耐水性氮化鋁粉末的制造方法
【技術領域】
[0001] 本發明涉及耐水性氮化鋁粉末的新型的制造方法。
【背景技術】
[0002] 氮化鋁為具有優異的導熱性、電絕緣性的特性的物質。對于適合作為散熱填料的 氮化鋁粉末的制造方法，專利文獻1中公開了以下方法：將氧化鋁或氧化鋁水合物、碳粉 末、與包含稀土金屬元素的化合物的混合粉末在含氮氣氛中、在規定的溫度下進行燒結，從 而進行氧化鋁（或氧化鋁水合物）的還原氮化。
[0003] 根據專利文獻1記載的制造方法，通過使用稀土金屬化合物（共熔解劑），從而可 以增大所制造的氮化鋁粉末的粒徑，可以得到具有作為填料有用的大小的大致球狀的氮化 鋁顆粒。
[0004] 另一方面，氮化鋁還具有容易水解的性質。由于水解而生成氫氧化鋁導致氮化鋁 優異的特性消失，由于氨的生成而產生操作方面的問題、腐蝕等問題。
[0005] 因此，為了對氮化鋁粉末賦予耐水性，提出了使磷酸化合物與氮化鋁粉末接觸的 磷酸化合物處理（專利文獻2、3)、硅烷偶聯處理（專利文獻4)等各種方法。
[0006] 現有技術文獻
[0007] 專利文獻
[0008] 專利文獻1 :國際公開W02012/043574號小冊子
[0009] 專利文獻2 :日本特開2002-226207號公報
[0010] 專利文獻3 :國際公開W02012/147999號小冊子
[0011] 專利文獻4 :日本特開2004-083334號公報
【發明內容】
[0012] 發明要解決的問題
[0013] 然而，專利文獻1記載的制造方法中，作為稀土金屬化合物（共熔解劑）使用氧化 釔時，即使用磷酸化合物對所得氮化鋁粉末進行處理，也無法對氮化鋁粉末賦予充分的耐 水性，這通過本發明人等的試驗得到證明。本發明人等進行進一步調査，結果發現：專利文 獻1記載的制造方法中作為共熔解劑使用氧化釔時，在所得氮化鋁粉末的表面，釔以作為 其氧化物的氧化釔的形式存在。
[0014] 本發明的課題在于，提供能夠對在顆粒的表面存在氧化釔的氮化鋁粉末賦予良好 的耐水性的、耐水性氮化鋁粉末的制造方法。
[0015]用于解決問題的方案
[0016] 本發明人等進行研宄，結果發現：在氮化鋁粉末的顆粒表面存在的氧化釔利用酸 溶液有效地去除；和使在顆粒表面存在的氧化釔充分減少后進行利用磷酸化合物的耐水化 處理，由此能夠對氮化鋁粉末賦予良好的耐水性，從而完成了本發明。
[0017] 本發明為一種耐水性氮化鋁粉末的制造方法，其特征在于，其為通過對氮化鋁粉 末的顆粒表面進行處理從而制造耐水性氮化鋁粉末的方法，其依次具備以下工序：
[0018] 工序（i)，使至少在顆粒表面存在氧化釔的氮化鋁粉末與酸溶液接觸；和
[0019] 工序（ii)，使前述氮化鋁粉末與磷酸化合物接觸，
[0020] 對在前述工序（i)之后經過過濾、水洗、和干燥的氮化鋁粉末進行利用lmol/L鹽 酸的提取操作時，被提取的氧化釔的量相對于前述經過過濾、水洗、和干燥的氮化鋁粉末 100g為lOOOmg以下。
[0021] 此處，對于氮化鋁粉末，"至少在顆粒表面存在氧化釔"可以如下確認：(A)用掃描 電子顯微鏡（加速電壓l.OkV、反射電子檢測模式）觀察該氮化鋁粉末的顆粒時，在顆粒表 面觀察與其他部位相比對比度高（白色）的部位，并且（B)在該氮化鋁粉末的粉末X射線 衍射中，觀察氧化釔的存在。需要說明的是，粉末X射線衍射中的氧化釔的存在可以通過在 2 0 = 29°的位置觀察峰來確認。
[0022] 上述"被提取的氧化釔的量"通過依次進行以下工序（a)至（e)來確定。
[0023]工序（a)，在25°C下，將上述經過過濾、水洗和干燥的氮化鋁粉末10g加入到50mL 樣品瓶中的lmol/L鹽酸25mL中；
