶液的粘度為1.67cps)和聚丙烯酸S(粘度為1.21cps)的3/7w/w(L/S)混合物。去除圖案的階梯高度的速率、晶片的去除速率,以及去除速率比相對于三乙醇胺和聚丙烯酸的加入量的變化顯示在表2中。表2<table><row><column>實驗編號</column><column>三乙醇胺(%)</column><column>PAA(%)</column><column>去除階梯高度的速率(A/分鐘)</column><column>晶片去除速率(A/分鐘)</column><column>速率比</column></row><row><column>2-1</column><column>2.1</column><column>0.0</column><column>2271</column><column>1027</column><column>2.21</column></row><row><column>2-2</column><column>0.7</column><column>0.5</column><column>3460</column><column>3163</column><column>1.09</column></row><row><column>2-3</column><column>1.4</column><column>1.0</column><column>3739</column><column>2015</column><column>1.86</column></row><row><column>2-4</column><column>2.1</column><column>1.0</column><column>3402</column><column>413</column><column>8.24</column></row><row><column>2-5</column><column>2.1</column><column>1.5</column><column>3276</column><column>712</column><column>4.60</column></row><row><column>2-6</column><column>2.8</column><column>2.0</column><column>2938</column><column>338</column><column>8.69</column></row><row><column>2-7</column><column>3.5</column><column>2.5</column><column>2259</column><column>208</column><column>10.86</column></row><table>由表2可以看出,當改變研磨添加劑中聚丙烯酸的濃度進行拋光時,加入聚丙烯酸提高了去除階梯高度的速率。在向2.1%的三乙醇胺中再加入聚丙烯酸的情況中,去除階梯高度的速率顯著增加,晶片的去除速率則減小,導致速率比增加。可以認識到,隨著聚丙烯酸和三乙醇胺的量的增加,去除速率比(去除階梯高度的速率/晶片去除速率)增大。實施例3為了研究三乙醇胺的量和聚丙烯酸的量之間的依賴關系,在拋光條件與實施例i中相同的情況下,通過制備組成與實施例2中的研磨劑相同的研磨劑來進行拋光,但是加入的聚丙烯酸的濃度為1%和1.5%,如表3所示改變三乙醇胺的量表3<table><row><column>實驗編號</column><column>PAA(0/0)</column><column>三乙醇胺(%)</column><column>去除階梯高度的速率(A/分鐘)</column><column>晶片去除速率(A/分鐘)</column><column>速率比</column></row><row><column>3-1</column></row><row><column></column><column>1</column><column>1.4</column><column>3739</column><column>2015</column><column>1.86</column><column>3-2</column><column>1.5</column><column>3611</column><column>1782</column><column>2.03</column></row><row><column>3-3</column><column>2.1</column><column>3402</column><column>413</column><column>8.24</column></row><row><column>3-4</column><column>2.8</column><column>3162</column><column>211</column><column>15.0</column></row><row><column>3-5</column></row><row><column></column><column>1.5</column><column>1.5</column><column>3567</column><column>1681</column><column>2.12</column></row><row><column>3-6</column><column>2.1</column><column>3276</column><column>712</column><column>4.60</column></row><row><column>3-7</column><column>2.5</column><column>2976</column><column>226</column><column>13.2</column></row><row><column>3-8</column><column>3.2</column><column>2946</column><column>160</column><column>18.4</column></row><row><column>3-9</column><column>4.2</column><column>1872</column><column>120</column><column>15.6</column></row><table>從表3的結果可以看出,在加入聚丙烯酸的量不變的情況下,隨著三乙醇胺的量的增加,晶片的去除速率急劇減小,但去除階梯高度的速率和晶片的去除速率之比趨于增大。如果加入2.1%或者更多的三乙醇胺,晶片的去除速率則明顯下降,因此去除階梯高度后拋光自動停止。實施例4為了研究聚丙烯酸分子量對自動停止功能的影響,將兩種具有不同粘度的聚丙烯酸混合在一起,如表4所示,并向其中加入三乙醇胺以制備pH為6.9的研磨添加劑。將二氧化鈰漿料與所述研磨添加劑混合后,得到二氧化鈰含量為1%,聚丙烯酸含量為1.3%,三乙醇胺含量為2.2%的拋光組合物,在與前述實施例相同的條件下進行拋光。