專利名稱：球形氮化鋁粉末的制造方法
技術領域：
本發明涉及適合作為用于填充到樹脂、潤滑脂、粘接劑、涂料等中提高散熱性的散熱材料用填料的球形氮化鋁粉末的制造方法。
背景技術：
由于氮化鋁的電絕緣性優異且具有高導熱性，因此填充有其燒結體或粉末的樹脂、潤滑脂、粘接劑、涂料等材料被期待作為具有高導熱性的散熱材料。為了提高上述散熱材料的導熱率，重要的是在作為基體的樹脂中高填充具有高導熱性的填料。因此，強烈地期望著球形且粒徑為數Pm 數十μm左右的氮化鋁粉末。關于氮化鋁粉末的制法，通常已知有:將氧化鋁和碳的組合物還原氮化的氧化鋁還原氮化法；使鋁與氮直接反應的直接氮化法；使烷基鋁與氨反應后進行加熱的氣相法等。這其中現實情況是，通過還原氮化法和氣相法得到的氮化鋁粉末雖然形狀接近球形，但其粒徑僅得到亞微米級別。另一方面，由于采用直接氮化法得到的氮化鋁粉末是通過粉碎和分級來制造的，因此粒徑的控制比較容易，能夠得到粒徑為數yrn 數十μ m左右的氮化鋁粉末，但構成所述粉末的顆粒是帶棱角的非球形體。因此，采用上述方法得到的氮化鋁粉末難以在樹脂中高填充。因而，為了獲得球形且具有期望粒徑的氮化鋁粉末，研究了各種方法。例如，專利文獻I公開了下述方法:通過將氧化鋁粉末、碳粉末的混合物在非活性氣氛中燒成而生成碳化鋁從而使顆粒生長，接著通過在含氮的非氧化性氣氛下燒成，獲得平均粒徑為3μπι以上的、具有近似球形的形狀的氮化鋁粉末。然而，該方法由于伴隨燒成氣氛的變換，所以難以控制氧化鋁的顆粒生長，即難以控制所得到的氮化鋁粉末的粒度分布。另外，專利文獻2公開了下述方法:在碳的存在下使用氮氣或氨氣將球形的氧化鋁還原氮化，之后通過進行表面氧化，制造平均粒徑為50 μ m以下、球形度為0.8以上的耐水性優異的球形氮化鋁粉末。然而，由于原料的氧化鋁的球形原樣地作為最終制品的氮化鋁粉末的形狀，因此上述制造方法需要使用與目標粒徑同等的、大粒徑的氧化鋁。在針對于這種粒徑大的氧化鋁的還原氮化中，為了提高其轉化率，需要長時間的反應，其結果，所得到的氮化鋁的氧濃度增加，隨之其導熱性也降低。另一方面，專利文獻3公開了下述方法:將氧化鋁粉末、碳粉末、堿土金屬化合物、稀土元素化合物的混合粉末作為起始原料，在含氮的非氧化性氣氛中進行燒成來制造氮化鋁粉末。該方法利用堿土金屬化 合物、稀土化合物促進反應的作用，試圖實現在1，500°C以下的低溫下生成氮化鋁。然而，具體地該方法得到的氮化鋁粉末的粒徑充其量為Iym左右，得不到數Pm級別的較大粒徑。此外，專利文獻4公開了下述方法:通過在由堿土元素、稀土元素等的化合物組成的熔劑(flux)中熟化(熱處理)無定形的氮化鋁粉末進行球形化，然后熔化熔劑得到分離的結晶氮化鋁粉體。采用該方法雖然得到高流動性和高填充率，但氮化鋁粉末中易混入雜質，需要控制嚴格的制造條件，工序多而使制造成本提高。現有技術文獻專利文獻專利文獻1:日本特開平3-23206號公報專利文獻2:日本特開平2005-162555號公報專利文獻3:日本特開平5-221618號公報專利文獻4:日本特開2002-179413號公報
發明內容
發明要解決的問題因此，本發明的目的在于提供用于生產率良好地得到具有最適合填料用途的球形的形狀、平均粒徑為3 μ m 30 μ m大小的球形氮化招粉末的制造方法。用于解決問題的方案本發明人等為了解決上述課題進行了深入研究，結果發現，通過使用以特定的比例將氧化鋁或氧化鋁水合物、碳粉末、含稀土金屬的化合物混合后的混合粉末并在特定的溫度下進行還原氮化，可生產率良好地得到球形且具有期望粒徑的氮化鋁粉末，從而完成本發明。S卩，本發明提供一種球形氮化鋁粉末的制造方法，其特征在于，其包括:
