專利名稱：Purex流程中鈾钚分離的方法
技術領域：
本發明屬于放射性后處理技術領域，具體涉及一種Purex流程中鈾钚分離的方法。
背景技術：
Purex流程中U、Pu的分離是基于磷酸三丁酯(簡寫為TBP)對U ( I )、Pu (IV)和 Pu (III)不同的萃取能力而實現的。還原反萃劑的選擇，其濃度的確定，以及各種干擾因素的排除是實現U、Pu分離的關鍵[1，2]。通常Pu (IV)到Pu (III)的價態轉換采用試劑還原和電解還原，目前最常用的還原劑是U (IV)和羥胺，其中U (Γ )可以較好的還原Pu (IV) 到Pu (III)，但其有一些弊端，如U (IV)的需要量遠遠超過化學計量；U (Γ )和Pu (III) 會自催化氧化；其需要額外的支持還原劑一胼會生成具有爆炸危險的NH3及不利于流程的 NH4+。NH40H也是一種被廣泛用于還原Pu (IV)到Pu (III)的無鹽有機試劑，但其對Pu (IV) 還原速率較慢，只有在較低酸度，較高溫度(約50°C)和還原劑大量過量的情況下才能滿足工藝要求。因此，現有技術存在缺陷，有待改進。
發明內容
(一)發明目的為解決上述現有技術中存在的問題，本發明的目的是提供一種用于Purex流程中鈾钚分離的方法，該方法采用氨基羥基脲(以下簡寫為HSC)做為無鹽有機還原劑，能夠簡單、快速、高效分離鈾钚。(二)技術方案為達到上述目的，本發明的技術方案以如下方式實現 一種Purex流程中鈾钚分離的方法，包括如下步驟
1)共去污去掉除鈾、钚之外的其他核反應裂片；
2)鈾钚共萃將經過共去污的鈾和钚共萃入體積百分比為30%的TBP/煤油混合液中；
3)還原反萃向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC，使含有HSC的水相溶液與含Pu的有機相溶液充分接觸，使有機相中的Pu (IV)還原到Pu (III)后反萃到HN03水溶液中，其中水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機相溶液中Pu摩爾濃度的比值為5 60，有機相溶液與水相溶液的體積比為1:廣6:1，溫度為2廣42. 5°C, H+濃度為0. 3 lmol/L。所述有機相溶液與水相溶液的體積比為1 廣4 :1。所述H+ 濃度為 0. 3 0. 6mol/L。所述水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機相溶液中Pu摩爾濃度的比值為15 :Γ45 1。所述溫度為21 27. 5°C。步驟3)中進行還原反萃的時間為2(T90s。采用10級反萃、6級補萃的混合澄清槽進行鈾钚分離，使水相溶液中HSC的摩爾濃度為有機相溶液中Pu摩爾濃度的沈倍，Pu濃縮4倍，有機相與水相溶液的體積比為2:1。
(三)有益效果本發明所提供的技術方案采用HSC為還原劑，能快速的將有機相中的Pu(IV)還原到Pu(III)，并可在數秒內將Pu(III)反萃到水相，比現有技術中同等條件下的反應時間縮短了 2個量級。而且HSC能破壞掉HNO3體系中產生的HNO2,從而能在不加支持還原劑的情況下穩定Pu (III)，簡化了工藝流程，分離效率也得到明顯提高，16級逆流串級萃取實驗中，鈾中去钚的分離因數達到2. 5X104。
具體實施例方式下面對本發明的較佳實施例做進一步說明。一種用于Purex流程中鈾、钚分離的方法，包括如下步驟
1)共去污去掉除鈾、钚之外的其他核反應裂片，具體方法為現有技術，不贅述；
2)將經過共去污的鈾和钚共萃入30%TBP/煤油混合液中；
3)向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC，使含有HSC的水相溶液與含Pu的有機相溶液充分接觸，使有機相中的Pu (IV)還原到Pu (III)后反萃到HNO3水溶液中，從而實現鈾、 钚的分離。所述的HSC是一種無鹽有機還原劑，分子式為H0NHC0NH0H。實施例一
權利要求
1.一種Purex流程中鈾钚分離的方法，包括如下步驟1)共去污去掉除鈾、钚之外的其他核反應裂片；2)鈾钚共萃將經過共去污的鈾和钚共萃入體積百分比為30%的TBP/煤油混合液中；3)還原反萃向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC，使含有HSC的水相溶液與含Pu的有機相溶液充分接觸，使有機相中的Pu (IV)還原到Pu (III)后反萃到HNOyK溶液中，其中水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機相溶液中Pu摩爾濃度的比值為5 60，有機相溶液與水相溶液的體積比為1:廣6:1，溫度為2廣42. 5°C，H+濃度為0. 3 lmol/L。
2.根據權利要求1所述的方法，其特征在于所述有機相溶液與水相溶液的體積比為 1 :Γ4 :1。
3.根據權利要求1所述的方法，其特征在于所述H+濃度為0.3^0. 6mol/L。
4.根據權利要求1所述的方法，其特征在于所述水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機相溶液中Pu摩爾濃度的比值為15 :Γ45 :1。
5.根據權利要求1所述的方法，其特征在于所述溫度為2廣27.5°C。
6.根據權利要求1至5之任一項所述的方法，其特征在于步驟3)中進行還原反萃的時間為20 90s。
7.根據權利要求6所述的方法，其特征在于采用10級反萃、6級補萃的混合澄清槽進行鈾钚分離，使水相溶液中HSC的摩爾濃度為有機相溶液中Pu摩爾濃度的沈倍，Pu濃縮4 倍，有機相與水相溶液的體積比為2:1。
全文摘要
本發明屬于放射性后處理技術領域，具體涉及一種Purex流程中鈾钚分離的方法，包括步驟1)去掉除鈾、钚之外的其他核反應裂片；2)將經過共去污的鈾和钚共萃入體積百分比為30%的TBP/煤油混合液中；3)向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC，充分混合，使有機相中的Pu(Ⅳ)還原到Pu(Ⅲ)后反萃到HNO3水溶液中，其中水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機相溶液中Pu摩爾濃度的比值為5~60，有機相溶液與水相溶液的體積比為1:1~6:1，溫度為21~42.5℃，H+濃度為0.3~1mol/L。本發明所提供的技術方案能快速的將有機相中的Pu(IV)還原反萃到水相，比現有技術的反應時間縮短了2個量級，并且簡化了工藝流程，提高了分離效率。
文檔編號C22B60/02GK102352436SQ20111020544
公開日2012年2月15日 申請日期2011年7月21日 優先權日2011年7月21日
發明者蘭天, 劉協春, 葉國安, 李麗, 楊賀, 羅方祥, 肖松濤 申請人:中國原子能科學研究院