[0024]工序（b)，將樣品瓶以浸漬在超聲波槽中的水中的狀態保持，在25°C下施加43kHz 的超聲波30分鐘；
[0025] 工序（c)，通過將樣品瓶中的內容物過濾來得到濾液；
[0026] 工序（d)，利用ICP發射光譜法對濾液中的釔含量進行定量；和
[0027] 工序（e)，將濾液中的釔含量換算為以氧化釔計的含量。
[0028] 此處，作為工序（b)中使用的超聲波槽，可以優選采用Branson Ultrasonics,EmersonJapan,Ltd?制Bransonic臺式型超聲波清洗器（槽內尺寸：寬度 295X深度150X高度150_、槽容量：6. 0L、超聲波輸出：120W)。另外，作為將樣品瓶保持 在超聲波槽中時的深度，可以優選采用從樣品瓶的底部外表面至超聲波槽的水面的距離變 為40mm的深度。需要說明的是，樣品瓶使用主體為玻璃制的樣品瓶。
[0029] 本申請中"磷酸化合物"為包含具有下述通式（1)所示基團的全部酸性磷化合物 和它們的鹽的概念。
[0030]
【主權項】
1. 一種耐水性氮化鋁粉末的制造方法，其特征在于，其為通過對氮化鋁粉末的顆粒表 面進行處理從而制造耐水性氮化鋁粉末的方法，其依次具備以下工序： 工序（i)，使至少在顆粒表面存在氧化釔的氮化鋁粉末與酸溶液接觸；和 工序（ii)，使所述氮化鋁粉末與磷酸化合物接觸， 對在所述工序（i)之后經過過濾、水洗、和干燥的氮化鋁粉末進行利用lmol/L鹽酸的 提取操作時，被提取的氧化釔的量相對于該經過過濾、水洗、和干燥的氮化鋁粉末l〇〇g為 lOOOmg以下， 所述被提取的氧化釔的量通過依次進行以下工序來確定： 工序（a)，在25°C下，將所述經過過濾和干燥的氮化鋁粉末10g加入到50mL樣品瓶中 的lmol/L鹽酸25mL中； 工序（b)，將所述樣品瓶保持在超聲波槽中，在25°C下施加43kHz的超聲波30分鐘； 工序（c)，通過將所述樣品瓶中的內容物過濾來得到濾液； 工序（d)，利用ICP發射光譜法對所述濾液中的釔含量進行定量；和 工序（e)，將所述濾液中的釔含量換算為以氧化釔計的含量。
2. 根據權利要求1所述的耐水性氮化鋁粉末的制造方法，其中， 所述氮化鋁粉末的平均粒徑為1?30ym。
3. 根據權利要求1或2所述的耐水性氮化鋁粉末的制造方法，其中， 所述酸溶液的溶劑為水，所述酸溶液的pH為4以下。
4. 根據權利要求1?3中的任一項所述的耐水性氮化鋁粉末的制造方法，其中， 所述磷酸化合物為選自由無機磷酸、無機磷酸的金屬鹽、和具有有機基團的有機磷酸 組成的組中的1種以上的化合物。
5. 根據權利要求1?4中的任一項所述的耐水性氮化鋁粉末的制造方法，其中， 所述工序（ii)中，所述氮化鋁粉末的每單位表面積的所述磷酸化合物的附著量以正 磷酸根離子（P0廣）換算計為〇. 5?50mg/m2。
【專利摘要】提供能夠對在顆粒表面存在氧化釔的氮化鋁粉末賦予良好的耐水性的、耐水性氮化鋁粉末的制造方法。一種耐水性氮化鋁粉末的制造方法，其為通過對氮化鋁粉末的顆粒表面進行處理從而制造耐水性氮化鋁粉末的方法，其依次具備以下工序：工序(i)，使至少在顆粒表面存在氧化釔的氮化鋁粉末與酸溶液接觸；和工序(ii)，使氮化鋁粉末與磷酸化合物接觸，對在工序(i)之后經過過濾、水洗、和干燥的氮化鋁粉末進行利用1mol/L鹽酸的提取操作時，被提取的氧化釔的量相對于氮化鋁粉末100g為1000mg以下。
【IPC分類】C01B21-072, H01L23-373
【公開號】CN104603049
【申請號】CN201380046086
【發明人】玉垣萌, 金近幸博
【申請人】株式會社德山
【公開日】2015年5月6日
【申請日】2013年9月6日
【公告號】EP2894126A1, US20150225238, WO2014038676A1