將100質量份的氧化鋁或氧化鋁水合物、0.5 30質量份的含稀土金屬的化合物、38 46質量份的碳粉末混合，通過將前述混合物在含氮氣氛下、1620 1900°C的溫度下保持2小時以上從而將
氧化鋁或氧化鋁水合物還原氮化。另外，根據本發明提供一種球形氮化鋁粉末，其特征在于，其由平均粒徑為3 30 μ m、以氧化物換算的稀土金屬含量為0.4重量％ 28重量％的范圍、氮化鋁晶體的C軸
的晶格常數為4.9800人以上的氮化鋁顆粒構成。所述球形氮化鋁粉末可以通過上述方法
來制造。發明的效果采用本發明的制造方法得到的球形氮化鋁粉末是沒有棱角的、近似球形的顆粒，該顆粒的長徑與短徑的比(DS/DL)為0.75以上、具有高的球形度。另外，球形氮化鋁粉末的平均粒徑為3 30 μ m，還含有規定量稀土金屬使得氧含量少，隨之氮化鋁晶體的C軸的
晶格常數為4.9800A以上。其中，平均粒徑是指通過激光衍射/散射法測定的粒度分布中累計體積為50%時的粒徑。另外，氮化鋁晶體的C軸的晶格常數是使用X射線衍射裝置且使用Si作為外標物質而測定的值。S卩，采用本發明得到的氮化鋁粉末具有平均粒徑為3 30μπι的以往未有的大粒徑，且氮化鋁晶體的c軸的晶格常數顯示大至4.9800人以上的值。該C軸的晶格常數作為評價氮化鋁顆粒的固溶氧濃度的指標，該值越大的氮化鋁顆粒，固溶氧濃度越低，因而其導熱率高。如此，根據本發明可以生產率良好地得到具有最適合填料用途的粒徑、形狀的氮化鋁粉末。例如，該球形氮化鋁粉末為球形度高的球形、具有期望的粒徑，不僅可以在樹脂、潤滑脂中高填充，而且其導熱率高，可以賦予散熱材料高的導熱率。另外，關于采用本發明的制造方法得到具有如上所述的特性的球形氮化鋁粉末的作用機理，本發明人等推測如下。即，在本發明的方法中，通過與氧化鋁等一起使用含稀土金屬的化合物，在特定的還原氮化的溫度條件下，首先形成氧化鋁熔化的液相，此時由于將相對于氧化鋁的碳粉末的配合量控制在一定范圍內，因而可以調整在所形成的液相中熔化的氧化鋁的量，由此形成具有期望粒徑的聚集物，同時還進行還原氮化。另外認為，由于在特定的溫度條件下進行該還原氮化，所以殘留在顆粒內的含稀土金屬的化合物使氮化鋁晶體中固溶的氧量減少，其結果，得到如上所述的特性的球形氮化鋁粉末。
圖1是顯示實施例1中得到的球形氮化鋁粉末的顆粒結構的電子顯微鏡照片。
具體實施方式
本發明的制造方法中使用Al源、碳粉末、含稀土金屬的化合物，以特定的量比將它們混合，在特定的條件下還原氮化處理該混合物，進而根據需要進行脫碳處理，由此再現性良好地制造作為目標的球形氮化鋁粉末。<六1源>Al源使用氧化鋁或氧化鋁水合物。這樣的Al源可以是具有α、Υ、θ、δ、η、κ、χ等晶體結構的氧化鋁、或者是通過加熱勃姆石、硬水鋁石、三水鋁礦、三羥鋁石、六方水鋁石(tohdite)等進行脫水轉變而最終全部或部分地轉變為α -氧化鋁的氧化鋁水合物，這些可以單獨使用或者以不同種類的物質混合的狀態使用。本發明中，特別優選使用反應活性高、控制容易的α -氧化鋁、Y-氧化鋁、勃姆石作為Al源。另外，作為上述Al源使用的氧化鋁或氧化鋁水合物優選平均粒徑為2 μ m以下。即因為使用平均粒徑大的顆粒的情況下，有可能使還原氮化的進行緩慢。〈碳粉末〉本發明中使用的碳粉末起到還原劑的作用，可以使用碳黑、石墨粉末。作為碳黑，優選使用爐黑、槽黑和乙炔黑。使用的碳粉末的BET比表面積優選采用0.01 500m2/g。<稀土金屬化合物>本發明中使用的含稀土金屬的化合物中，作為稀土金屬，可列舉出釔、鑭、鐠、鋱等，其化合物以氧化物、碳化物或鹵化物為代表性物質。本發明中，在這樣的稀土金屬化合物之中，優選使用能夠在1200 1900°C下、特別是在1300 1800°C下與氧化鋁共熔融的稀土金屬化合物。例如，使用能夠與氧化鋁共熔融的溫度小于1200°C的化合物的情況下，使得氧化鋁顆粒之間容易聚集，另外，使用上述溫度超過1900°C的化合物的情況下，存在難以球形化的傾向。作為優選的稀土金屬化合物的例子，可列舉出:氧化釔、氧化鑭、氧化鐠、氧化鋱等氧化物；以及氟化物等鹵化物，這些可以I種單獨地使用，也可以多種一起使用。這些稀土金屬化合物之中，優選釔、鑭系的化合物，最優選氧化釔。另外，含稀土金屬元素的化合物也可以是能夠在還原氮化中生成前述所例示的稀土金屬的氧化物、碳化物或齒化物的物質。例如，也可以優選使用稀土金屬的碳酸鹽、硝酸