表4<table><row><column>實驗編號</column><column>添加劑成分</column><column>去除階梯高度的速率(A/分鐘)</column><column>晶片去除速率(A/分鐘)</column><column>速率比</column></row><row><column>4-1</column><column>L/S(0/1)-TEA</column><column>2074</column><column>222</column><column>9.34</column></row><row><column>4-2</column><column>L/S(3〃)-TEA</column><column>3340</column><column>405</column><column>8.25</column></row><row><column>4-3</column><column>L/S(1/1)-TEA</column><column>3634</column><column>740</column><column>4.91</column></row><row><column>4-4</column><column>L/S(7/3)-TEA</column><column>3768</column><column>695</column><column>5.42</column></row><row><column>4-5</column><column>L/S(l/0)-TEA</column><column>3414</column><column>1372</column><column>2.49</column></row><row><column>L:聚丙烯酸L(2.5n/。水溶液,粘度為1.67cps)</column></row><row><column>S:聚丙烯酸S(2.5%水溶液,粘度為l,21cps)</column></row><table>從表4的結果可以看出,如果聚丙烯酸的粘度低(低平均分子量)則晶片的去除速率減小,提供了優異的自動停止功能,而使用大量的高粘度聚丙烯酸時,階梯高度去除后的去除速率(即晶片去除速率)稍微增大。這種結果證實,根據拋光目的,可以通過適當地混合低粘度聚丙烯酸和高粘度聚丙烯酸以獲得兩種性能(去除階梯高度和自動停止)的最佳結合點。實施例5使用與上述相同的拋光條件,測量去除階梯高度的速率和晶片的去除速率,但是拋光組合物中二氧化鈰的濃度為.0%和1.5%,并如表5所示改變聚丙烯酸和三乙醇胺的量;并計算去除速率比(去除階梯高度的速率/晶片的去除速率)。表5<table>complextableseeoriginaldocumentpage21</column></row><table>從表5可以看出,當二氧化鈰的濃度從1.0%升到1.5%,去除階梯高度的速率增加至少1000A/分鐘,而速率比沒有明顯的變化。這意味著二氧化鈰濃度的增加有利于要求高階梯高度去除速率的過程。實施例6為了研究其它添加劑的作用,如表6所示,將氨基醇和/或氫氧化銨的衍生物與聚丙烯酸混合,并且用硝酸將pH調至6.9。將每種研磨劑混合,使其具有1°/。的二氧化鈰和1.5%的聚丙烯酸濃度,以制備拋光組合物,在與實施例1中相同的拋光條件下測量去除階梯高度的速率和晶片的去除速率。表6<table>complextableseeorgininaldocumentpage16</column></row><table>從表6可以看出,當所述組合物中含有氨基醇時,去除階梯高度的速率和拋光后續階段的自動停止功能良好。此外,注意到,當所述組合物中只含有四甲基氫氧化銨(TMAH)作為季銨鹽或者與氨基醇組合時,去除階梯高度的速率和拋光后續階段的自動停止功能良好。實施例7為了研究線寬和圖案密度[凸起部分面積/(凹陷部分面積+凸起部分面積)]對有圖案晶片的作用,評價了具有不同線寬和圖案密度的有圖案晶片。圖2顯示了凹陷部分和凸起部分的平均厚度相對于拋光時間的變化。二氧化硅漿料是半導體制造工藝中用于拋光二氧化硅層的常規漿料,其含有11%的二氧化硅。漿料A是由1%的二氧化鈰、1.5%的聚丙烯酸(L/S-3/7)和2.52%的三乙醇胺組成的拋光組合物,漿料B是由1.5%的二氧化鈰、1.7%的聚丙烯酸(L/S-3/7)和2.38%的三乙醇胺組成的拋光組合物。這些漿料的拋光條件與實施例1的相同。可以發現在使用二氧化硅漿料的情況下,去除階梯高度之后絕緣層厚度也迅速減小,但漿料A和漿料B則在去除階梯高度之后(即平整化之后),降低絕緣層厚度的速率小得多。此外,在拋光180秒鐘之后,評估了凸起部分的厚度如何受到線寬和圖案密度的影響。圖3的結果顯示,拋光前的厚度相同,不因為線寬和圖案密度有任何變化,而拋光后的二氧化硅漿料由于對線寬和圖案密度的高度依賴并沒有收到平整化作用。另一方面,在漿料A組合物和B組合物的情況下,取得了優異的平整化效果,同時只降低了大約一半的厚度。實施例8按照實施例1的描述制備二氧化鈰分散液,使用表7中所列的羥基羧酸作為具有自動停止功能的添加劑,并且用KOH和硝酸調節pH至6.9。制備每一種研磨劑的羥基羧酸的量如表7所示,但保持二氧化鈰的濃度為1.5%不變。基材和拋光條件同實施例1所述。表7顯示了去除階梯高度的速率、晶片的去除速率和去除速率比(去除階梯高度的速率/晶片去除速率)。表7<table>complextableseeoriginaldocumentpage17</column></row><table>從表7可以看出,在對比例7-l的情況中,僅用二氧化鈰研磨顆粒拋光,在對比例7-2和對比例7-3中,用包含具有一個羧基和一個羥基的乳酸的CMP漿料拋光,去除階梯高度的速率遠低于晶片的去除速率。在使用了僅含有羥基的多元醇(例如木糖醇)(對比例7-4和對比例7-5)的情況中,晶片的去除速率高,且沒有顯示自動停止功能。這證實,羥基和羧基總數至少為3的羥基羧酸的加入導致了去除階梯高度的速率增加,晶片的去除速率減小,因此提高了速率比(去除階梯高度的速率/晶片去除速率),獲得了自動停止功能。在表7所列的羥基羧酸中,從檸檬酸和葡萄糖酸(COOH和OH總數至少為4)獲得的效果更加優異。實施例9與實施例8相同,使用二氧化鈰含量為1.5%的二氧化鈽分散液,并按與實施例8相同的方式評價拋光性能。結果如表8所示。將氨基醇加入羥基羧酸或其鹽中,作為有自動停止功能的添加劑,如果需要,用硝酸或TMAH或KOH調節pH至6.9。在加入防腐劑、潤滑劑或表面活性劑的情況下,使用2-甲基-3-異噻唑酮作為防腐劑,甘油或乙二醇作為潤滑劑,ZonylFSN(Dupont)作為表面活性劑。在表8中,TEA表示三乙醇胺,PAA表示聚丙烯酸混合物(L/S-3/7:L:2.5%水溶液的粘度為1.67cps,S:2.5%水溶液的粘度為1.21cps)。表8<table>tableseeoriginaldocumentpage25</column></row><table>當與羥基有機酸一起加入TEA時,晶片去除速率大幅減小,引起去除階梯高度的速率/晶片的去除速率的比例增大,證實了氨基醇的加入對自動停止功能具有協同作用。當部分羥基羧酸被PAA代替時,去除階梯高度的速率增大,而發現,如果需要,在不破壞拋光性能的情況下,還可以使用表面活性劑、水溶性聚合物、潤滑劑和防腐劑。在使用醋酸、琥珀酸和乳酸的情況下,去除階梯高度的速率/晶片去除速率的比例低,但從羥基和羧基總數至少為3的蘋果酸幵始,速率比突然增大,大大提高了自動停止功能,顯示出優異的高階梯高度去除速率。實施例10改變加入的檸檬酸和三乙醇胺的量進行化學-機械拋光,并評價。使用的研磨劑中含有1.5重量Q/。的二氧化鈰,如果需要,用硝酸或K0H將pH調節至6.9。按照與實施例8相同的步驟制備拋光劑。在與實施例1中描述的相同拋光條件下進行拋光。相對于添加劑的量,去除階梯高度的速率、晶片去除速率以及圖案去除速率之比顯示在表3中。觀察晶片的表面狀況并按照不平整瑕疵的出現率對其作出評價O:好,△:中,X:差。