鹽、乙酸鹽、氫氧化物等。本發明中，使用的稀土金屬化合物是粒狀的，對其粒徑不作特別地限制，通常優選具有0.01 100 μ m范圍的粒徑、特別優選具有0.1 30 μ m范圍的粒徑。另外，對其比表面積(BET)也不作特別地限制，通常優選使用在0.01 500.0m2/g的范圍的稀土金屬化合物，特別優選使用在0.1 100.0m2/g的范圍的稀土金屬化合物。<其它的材料> 另外，本發明中，在不損害具有目標形狀、粒徑等本發明的效果的范圍內，還可以同時使用燒結助劑，例如能夠在1200 1900°C下、優選在1300 1800°C下與氧化鋁共熔融的堿土金屬的氧化物、碳化物或齒化物等(代表性的是氧化鈣)。〈原料混合〉將上述各原料混合從而供給還原氮化工序。混合方法只要是使各原料均勻的方法就不作特別地限制，通常使用混合機、混合器、球磨機進行。進行上述混合時，相對于100質量份的氧化鋁等Al源，以按氧化物換算為0.5 30質量份、優選為I 25質量份、進一步優選為2 10質量份的量地使用稀土金屬化合物，以38 46質量份、優選為39 45質量份、進一步優選為40 44質量份的量地使用碳粉末。例如，稀土金屬化合物的使用量少的情況下，氮化鋁顆粒的顆粒生長不充分，粒徑達不到3微米以上，另外氮化鋁晶體的C軸的晶格常數也會變小。推測這是因為還原氮化時沒有生成足夠量的液相造成的。另外，稀土金屬化合物的使用量過多時，在氮化鋁粉末中稀土金屬元素化合物將作為雜質殘留下來，會造成氮化鋁顆粒之間的聚集，使所得到的氮化鋁粉末大量含有所需以上的粗大的粗粒。此外，碳粉末的使用量過多時，由于上述氧化鋁等Al源在混合物中呈稀疏狀態地存在，因而燒成時氮化鋁的顆粒生長不充分，將無法得到具有3微米以上的平均粒徑的球形氮化鋁粉末。另外，碳粉末的使用量過少時，氧化鋁等Al源的聚集嚴重，與稀土金屬化合物的使用量過多的情況同樣地，使所得到的氮化鋁粉末大量含有所需以上的粗大的粗粒。<還原氮化>本發明中，還原氮化如下地實施:將含有至少上述Al源、碳粉末和稀土金屬化合物的原料混合物在含氮氣氛下(例如氮氣流通下)、在1620 190(TC、優選在1650°C 1800°C、最優選在1680 1750°C的溫度下保持2 50小時、優選5 20小時、最優選8 17小時。即，通過將Al源(氧化鋁或氧化鋁水合物)的微細顆粒與稀土金屬化合物(共熔融齊U) —起在作為還原劑的碳粉末共存的條件下保持在上述溫度范圍進行燒成，從而進行Al源的還原氮化。本發明中，由于添加的稀土金屬化合物在還原氮化過程中基本不飛散，因此可以有效地減少AlN顆粒固溶的氧。所得到的氮化鋁粉末中的稀土金屬含量為0.4 28重量％。燒成溫度小于1620°C時，AlN晶體的C軸的晶格常數小，AlN顆粒自身的導熱率降低。另一方面，燒成溫度超過1900°C時，稀土金屬化合物將在短時間內飛散，導熱率低的氧氮化物(AlON)生成、使氧容易在AlN顆粒中固溶、AlN顆粒自身的導熱性降低且AlN顆粒之間容易聚集等。另外，AlN顆粒中固溶的氧的量可以由前述AlN晶體的C軸的晶格常數來推定。另外，燒成時間小于2小時時，氮化反應未完結，AlN顆粒的球形化無進展，并且AlN晶體的C軸的晶格常數變小。另一方面，燒成時間超過50小時時，存在AlN顆粒之間聚集而容易產生粗粒的傾向。如上所述的燒成(還原氮化)只要是使氮充分地擴散到原料混合粉末中的方法，就可以使用任一方法，例如，可以采用下述方法:在碳制裝置(setter)等中填充原料混合粉末，使氮氣流通進行燒成；回轉爐中供給原料混合粉末進行燒成；使用流化床進行原料混合粉末的燒成；等，它們之中，特別優選在碳制裝置等中填充并使氮氣流通進行燒成的方法。<脫碳處理> 本發明中，由于通過上述反應得到的氮化鋁粉末含有剩余的碳粉末，因此優選進行脫碳處理。該脫碳處理氧化去除碳、使用氧化性氣體進行。作為該氧化性氣體，只要是空氣、氧氣等能夠去除碳的氣體就可以無任何限制地采用，考慮到經濟性、所得到的氮化鋁的氧濃度，優選空氣。另外，處理溫度通常可以為500 900°C，考慮到脫碳的效率和氮化鋁表面的過度氧化，優選為600 750°C。氧化溫度過高時，氮化鋁粉末的表面被過度地氧化，存在難以得到具有目標氧濃度的球形氮化鋁粉末的傾向，因而優選選擇適當的氧化溫度和時間。<球形氮化鋁粉末>如此得到的本發明的球形氮化鋁粉末的平均粒徑為3 30μπκ優選為3 20 μ m、進一步優選為3 10 μ m。另外可知，伴隨該球形氮化鋁粉末中使用前述稀土金屬化合物，以按氧化物換算為0.4 28重量％、優選為0.9 23重量％、最優選為1.8 9.0重量的量地含有稀土金屬化合物(最優選氧化釔)，這樣的稀土金屬量使得AlN晶體的C軸的晶格常數顯示出
4.9800人以上、尤其是.4.9802人以上、進一步為4.9804人以上的值，由此判斷為氮
化鋁顆粒中氧固溶少的球形氮化鋁粉末。即，所述值是使用前述特定的含稀土金屬元素的化合物并采用特定的制造方法而實現的值，本發明的球形氮化鋁借此發揮高的導熱率，在樹脂中填充本發明的球形氮化鋁的情況下，將獲得導熱性高的改善效果。另外，構成所述粉末的AlN顆粒的長徑與短徑的比(DS/DL)為0.75以上、優選為
0.80以上、進一步優選為0.85以上。上述氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比為0.75以上時，能夠在作為基體的樹脂中高填充。此外，該AlN顆粒具有上述DS/DL，并且如圖1的顯微鏡照片所示，具有沒有棱角的形狀，每個顆粒基本為球形。
<后處理>這樣的球形氮化鋁粉末(特別是脫碳處理過的球形氮化鋁粉末)根據需要進行粉碎、分級，從而被調整至符合目的的粒度。另外，為了提高耐水性、與樹脂的相容性，可以采用公知的方法對氮化鋁顆粒的表面進行處理。具體而言，可列舉出:使用硅油、硅烷基化劑、硅烷偶聯劑等有機硅化合物、磷酸或磷酸鹽、脂肪酸的處理；使用聚酰胺樹脂等高分子的覆膜處理；氧化鋁、二氧化硅等無機覆膜處理；等。<用途>采用本發明的方法得到的球形氮化鋁粉末可以在活用氮化鋁的性質的各種用途、特別是作為散熱片、散熱潤滑脂、散熱粘接劑、涂料、導熱性樹脂等的散熱材料用填料廣泛使用。其中，作為散熱材料的基體的樹脂、潤滑脂可列舉出:環氧樹脂、酚醛樹脂等熱固性樹脂；聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亞胺、聚苯硫醚等熱塑性樹脂；或者硅橡膠、EPR、SBR等橡膠類；硅油。它們之中，作為散熱材料的基體，例如優選環氧系樹脂、有機硅系樹脂，為了形成高柔軟性散熱構件時，希望是加成反應型液態硅橡膠。為了提高散熱材料的導熱性，每100質量份的樹脂、橡膠或油，可以添加150 1000質量份的填料。這樣的散熱材料中除了本發明的球形氮化鋁粉末以外還可以填充氧化鋁、氮化硼、氧化鋅、碳化硅、石墨等填料中的一種或多種，可以根據散熱材料的特性、用途來選擇本發明的球形氮化鋁粉末及其以外的填料的形狀、粒徑。