表9<table><row><column>實驗</column><column>檸檬酸%</column><column>TEA%</column><column>去除階梯高度的速率率(A/分鐘)</column><column>晶片去除速度速率/晶片去(A/分鐘)</column><column>去除階梯的高除速率(A/分鐘)</column><column>晶片表面</column></row><row><column>9-1</column><column>0.16</column><column>1</column><column>4395</column><column>1166</column><column>3.8</column><column>△</column></row><row><column>9-2</column><column>0.28</column><column>1</column><column>4345</column><column>602</column><column>7.2</column><column>△</column></row><row><column>9-3</column><column>0.41</column><column>1</column><column>3970</column><column>703</column><column>5.6</column><column>o</column></row><row><column>9-4</column><column>0.61</column><column>1.5</column><column>3935</column><column>337</column><column>11.7</column><column>o</column></row><row><column>9-5</column><column>0.33</column><column>2</column><column>3606</column><column>301</column><column>12.0</column><column>o</column></row><row><column>9-6</column><column>0.57</column><column>2</column><column>3273</column><column>264</column><column>12.4</column><column>o</column></row><row><column>9-7</column><column>0.82</column><column>2</column><column>3243</column><column>216</column><column>15.0</column><column>o</column></row><table>當具有三個羧基和一個羥基的檸檬酸與三乙醇胺(作為氨基醇)組合使用時,去除階梯高度的速率/晶片去除速率的比例為3.8或更高,顯示出自動停止功能。具體來說,當檸檬酸的含量為0.3重量%或者更大時,去除階梯高度的速率/晶片去除速率的比例高,且觀察到的晶片表面發生的瑕疵減少,有利于獲得均勻的表面。此外,當羥基羧酸和氨基醇的量增大時,晶片的去除速率減小,促進了自動停止功能,且晶片表面瑕疵的發生減少,提供了均勻的表面。實施例11改變加入的葡萄糖酸和三乙醇胺的量后進行拋光,并評價。研磨劑含有1.5重量%的二氧化鈰,并調節pH至6.9。按照實施例1中描述的相同步驟制備拋光組合物。在與實施例8相同的拋光條件下進行拋光。去除階梯高度的速率、晶片的去除速率以及圖案的去除速率與添加劑的量的關系如表10所示。觀察晶片的表面狀況并按照不平整瑕疵的出現率對其作出評價○:好,△:中,X:差。表10<table><row><column>實驗編號</column><column>葡萄糖酸%</column><column>TEA%</column><column>去除階梯高度的速率(/分鐘)</column><column>晶片去除速率(/分鐘)</column><column>去除階梯高度的速率/晶片去除速率</column><column>晶片表面</column></row><row><column>10-1</column><column>0.47</column><column>0.4</column><column>4014</column><column>179</column><column>22.4</column><column>○</column></row><row><column>10-2</column><column>0.47</column><column>0.8</column><column>4363</column><column>169</column><column>25.8</column><column>○</column></row><row><column>10-3</column><column>0.3</column><column>1</column><column>4748</column><column>234</column><column>20.3</column><column>○</column></row><row><column>10-4</column><column>0.18</column><column>1.5</column><column>4787</column><column>301</column><column>15.9</column><column>△</column></row><row><column>10-5</column><column>0.44</column><column>1.5</column><column>4184</column><column>155</column><column>27.0</column><column>○</column></row><row><column>10-6</column><column>0.89</column><column>1.5</column><column>3124</column><column>125</column><column>25.0</column><column>○</column></row><row><column>10-7</column><column>0.24</column><column>2</column><column>4680</column><column>228</column><column>20.5</column><column>○</column></row><row><column>10-8</column><column>0.59</column><column>2</column><column>3032</column><column>135</column><column>22.5</column><column>○</column></row><row><column>10-9</column><column>1.18</column><column>2</column><column>1950</column><column>99</column><column>19.7</column><column>○</column></row><table>當具有一個羧基和五個羥基的葡萄糖酸與三乙醇胺(作為氨基醇)組合使用時,去除階梯高度的速率高,但是晶片的去除速率低,顯示了優異的自動停止功能。當葡萄糖酸的含量為0.18重量%時,晶片表面發生微小的瑕疵,因此當葡萄糖酸的含量為0.3重量%或者更大時</column><column>更優選。從上述結果中可以發現,如果羥基羧酸和氨基醇的量增大,晶片的去除速率減小,增強了自動停止功能,且表面上瑕疵發生率減少到可以提供均勻的表面。但是,如果葡萄糖酸的濃度太高,則可能降低去除階梯高度的速率而不利,而如果太低,則可能在晶片表面產生瑕疵。實施例12按照實施例8描述的步驟制備拋光組合物,但包含1.5重量%的二氧化鈰、0.3重量%的葡萄糖酸、1重量°/。的TEA。用硝酸或者KOH調節pH至表ll所示的范圍。