這些填料可以使用例如被硅烷偶聯劑表面處理過的物質。另外，散熱材料中球形氮化鋁粉末與其以外的填料的混合比可以在1:99 99:1的范圍適當調整。另外，散熱材料中還可以進一步添加增塑劑、硫化劑、固化促進劑、脫模劑 等添加劑。上述的樹脂組合物可以通過使用混合機、混合器進行混合來制造，另外，散熱材料可以通過采用壓制成型法、擠出成型法、刮刀法使樹脂組合物成型并將其加熱固化來制造。實施例以下更具體地說明本發明，但本發明并不受這些實施例的限定。實施例和比較例中的各種物性按照下述方法進行測定。( I)平均粒徑使用均化器使試樣在焦磷酸鈉水溶液中分散，使用激光衍射粒度分布裝置(日機裝株式會社制MICROTRAC HRA)測定平均粒徑(D5Q)。(2)顆粒形狀氮化鋁粉末的形狀使用掃描電子顯微鏡(日立制作所制S-2600N)進行觀察。(3)顆粒的球形度(長徑與短徑的比)從電子顯微鏡的照片圖像中，選取任意的100個顆粒，使用標尺測定顆粒圖像的長徑(DL)和短徑(DS)，其比(DS/DL)的平均值作為球形度的基準。(4)陽離子雜質含量陽離子雜質含量(金屬元素濃度):將氮化鋁粉末堿熔融后，用酸中和，使用ICP發射光譜儀(島津制作所制ICPS-7510)進行定量。
(5) AlN晶體的C軸的晶格常數氮化招晶體的C軸的晶格常數使用X射線衍射裝置(Rigaku Corporation制RINT-1400)、使用Si作為外標物質進行測定。(6)硅橡膠片的導熱率將導熱性娃橡膠組合物成型為IOcmX 6cm、厚3mm的大小，并在150°C的熱風循環式烘箱中加熱I小時進行固化，使用導熱率儀(京都電子工業制QTM-500)測定導熱率。另夕卜，為了防止由檢測部漏電，隔著厚10 μ m的聚偏二氯乙烯薄膜進行測定。〈實施例1>作為Al源，使用平均粒徑1.2μπκ比表面積10.7m2/g的α氧化鋁；作為碳粉末，使用比表面積125m2/g的碳黑；作為稀土金屬化合物，使用平均粒徑1.0 μ m、比表面積
11.7m2/g的氧化釔。將上述的α氧化鋁100質量份、碳黑42質量份和氧化釔3.0質量份混合后，在石墨裝置中填充混合物。接著，在氮氣氣氛下通過以燒成溫度1700°C、燒成時間15小時的條件下的燒成進行還原氮化，然后在空氣氣氛下、700°C下進行12小時氧化處理(脫碳處理)，得到氮化鋁粉末。實施了所得到的氮化鋁粉末的平均粒徑測定、形狀觀察、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比測定、陽離子雜質含量測定、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數測定。結果示于表I。另外，作為有機娃樹脂，準備了混煉(milabIe)型有機娃(Momentive PerformanceMaterials Japan Limited Liability C0.制 TSE201)。使用加壓捏合機將900質量份所得到的氮化鋁粉末、100質量份上述有機硅樹脂和0.5質量份脫模劑混煉。接著，冷卻混煉物后，使用輥與0.5質量份交聯劑混合，然后在180°C下加壓壓制15分鐘得到長10cm、寬6cm、厚3mm的片。對于所得到的片，按照前述方法測定導熱率。結果一并示于表I。<實施例2 >除了將Al源的α氧化鋁變更為平均粒徑1.0 μ m、比表面積12.7m2/g的勃姆石以夕卜，與實施例1同樣地操作，制作了球形氮化鋁粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表I。進而使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例I同樣地制作片，測定了導熱率。其結果一并示于表I。<實施例3 >除了將燒成溫度設為1650°C以外，與實施例1同樣地操作，制作了球形氮化鋁粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表I。進而使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例I同樣地制作片，測定了導熱率。其結果一并示于表I。<實施例4 >除了將作為稀土金屬化合物的氧化釔的配合量設為1.0質量份以外，與實施例1同樣地操作，制作了球形氮化鋁粉末。