表11<table>實驗編號</column></row><row><column>pH</column><column>階梯高度去除速率(A/分鐘)</column><column>晶片去除速率(A/分鐘)</column><column>去除階梯高度的速率/晶片去除速率(A/分鐘)</column></row><row><column>11-1</column><column>5.5</column><column>2431</column><column>69</column><column>35.2</column></row><row><column>11-2</column><column>6.0</column><column>3632</column><column>129</column><column>28.2</column></row><row><column>11-3</column><column>6.4</column><column>4520</column><column>191</column><column>23.7</column></row><row><column>11-4</column><column>6.9</column><column>4748</column><column>238</column><column>19.9</column></row><row><column>11-57.3</column><column>4824</column><column>309</column><column>15.6</column></row><row><column>11-6</column><column>7.8</column><column>4930</column><column>485</column><column>10.2</column></row><table>從表11顯示的結果中可以看到,在指定的pH范圍內,所有的去除階梯高度速率/晶片去除速率的比值均不小于10。如果pH低,發現晶片的去除速率降低,自動停止功能增強,但去除階梯高度的速率也降低。另一方面,如果pH高,發現去除階梯高度的速率有利地增大,但晶片的去除速率也增大。因此,證實pH范圍在5-8更優選。實施例13如表12所示,改變二氧化鈰的含量,按照實施例8描述的相同步驟評價拋光性質。拋光組合物包含0.3%的葡萄糖酸和1。/。的TEA,并且pH調節至6.9。<table><row><column>實驗編號</column><column>二氧化鈰%</column><column>去除階梯高度的速率(A/分鐘)</column><column>晶片去除速率(A/分鐘)</column><column>去除階梯高度的速率/晶片去除速率(A/分鐘)</column></row><row><column>12-1</column><column>1.0</column><column>3261</column><column>160</column><column>20.4</column></row><row><column>12-2</column><column>1.5</column><column>4748</column><column>238</column><column>19.9</column></row><row><column>12-3</column><column>2.0</column><column>5315</column><column>318</column><column>16.7</column></row><table>從表12顯示的結果可以看到,去除階梯高度的速率和晶片的去除速率隨著二氧化鈰濃度的增大而增大,且去除階梯高度的速率/晶片去除速率的比例也較高,顯示了很好的自動停止功能。實施例14為了研究線寬和圖案密度對有圖案晶片的作用,在實施例7描述的條件下拋光有圖案晶片。圖4顯示了凹陷部分和凸起部分平均厚度的變化與拋光時間的關系。漿料C是由1.5%的二氧化鈰、0.3%的葡萄糖酸和1.0%的三乙醇胺組成的拋光組合物,并且漿料D是由1.5%的二氧化鈰、0.5%的酒石酸和1.0%的三乙醇胺組成的拋光組合物。研究發現,在使用二氧化硅漿料的情況下,絕緣層的厚度在去除階梯高度之后迅速減小,但漿料C和D在去除階梯高度之后(即平整化之后)去除絕緣層的速率則低得多。此外,拋光180秒后,當研究線寬和圖案密度的作用與凸起部分的厚度的關系時(圖5),證明,二氧化硅漿料與線寬或圖案密度之間存在很大的相關性,但拋光劑C和D組合物與線寬或圖案密度之間的相關性較小,其厚度的減少較小。工業適用性根據本發明的拋光組合物在拋光具有高階梯高度的待拋光層時去除階梯高度,并且在去除階梯高度之后具有非常低的去除速率,提供了自動停止功能。因此,本發明具有縮短待拋光層的氣相沉積時間、節約沉積原材料、縮短化學-機械拋光時間、節約使用的漿料并確保加工余量的效果。本發明有利于節約材料成本和處理時間,從而提高產量和生產力。權利要求1、具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含i)金屬氧化物研磨顆粒;和ii)至少一種選自下面組中的化合物化學式1表示的氨基醇、化學式2表示的羥基羧酸或其鹽,或它們的混合物;化學式1R1-N(R2)-A-OH化學式2(OH)n-R-(COOH)m其中,A表示具有2-5個碳原子的直鏈或者支鏈亞烷基,R1和R2各自獨立地表示氫或者具有1-5個碳原子且含有或者不含-OH取代基的直鏈或者支鏈烷基,R表示具有1-6個碳原子的直鏈或者支鏈亞烷基、具有5-7個碳原子的環亞烷基、具有7-9個碳原子的亞苯基或者亞芳烷基,n和m各自表示不小于1的整數,且n+m不小于3。2、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含基于拋光組合物的總重量,0.1-20重量%的金屬氧化物研磨顆粒、0.5-15重量.%的化學式1表示的氨基醇化合物或它們的混合物。3、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含基于拋光組合物的總重量,0.1-20重量%的金屬氧化物研磨顆粒、0.01-15重量°/。的化學式2表示的羥基羧酸或其鹽或它們的混合物。4、根據權利要求2的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含基于拋光組合物的總重量,0.5-5重量%的金屬氧化物研磨顆粒和1-10重量%的化學式1表示的氨基醇或它們的混合物,并且所述組合物的pH為4-11。5、根據權利要求3的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含基于拋光組合物的總重量,0.5-5重量%的金屬氧化物研磨顆粒和0.05-10重量%的化學式2表示的羥基羧酸或其鹽或它們的混合物,并且所述組合物的pH為4-11。6、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含基于拋光組合物的總重量,0.5-5重量%的金屬氧化物研磨顆粒、0.01-10重量%的化學式1表示的氨基醇和0.01-15重量%的化學式2表示的羥基羧酸或其鹽或它們的混合物,并且所述組合物的pH為4-11。7、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述羥基羧酸選自化學式2表示的化合物及其混合物化學式2:(OH)n-R-(COOH)m其中,R表示具有l-6個碳原子的直鏈或者支鏈的亞烷基、具有5-7個碳原子的環亞烷基、具有7-9個碳原子的亞苯基或者亞芳烷基,n和m分別表示l-7的整數,且n+m不小于4。8、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述羥基羧酸選自葡萄糖酸、葡庚糖酸、檸檬酸、酒石酸、蘋果酸、檸蘋酸、酮丙二酸、二羥甲基丙酸、二羥乙基丙酸、二羥甲基丁酸、二羥乙基丁酸、甘油酸、粘酸、糖二酸、奎尼酸、戊糖酸、2,4-二羥基苯甲酸、沒食子酸,及它們的混合物。9、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述氨基醇選自三乙醇胺、2-二甲基氨基-2-甲基-l-丙醇、1-氨基-2-丙醇、l-二甲基氨基-2-丙醇、3-二甲基氨基-l-丙醇、2-氨基-l-丙醇、2-二甲基氨基-l-丙醇、2-二乙基氨基-l-丙醇、2-二乙基氨基-l-乙醇、2-乙氨基-l-乙醇、l-(二甲基氨基)-2-丙醇、二乙醇胺、N-甲基二乙醇胺、N-丙基二乙醇胺、N-異丙基二乙醇胺、N-(2-甲丙基)二乙醇胺、N-正丁基二乙醇胺、N-叔丁基乙醇胺、N-環己基二乙醇胺、N-十二烷基二乙基胺、2-(二甲基氨基)乙醇、2-二乙基氨基乙醇、2-二丙氨乙醇、2-丁氨乙醇、2-叔丁氨乙醇、2-環氨乙醇、2-氨基-2-戊醇、2-[二(2-羥基乙基)氨基]-2-甲基-1-丙醇、2-[二(2-羥基乙基)氨基]-2-丙醇、N,N-二(2-羥基丙基)乙醇胺、2-氨基-2-甲基-l-丙醇、三(羥甲基)氨甲烷和三異丙醇胺,或它們的混合物。10、根據權利要求9的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述氨基醇選自三乙醇胺、二乙醇胺、單乙醇胺、2-二甲基氨基-2-甲基-l-丙醇、三(羥甲基)氨基甲烷、三異丙醇胺及它們的混合物。11、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述金屬氧化物研磨顆粒選自二氧化硅、二氧化鈰、氧化鋯和氧化鋁。12、根據權利要求11的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述金屬氧化物研磨顆粒是在分散液中二次顆粒直徑為50-500nm的二氧化鈽。13、根據權利要求11的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含基于拋光組合物的總重量,0.5-5重量%的二氧化鈰、0.05-5重量°/。的化學式1表示的氨基醇或它們的混合物,以及0.05-10重量%的化學式2表示的羥基羧酸或其鹽或它們的混合物。14、根據權利要求13的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含1-3重量%的二氧化鈰、0.1-3重量%的三乙醇胺作為氨基醇及0.1-5重量%的葡萄糖酸作為羥基羧酸。15、根據權利要求1的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其還包含一種或多種選自pH調節劑、季銨鹽、高分子有機酸、表面活性劑和潤滑劑的組分。16、根據權利要求15的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述pH調節劑是無機酸、有機酸、無機堿或有機堿。17、根據權利要求15的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其pH值為5-8。18、根據權利要求15的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述季銨鹽選自氫氧化銨、氫氧化四甲基銨、氫氧化四乙基胺、氫氧化四丙基氫和氫氧化四丁基胺。19、根據權利要求15的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其特征在于所述高分子有機酸是聚丙烯酸或聚丙烯酸的共聚物。20、根據權利要求15的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含異噻唑化合物作為防腐劑。21、根據權利要求19的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物,其包含0.1-10重量%的聚丙烯酸作為高分子有機酸。22、拋光基材的方法,其使用根據權利要求1至15任一項的具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物。全文摘要本發明涉及化學-機械拋光組合物,其用于半導體器件的生產技術中具有高階梯高度、不平度嚴重的二氧化硅層的化學-機械拋光過程,以及使用所述具有自動停止功能的化學-機械拋光組合物的方法,即在去除階梯高度進行平整化后拋光速率大大減小,其特征在于所述化學-機械拋光組合物包含i)金屬氧化物研磨顆粒;和ii)至少一種化合物,該化合物選自氨基醇、羥基和羧基總數至少為3的羥基羧酸或其鹽,或它們的混合物。在本發明的組合物中還可以含有高分子有機酸、防腐劑、潤滑劑和表面活性劑。根據本發明的自動停止拋光組合物能夠縮短待拋光層的氣相沉積時間、節約氣相沉積原材料、縮短化學-機械拋光時間并節約使用的漿料。因此,根據本發明,材料消耗減少,加工時間縮短,并且通過拋光速率的自動停止功能增加了加工余量,從而有利地提高了生產力。文檔編號C09K3/14GK101208404SQ200680023347公開日2008年6月25日申請日期2006年4月28日優先權日2005年4月28日發明者安定律,樸休范,樸鐘寬,李泰京,白貴宗,鄭銀逸,金錫主,韓德洙申請人:韓國泰科諾賽美材料株式會社
            網友詢問留言 已有0條留言
            • 還沒有人留言評論。精彩留言會獲得點贊!
            1
            婷婷六月激情在线综合激情,亚洲国产大片,久久中文字幕综合婷婷,精品久久久久久中文字幕,亚洲一区二区三区高清不卡,99国产精品热久久久久久夜夜嗨 ,欧美日韩亚洲综合在线一区二区,99国产精品电影,伊人精品线视天天综合,精品伊人久久久大香线蕉欧美
            亚洲精品1区 国产成人一级 91精品国产欧美一区二区 亚洲精品乱码久久久久久下载 国产精品久久久久久久伊一 九色国产 国产精品九九视频 伊人久久成人爱综合网 欧美日韩亚洲区久久综合 欧美日本一道免费一区三区 夜夜爽一区二区三区精品 欧美日韩高清一区二区三区 国产成人av在线 国产精品对白交换绿帽视频 国产视频亚洲 国产在线欧美精品 国产精品综合网 国产日韩精品欧美一区色 国产日韩精品欧美一区喷 欧美日韩在线观看区一二 国产区精品 欧美视频日韩视频 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 视频一二三区 欧美高清在线精品一区二区不卡 国产精品揄拍一区二区久久 99久久综合狠狠综合久久aⅴ 亚洲乱码视频在线观看 日韩在线第二页 亚洲精品无码专区在线播放 成人亚洲网站www在线观看 欧美三级一区二区 99久久精品免费看国产高清 91麻豆国产在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 成人在线观看不卡 日韩国产在线 在线亚洲精品 亚洲午夜久久久久中文字幕 国产精品成人久久久久久久 精品国产一区二区在线观看 欧美精品国产一区二区三区 中文在线播放 亚洲第一页在线视频 国产午夜精品福利久久 九色国产 精品国产九九 国产永久视频 久久精品人人做人人综合试看 国产一区二区三区免费观看 亚洲精品国产电影 9999热视频 国产精品资源在线 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产精品免费一级在线观看 亚洲国产一区二区三区青草影视 中文在线播放 国产成人综合在线 国产在线观看色 国产亚洲三级 国产片一区二区三区 久久99精品久久久久久牛牛影视 亚洲欧美日韩国产 四虎永久免费网站 国产一毛片 国产精品视频在 九九热在线精品 99精品福利视频 色婷婷色99国产综合精品 97成人精品视频在线播放 精品久久久久久中文字幕 亚洲欧美一区二区三区孕妇 亚洲欧美成人网 日韩高清在线二区 国产尤物在线观看 在线不卡一区二区 91网站在线看 