所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表I。進而使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例I同樣地制作片，測定了導熱率。其結果一并示于表I。<實施例5>除了將氧化釔的配合量設為5.0質量份以外，與實施例1同樣地操作，制作了球形氣化招粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表I。進而使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例I同樣地制作片，測定了導熱率。其結果一并示于表I。<實施例6>除了將碳黑的配合量設為39質量份以外，與實施例1同樣地操作，制作了球形氮化招粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表I。進而使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例I同樣地制作片，測定了導熱率。其結果一并示于表I。<實施例7>除了將氧化釔的配合量設為10質量份以外，與實施例1同樣地操作，制作了氮化招粉末。所得到的球形氮 化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表I。進而使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例I同樣地制作片，測定了導熱率。其結果一并示于表I。[表I]
實I例1實施例2實施例31實施例41實施例51實施例6 實施例7
起始原料 a氣化培勃姆石 a氧化培 α氧化α氧化培α氧化α氧化稀土金屬化合物 Y203 Y 20 3 Y203 Y 203 Y203 Y 203 Y 2 03(質量份)__3.0 3.03.01.05.0 3.0I 0.424 24 24 2423942
(質量份)________
燒成溫度CO 17001 70 01 650I 7001 700 1 7001700
福成時間(小時3 15 1515■——15 15~ 15I 5
平均粒徑(_) 4, 23.93.43.54.8 5.3B.4
形狀 ~H￥~ 球形—球形球形—球形—球形—_球形__
DS/DL (...) 0.8 30.8 80.T 90.7 7O, 8 5 0.8 1O, 8 4
Y含量(P Pin)28 10027900 29300 9900 45400 2800096500
Fe含量(ppm)42 6 2 4 44
S含量(ppm)23 I I__4Θ 41__6__236
C軸的晶格常數(A)4.98064.98 10 4.9801 *4.9802 98 10 4, 98 0 54 9811
片導熱率(g/riO7, 97.1 6.5 6, 6 8.4 7, 76, 7<比較例1>
除了將碳黑的配合量設為36質量份以外，與實施例1同樣地操作，制作了氮化鋁粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表2。進而欲使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例1同樣地將有機硅樹脂和脫模劑與該粉末混煉來制作片，但混煉物的粘度高，無法制作片。<比較例2>除了將氧化釔的配合量設為0.3質量份以外，與實施例1同樣地操作，制作了氮化招粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表2。進而欲使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例1同樣地將有機硅樹脂和脫模劑與該粉末混煉來制作片，但與比較例I同樣，混煉物的粘度高，無法制作片。`〈比較例3>除了將燒成溫度設為1920°C以外，與實施例1同樣地操作，制作了氮化鋁粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表2。進而使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例I同樣地制作片，測定了導熱率。其結果一并示于表2。<比較例4>除了將燒成溫度設為1550°C以外，與實施例1同樣地操作，制作了氮化鋁粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表2。進而欲使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例1同樣地將有機硅樹脂和脫模劑與該粉末混煉來制作片，但混煉物的粘度高，無法制作片。<比較例5>除了將燒成時間設為I小時以外，與實施例1同樣地操作，制作了氮化鋁粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表2。進而欲使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例1同樣地將有機硅樹脂和脫模劑與該粉末混煉來制作片，但混煉物的粘度高，無法制作片。<比較例6>除了將氧化釔的配合量設為35質量份以外，與實施例1同樣地操作，制作了氮化招粉末。所得到的球形氮化鋁粉末的平均粒徑、形狀、氮化鋁顆粒的長徑與短徑的比、陽離子雜質含量、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數示于表2。進而欲使用所得到的氮化鋁粉末，與實施例1同樣地將有機硅樹脂和脫模劑與該粉末混煉來制作片，但混煉物的粘度高，無法制作片。[表2]
權利要求
1.一種球形氮化鋁粉末的制造方法，其特征在于，其包括: 將100質量份的氧化鋁或氧化鋁水合物、0.5 30質量份的含稀土金屬的化合物、38 46質量份的碳粉末混合， 通過將所述混合物在含氮氣氛下、1620 1900°C的溫度下保持2小時以上從而將氧化鋁或氧化鋁水合物還原氮化。
2.一種球形氮化鋁粉末，其特征在于，其由平均粒徑為3 30μπκ以氧化物換算的稀土金屬含量為0.4重量％ 28重量％的范圍、氮化鋁晶體的C軸的晶格常數為4.9800人以上的氮化鋁顆粒構 成。
全文摘要
本發明提供高導熱性以及填充性優異、作為散熱材料用填料有用的球形氮化鋁粉末的制造方法。通過對100質量份的氧化鋁或氧化鋁水合物、0.5～30質量份的稀土金屬化合物、及38～46質量份的碳粉末的混合物在1620～1900℃的溫度下進行2小時以上還原氮化來制造球形氮化鋁粉末。
文檔編號C01B21/072GK103079996SQ20118004146
公開日2013年5月1日 申請日期2011年9月27日 優先權日2010年9月28日
發明者宗岡孝俊, 渡邊一孝 申請人:株式會社德山