韩国精品福利一区二区 欧美日韩国产成人精品 99热精品久久 国产精品免费视频一区 高清视频一区 精品九九久久 欧美日韩在线观看免费 91欧美激情一区二区三区成人 99福利视频 亚洲国产精品91 久热国产在线 精品久久久久久中文字幕女 国产精品久久久久久久久99热 成人自拍视频网 国产精品视频久久久久久 久久影院国产 国产玖玖在线观看 99精品在线免费 亚洲欧美一区二区三区导航 久久久久久久综合 国产欧美日韩精品高清二区综合区 国产精品视频自拍 亚洲一级片免费 久久久久久九九 国产欧美自拍视频 视频一区二区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 中文在线亚洲 伊人热人久久中文字幕 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲国产成人高清在线 欧美日韩国产码高清综合人成 国产性大片免费播放网站 亚洲午夜综合网 91精品久久一区二区三区 国产无套在线播放 国产精品视频网站 国产成人亚洲精品老王 91在线网站 国产视频97 欧美黑人欧美精品刺激 国产一区二区三区免费在线视频 久久久国产精品免费看 99re6久精品国产首页 久久精品91 国产成人一级 国产成人精品曰本亚洲 日本福利在线观看 伊人成综合网 久久综合一本 国产综合久久久久久 久久精品成人免费看 久久福利 91精品国产91久久久久久麻豆 亚洲精品成人在线 亚洲伊人久久精品 欧美日本二区 国产永久视频 国产一区二 一区二区福利 国产一毛片 亚洲精品1区 毛片一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合影 国产欧美在线观看一区 亚洲国产欧洲综合997久久 国产一区二区免费视频 国产91精品对白露脸全集观看 久久亚洲国产伦理 欧美成人伊人久久综合网 亚洲性久久久影院 久久99国产精一区二区三区! 91精品国产欧美一区二区 欧美日韩亚洲区久久综合 日韩精品一二三区 久久久夜色精品国产噜噜 国产在线精品福利91香蕉 久久久久久久亚洲精品 97se色综合一区二区二区 91国语精品自产拍在线观看性色 91久久国产综合精品女同我 日韩中文字幕a 国产成人亚洲日本精品 久久国产精品-国产精品 久久国产经典视频 久久国产精品伦理 亚洲第一页在线视频 国产精品久久久久三级 日韩毛片网 久久免费高清视频 麻豆国产在线观看一区二区 91麻豆国产福利在线观看 国产成人精品男人的天堂538 一区二区三区中文字幕 免费在线视频一区 欧美日韩国产成人精品 国产综合网站 国产资源免费观看 亚洲精品亚洲人成在线播放 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲人成人毛片无遮挡 国产一起色一起爱 国产香蕉精品视频在 九九热免费观看 日韩亚洲欧美一区 九九热精品在线观看 精品久久久久久中文字幕专区 亚洲欧美自拍偷拍 国产精品每日更新 久久久久国产一级毛片高清板 久久天天躁狠狠躁夜夜中文字幕 久久精品片 日韩在线毛片 国产成人精品本亚洲 国产成人精品一区二区三区 九九热在线观看 国产r级在线观看 国产欧美日韩精品高清二区综合区 韩国电影一区二区 国产精品毛片va一区二区三区 五月婷婷伊人网 久久一区二区三区免费 一本色道久久综合狠狠躁篇 亚洲综合色站 国产尤物在线观看 亚洲一区亚洲二区 免费在线视频一区 欧洲精品视频在线观看 日韩中文字幕a 中文字幕日本在线mv视频精品 91精品在线免费视频 精品国产免费人成在线观看 精品a级片 中文字幕日本在线mv视频精品 日韩在线精品视频 婷婷丁香色 91精品国产高清久久久久 国产成人精品日本亚洲直接 五月综合视频 欧美日韩在线亚洲国产人 精液呈暗黄色 亚洲乱码一区 久久精品中文字幕不卡一二区 亚洲天堂精品在线 激情婷婷综合 国产免费久久精品久久久 国产精品亚洲二区在线 久久免费播放视频 五月婷婷丁香综合 在线亚洲欧美日韩 久久免费精品高清麻豆 精品久久久久久中文字幕 亚洲一区网站 国产精品福利社 日韩中文字幕免费 亚洲综合丝袜 91精品在线播放 国产精品18 亚洲日日夜夜 伊人久久大香线蕉综合影 亚洲精品中文字幕乱码影院 亚洲一区二区黄色 亚洲第一页在线视频 一区二区在线观看视频 国产成人福利精品视频 亚洲高清二区 国内成人免费视频 精品亚洲性xxx久久久 国产精品合集一区二区三区 97av免费视频 国产一起色一起爱 国产区久久 国产资源免费观看 99精品视频免费 国产成人一级 国产精品九九免费视频 欧美91精品久久久久网免费 99热国产免费 久久精品色 98精品国产综合久久 久久精品播放 中文字幕视频免费 国产欧美日韩一区二区三区在线 精品久久蜜桃 国产小视频精品 一本色道久久综合狠狠躁篇 91在线免费观看 亚洲精品区 伊人成综合网 伊人热人久久中文字幕 伊人黄色片 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 久久免费精品视频 亚洲一区二区三区高清不卡 久久久久国产一级毛片高清板 国产片一区二区三区 久久狠狠干 99久久婷婷国产综合精品电影 国产99区 国产精品成人久久久久 久久狠狠干 青青国产在线观看 亚洲高清国产拍精品影院 国产精品一区二区av 九九热在线免费视频 伊人久久国产 国产精品久久久久久久久久一区 在线观看免费视频一区 国产精品自在在线午夜区app 国产精品综合色区在线观看 国产毛片久久久久久国产毛片 97国产免费全部免费观看 国产精品每日更新 国产尤物视频在线 九九视频这里只有精品99 一本一道久久a久久精品综合 久久综合给会久久狠狠狠 国产成人精品男人的天堂538 欧美一区二区高清 毛片一区二区三区 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 在线国产二区 欧美不卡网 91在线精品中文字幕 在线国产福利 国内精品91久久久久 91亚洲福利 日韩欧美国产中文字幕 91久久精品国产性色也91久久 亚洲性久久久影院 欧美精品1区 国产热re99久久6国产精品 九九热免费观看 国产精品欧美日韩 久久久久国产一级毛片高清板 久久国产经典视频 日韩欧美亚洲国产一区二区三区 欧美亚洲综合另类在线观看 国产精品自在在线午夜区app 97中文字幕在线观看 视频一二三区 精品国产一区在线观看 国产欧美日韩在线一区二区不卡 欧美一区二三区 伊人成人在线观看 国内精品91久久久久 97在线亚洲 国产在线不卡一区 久久久全免费全集一级全黄片 国产精品v欧美精品∨日韩 亚洲毛片网站 在线不卡一区二区 99re热在线视频 久久激情网 国产毛片一区二区三区精品 久久亚洲综合色 中文字幕视频免费 国产视频亚洲 婷婷伊人久久 国产一区二区免费播放 久久99国产精品成人欧美 99国产在线视频 国产成人免费视频精品一区二区 国产不卡一区二区三区免费视 国产码欧美日韩高清综合一区 久久精品国产主播一区二区 国产一区电影 久久精品国产夜色 国产精品国产三级国产 日韩一区二区三区在线 久久97久久97精品免视看 久久国产免费一区二区三区 伊人久久大香线蕉综合电影网 99re6久精品国产首页 久久激情网 亚洲成人高清在线 国产精品网址 国产成人精品男人的天堂538 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区中文字幕 91麻豆精品国产高清在线 久久国产经典视频 国产精品成人va在线观看 国产精品爱啪在线线免费观看 日本精品久久久久久久久免费 亚洲综合一区二区三区 久久五月网 精品国产网红福利在线观看 久久综合亚洲伊人色 亚洲国产精品久久久久久网站 在线日韩国产 99国产精品热久久久久久夜夜嗨 国产综合精品在线 国产区福利 精品亚洲综合久久中文字幕 国产制服丝袜在线 毛片在线播放网站 在线观看免费视频一区 国产精品久久久精品三级 亚洲国产电影在线观看 最新日韩欧美不卡一二三区 狠狠综合久久综合鬼色 日本精品1在线区 国产日韩一区二区三区在线播放 欧美日韩精品在线播放 亚洲欧美日韩国产一区二区三区精品 久久综合久久网 婷婷六月激情在线综合激情 亚洲乱码一区 国产专区91 97av视频在线观看 精品久久久久久中文字幕 久久五月视频 国产成人福利精品视频 国产精品网址 中文字幕视频在线 精品一区二区三区免费视频 伊人手机在线视频 亚洲精品中文字幕乱码 国产在线视频www色 色噜噜国产精品视频一区二区 精品亚洲成a人在线观看 国产香蕉尹人综合在线 成人免费一区二区三区在线观看 国产不卡一区二区三区免费视 欧美精品久久天天躁 国产专区中文字幕 久久精品国产免费中文 久久精品国产免费一区 久久无码精品一区二区三区 国产欧美另类久久久精品免费 欧美精品久久天天躁 亚洲精品在线视频 国产视频91在线 91精品福利一区二区三区野战 日韩中文字幕免费 国产精品99一区二区三区 欧美成人高清性色生活 国产精品系列在线观看 亚洲国产福利精品一区二区 国产成人在线小视频 国产精品久久久久免费 99re热在线视频 久久久久久久综合 一区二区国产在线播放 成人国产在线视频 亚洲精品乱码久久久久 欧美日韩一区二区综合 精品久久久久免费极品大片 中文字幕视频二区 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品一区二区视频 久久精品中文字幕首页 亚洲高清在线 国产精品亚洲一区二区三区 伊人久久艹 中文在线亚洲 国产精品一区二区在线播放 国产精品九九免费视频 亚洲二区在线播放 亚洲狠狠婷婷综合久久久久网站 亚洲欧美日韩网站 日韩成人精品 亚洲国产一区二区三区青草影视 91精品国产福利在线观看 国产精品久久久久久久久99热 国产一区二区精品尤物 久碰香蕉精品视频在线观看 亚洲日日夜夜 在线不卡一区二区 国产午夜亚洲精品 九九热在线视频观看这里只有精品 伊人手机在线视频 91免费国产精品 日韩欧美中字 91精品国产91久久久久 国产全黄三级播放 视频一区二区三区免费观看 国产开裆丝袜高跟在线观看 国产成人欧美 激情综合丝袜美女一区二区 国产成人亚洲综合无 欧美精品一区二区三区免费观看 欧美亚洲国产日韩 日韩亚州 国产欧美日韩精品高清二区综合区 亚洲午夜国产片在线观看 精品久久久久久中文字幕 欧美精品1区 久久伊人久久亚洲综合 亚洲欧美日韩精品 国产成人精品久久亚洲高清不卡 久久福利影视 国产精品99精品久久免费 久久久久免费精品视频 国产日产亚洲精品 亚洲国产午夜电影在线入口 精品无码一区在线观看 午夜国产精品视频 亚洲一级片免费 伊人久久大香线蕉综合影 国产精品久久影院 久碰香蕉精品视频在线观看 www.欧美精品 在线小视频国产 亚洲国产天堂久久综合图区 欧美一区二区三区不卡 日韩美女福利视频 九九精品免视频国产成人 不卡国产00高中生在线视频 亚洲第一页在线视频 欧美日韩在线播放成人 99re视频这里只有精品 国产精品91在线 精品乱码一区二区三区在线 国产区久久 91麻豆精品国产自产在线观看一区 日韩精品成人在线 九九热在线观看 国产精品久久不卡日韩美女 欧美一区二区三区综合色视频 欧美精品免费一区欧美久久优播 国产精品网址 国产专区中文字幕 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 日韩美香港a一级毛片 久久精品123 欧美一区二区三区免费看 99r在线视频 亚洲精品国产字幕久久vr 国产综合激情在线亚洲第一页 91免费国产精品 日韩免费小视频 亚洲国产精品综合一区在线 国产亚洲第一伦理第一区 在线亚洲精品 国产精品一区二区制服丝袜 国产在线成人精品 九九精品免视频国产成人 亚洲国产网 欧美日韩亚洲一区二区三区在线观看 在线亚洲精品 欧美一区二区三区高清视频 国产成人精品男人的天堂538 欧美日韩在线观看区一二 亚洲欧美一区二区久久 久久精品中文字幕首页 日本高清www午夜视频 久久精品国产免费 久久999精品 亚洲国产精品欧美综合 88国产精品视频一区二区三区 91久久偷偷做嫩草影院免费看 国产精品夜色视频一区二区 欧美日韩导航 国产成人啪精品午夜在线播放 一区二区视频在线免费观看 99久久精品国产自免费 精液呈暗黄色 久久99国产精品 日本精品久久久久久久久免费 精品国产97在线观看 99re视频这里只有精品 国产视频91在线 999av视频 亚洲美女视频一区二区三区 久久97久久97精品免视看 亚洲国产成人久久三区 99久久亚洲国产高清观看 日韩毛片在线视频 综合激情在线 91福利一区二区在线观看 一区二区视频在线免费观看 激情粉嫩精品国产尤物 国产成人精品曰本亚洲78 国产成人精品本亚洲 国产精品成人免费视频 国产成人啪精品视频免费软件 久久精品国产亚洲妲己影院 国产精品成人久久久久久久 久久大香线蕉综合爱 欧美一区二区三区高清视频 99热国产免费 在线观看欧美国产 91精品视频在线播放 国产精品福利社 欧美精品一区二区三区免费观看 国产一区二区免费视频 国产午夜精品一区二区 精品视频在线观看97 91精品福利久久久 国产一区福利 国产综合激情在线亚洲第一页 国产精品久久久久久久久久久不卡 九色国产 在线日韩国产 黄网在线观看 亚洲一区小说区中文字幕 中文字幕丝袜 日本二区在线观看 日本国产一区在线观看 欧美日韩一区二区三区久久 欧美精品亚洲精品日韩专 国产日产亚洲精品 久久综合九色综合欧美播 亚洲国产欧美无圣光一区 欧美视频区 亚洲乱码视频在线观看 久久无码精品一区二区三区 九九热精品免费视频 久久99精品久久久久久牛牛影视 国产精品成久久久久三级 国产一区福利 午夜国产精品视频 日本二区在线观看 99久久网站 国产亚洲天堂 精品国产一区二区三区不卡 亚洲国产日韩在线一区 国产成人综合在线观看网站 久久免费高清视频 欧美在线导航 午夜精品久久久久久99热7777 欧美久久综合网 国产小视频精品 国产尤物在线观看 亚洲国产精品综合一区在线 欧美一区二区三区不卡视频 欧美黑人欧美精品刺激 日本福利在线观看 久久国产偷 国产手机精品一区二区 国产热re99久久6国产精品 国产高清啪啪 欧美亚洲国产成人高清在线 国产在线第三页 亚洲综合一区二区三区 99r在线视频 99精品久久久久久久婷婷 国产精品乱码免费一区二区 国产在线精品福利91香蕉 国产尤物视频在线 五月婷婷亚洲 中文字幕久久综合伊人 亚洲精品一级毛片 99国产精品电影 在线视频第一页 久久99国产精品成人欧美 国产白白视频在线观看2 成人精品一区二区www 亚洲成人网在线观看 麻豆91在线视频 色综合合久久天天综合绕视看 久久精品国产免费高清 国产不卡一区二区三区免费视 欧美国产中文 99精品欧美 九九在线精品 国产中文字幕在线免费观看 国产一区中文字幕在线观看 国产成人一级 国产精品一区二区制服丝袜 国产一起色一起爱 亚洲精品成人在线 亚洲欧美精品在线 国产欧美自拍视频 99精品久久久久久久婷婷 久99视频 国产热re99久久6国产精品 视频一区亚洲 国产精品视频分类 国产精品成在线观看 99re6久精品国产首页 亚洲在成人网在线看 亚洲国产日韩在线一区 久久国产三级 日韩国产欧美 欧美在线一区二区三区 国产精品美女一级在线观看 成人午夜免费福利视频 亚洲天堂精品在线 91精品国产手机 欧美日韩视频在线播放 狠狠综合久久综合鬼色 九一色视频 青青视频国产 亚洲欧美自拍一区 中文字幕天天躁日日躁狠狠躁97 日韩免费大片 996热视频 伊人成综合网 亚洲天堂欧美 日韩精品亚洲人成在线观看 久久综合给会久久狠狠狠 日韩精品亚洲人成在线观看 日韩国产欧美 亚洲成aⅴ人片在线影院八 亚洲精品1区 99久久精品免费 国产精品高清在线观看 国产精品久久久免费视频 在线亚洲欧美日韩 91在线看视频 国产精品96久久久久久久 欧美日韩国产成人精品 91在线亚洲 热久久亚洲 国产精品美女免费视频观看 日韩在线毛片 亚洲永久免费视频 九九免费在线视频 亚洲一区网站 日本高清二区视频久二区 精品国产美女福利在线 伊人久久艹 国产精品久久久久三级 欧美成人精品第一区二区三区 99久久精品国产自免费 在线观看日韩一区 国产中文字幕一区 成人免费午夜视频 欧美日韩另类在线 久久99国产精品成人欧美 色婷婷中文网 久久天天躁夜夜躁狠狠躁2020 欧美成人伊人久久综合网 国产精品福利资源在线 国产伦精品一区二区三区高清 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲一区欧美日韩 色综合视频 国语自产精品视频在线区 国产高清a 成人国内精品久久久久影 国产在线精品香蕉综合网一区 国产不卡在线看 国产成人精品精品欧美 国产欧美日韩综合精品一区二区三区 韩国电影一区二区 国产在线视频www色 91中文字幕在线一区 国产人成午夜免视频网站 亚洲综合一区二区三区 色综合视频一区二区观看 久久五月网 九九热精品在线观看 国产一区二区三区国产精品 99久热re在线精品996热视频 亚洲国产网 在线视频亚洲一区 日韩字幕一中文在线综合 国产高清一级毛片在线不卡 精品国产色在线 国产高清视频一区二区 精品日本久久久久久久久久 亚洲国产午夜精品乱码 成人免费国产gav视频在线 日韩欧美一区二区在线观看 欧美曰批人成在线观看 韩国电影一区二区 99re这里只有精品6 日韩精品一区二区三区视频 99re6久精品国产首页 亚洲欧美一区二区三区导航 欧美色图一区二区三区 午夜精品视频在线观看 欧美激情在线观看一区二区三区 亚洲热在线 成人国产精品一区二区网站 亚洲一级毛片在线播放 亚洲一区小说区中文字幕 亚洲午夜久久久久影院 国产自产v一区二区三区c 国产精品视频免费 久久调教视频 国产成人91激情在线播放 国产精品欧美亚洲韩国日本久久 久久亚洲日本不卡一区二区 91中文字幕网 成人国产在线视频 国产视频91在线 欧美成人精品第一区二区三区 国产精品福利在线 久久综合九色综合精品 欧美一区二区三区精品 久久国产综合尤物免费观看 久久99青青久久99久久 日韩精品免费 久久国产精品999 91亚洲视频在线观看 国产精品igao视频 色综合区 在线亚洲欧国产精品专区 国产一区二区三区在线观看视频 亚洲精品成人在线 一区二区国产在线播放 中文在线亚洲 亚洲精品第一国产综合野 国产一区二区精品久久 一区二区三区四区精品视频 99热精品久久 中文字幕视频二区 国产成人精品男人的天堂538 99精品影视 美女福利视频一区二区 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 综合久久久久久久综合网 国产精品国产欧美综合一区 国产99视频在线观看 国产亚洲女在线精品 婷婷影院在线综合免费视频 国产亚洲3p一区二区三区 91成人爽a毛片一区二区 亚洲一区二区高清 国产欧美亚洲精品第二区首页 欧美日韩导航 亚洲高清二区 欧美激情观看一区二区久久 日韩毛片在线播放 亚洲欧美日韩高清中文在线 亚洲日本在线播放 国产精品一区二区制服丝袜 精品国产一区二区三区不卡 国产不卡在线看 国产欧美网站 四虎永久在线观看视频精品 国产黄色片在线观看 夜夜综合 一本色道久久综合狠狠躁篇 欧美亚洲综合另类在线观看 国产91在线看 伊人久久国产 欧美一区二区在线观看免费网站 国产精品久久久久三级 久久福利 日韩中文字幕a 亚洲午夜久久久久影院 91在线高清视频 国产亚洲一区二区三区啪 久久人精品 国产精品亚洲午夜一区二区三区 综合久久久久久 久久伊人一区二区三区四区 国产综合久久久久久 日韩一区精品视频在线看 国产精品日韩欧美制服 日本精品1在线区 99re视频 无码av免费一区二区三区试看 国产视频1区 日韩欧美中文字幕一区 日本高清中文字幕一区二区三区a 亚洲国产欧美无圣光一区 国产在线视频一区二区三区 欧美国产第一页 在线亚洲欧美日韩 日韩中文字幕第一页 在线不卡一区二区 伊人久久青青 国产精品一区二区在线播放 www.五月婷婷 麻豆久久婷婷国产综合五月 亚洲精品区 久久国产欧美另类久久久 99在线视频免费 伊人久久中文字幕久久cm 久久精品成人免费看 久久这里只有精品首页 88国产精品视频一区二区三区 中文字幕日本在线mv视频精品 国产在线精品成人一区二区三区 伊人精品线视天天综合 亚洲一区二区黄色 国产尤物视频在线 亚洲精品99久久久久中文字幕 国产一区二区三区免费观看 伊人久久大香线蕉综合电影网 国产成人精品区在线观看 日本精品一区二区三区视频 日韩高清在线二区 久久免费播放视频 一区二区成人国产精品 国产精品免费精品自在线观看 亚洲精品视频二区 麻豆国产精品有码在线观看 精品日本一区二区 亚洲欧洲久久 久久中文字幕综合婷婷 中文字幕视频在线 国产成人精品综合在线观看 91精品国产91久久久久福利 精液呈暗黄色 香蕉国产综合久久猫咪 国产专区精品 亚洲精品无码不卡 国产永久视频 亚洲成a人片在线播放观看国产 一区二区国产在线播放 亚洲一区二区黄色 欧美日韩在线观看视频 亚洲精品另类 久久国产综合尤物免费观看 国产一区二区三区国产精品 高清视频一区 国产精品igao视频 国产精品资源在线 久久综合精品国产一区二区三区 www.五月婷婷 精品色综合 99热国产免费 麻豆福利影院 亚洲伊人久久大香线蕉苏妲己 久久电影院久久国产 久久精品伊人 在线日韩理论午夜中文电影 亚洲国产欧洲综合997久久 伊人国产精品 久草国产精品 欧美一区精品二区三区 亚洲成人高清在线 91免费国产精品 日韩精品福利在线 国产一线在线观看 国产不卡在线看 久久99青青久久99久久 亚洲精品亚洲人成在线播放 99久久免费看国产精品 国产日本在线观看 青草国产在线视频 麻豆久久婷婷国产综合五月 国产中文字幕一区 91久久精品国产性色也91久久 国产一区a 国产欧美日韩成人 国产亚洲女在线精品 一区二区美女 中文字幕在线2021一区 在线小视频国产 久久这里只有精品首页 国产在线第三页 欧美日韩中文字幕 在线亚洲+欧美+日本专区 精品国产一区二区三区不卡 久久这里精品 欧美在线va在线播放 精液呈暗黄色 91精品国产手机 91在线免费播放 欧美视频亚洲色图 欧美国产日韩精品 日韩高清不卡在线 精品视频免费观看 欧美日韩一区二区三区四区 国产欧美亚洲精品第二区首页 亚洲韩精品欧美一区二区三区 国产精品视频免费 在线精品小视频 久久午夜夜伦伦鲁鲁片 国产无套在线播放 久热这里只精品99re8久 欧美久久久久 久久香蕉国产线看观看精品蕉 国产成人精品男人的天堂538 亚洲人成网站色7799在线观看 日韩在线第二页 一本色道久久综合狠狠躁篇 国产一区二区三区不卡在线观看 亚洲乱码在线 在线观看欧美国产 久久福利青草精品资源站免费 国产玖玖在线观看 在线亚洲精品 亚洲成aⅴ人在线观看 精品91在线 欧美一区二三区 日韩中文字幕视频在线 日本成人一区二区 日韩免费专区 国内精品在线观看视频 久久国产综合尤物免费观看 国产精品系列在线观看 一本一道久久a久久精品综合 亚洲免费播放 久久精品国产免费 久久人精品 亚洲毛片网站 亚洲成a人一区二区三区 韩国福利一区二区三区高清视频 亚洲精品天堂在线 一区二区三区中文字幕 亚洲国产色婷婷精品综合在线观看 亚洲国产成人久久笫一页 999国产视频 国产精品香港三级在线电影 欧美日韩一区二区三区四区 日韩国产欧美 国产精品99一区二区三区 午夜国产精品理论片久久影院 亚洲精品中文字幕麻豆 亚洲国产高清视频 久久免费手机视频 日韩a在线观看 五月婷婷亚洲 亚洲精品中文字幕麻豆 中文字幕丝袜 www国产精品 亚洲天堂精品在线 亚洲乱码一区 国产日韩欧美三级 久久999精品 伊人热人久久中文字幕 久热国产在线视频 国产欧美日韩在线观看一区二区三区 国产一二三区在线 日韩国产欧美 91精品国产91久久久久 亚洲一区小说区中文字幕 精品一区二区免费视频 国产精品视频免费 国产精品亚洲综合色区韩国 亚洲国产精品成人午夜在线观看 欧美国产日韩精品 中文字幕精品一区二区精品