復合氧化物及其制備方法
【專利摘要】本發明公開了一種復合氧化物YVWO7及其制備方法，該復合氧化物作為可低溫燒結的溫度穩定型微波介電陶瓷。（1）將純度為99.9%（重量百分比）以上的Y2O3、V2O5和WO3的原始粉末按YVWO7的化學式稱量配料；（2）將步驟（1）原料濕式球磨混合12小時，球磨介質為乙醇，烘干后在800℃大氣氣氛中預燒6小時；（3）在步驟（2）制得的粉末中添加粘結劑并造粒后，再壓制成型，最后在850~900℃大氣氣氛中燒結4小時；所述的粘結劑采用質量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，粘結劑聚乙烯醇的添加量占粉末總質量的3%。本發明制備的陶瓷在850-900℃燒結良好，其諧振頻率溫度系數小，溫度穩定性好，介電常數達到11.1～11.8，品質因數Qf值高達71000-93000GHz，在工業上有著極大的應用價值。
【專利說明】復合氧化物及其制備方法
【技術領域】
[0001] 本發明涉及一種復合氧化物YVWO,，該復合氧化物為介電陶瓷材料，特別是涉及在 微波頻率使用的介質基板、諧振器和濾波器等微波元器件的超低介電陶瓷材料及其制備方 法。
【背景技術】
[0002] 微波介電陶瓷是指應用于微波頻段（主要是UHF和甜F頻段）電路中作為介質材 料并完成一種或多種功能的陶瓷，在現代通訊中被廣泛用作諧振器、濾波器、介質基片和介 質導波回路等元器件，是現代通信技術的關鍵基礎材料，已在便攜式移動電話、汽車電話、 無繩電話、電視衛星接受器和軍事雷達等方面有著十分重要的應用，在現代通訊工具的小 型化、集成化過程中正發揮著越來越大的作用。
[0003] 應用于微波頻段的介電陶瓷，應滿足如下介電特性的要求；（1)系列化介電常數 Ef W適應不同頻率及不同應用場合的要求；（2)高的品質因數Q值或介質損耗tan 5 W降 低噪音，一般要求Qf > 3000GHz ; (3)諧振頻率的溫度系數Tf盡可能小W保證器件具有好 的熱穩定性，一般要求-l〇/°C《Tf《+IOppmrc。國際上從20世紀30年代末就有人嘗 試將電介質材料應用于微波技術。
[0004] 根據相對介電常數e t的大小與使用頻段的不同，通常可將已被開發和正在開發 的微波介質陶瓷分為4類。
[000引 （1)超低介電常數微波介電陶瓷，主要代表是Al203-Ti02、YsBaCuOs、MgAl204和 Mg2Si04等，其e r《20,品質因數QXf > 50000GHz，T f《l0ppm/°C。主要用于微波基板 W及高端微波元器件。
[000引 似低e r和高Q值的微波介電陶瓷，主要是Ba0-Mg0-Ta205, Ba0-Zn0-Ta205或 Ba0-Mg0-Nb205, Ba0-Zn0-Nb205系統或它們之間的復合系統MWDC材料。其e r = 20?30, Q =(1?2) X 104(在f > 10細Z下），T f > 0。主要應用于f > 8細Z的衛星直播等微波通 信機中作為介質諧振器件。
[0007] 做中等e r和Q值的微波介電陶瓷，主要是W BaTiA、832化〇2。和伍、Sn)Ti〇4 等為基的MWDC材料，其e r = 30?50, Q =化?9) X 1〇3 (在f = 3?_ 4GHz下）， T f《5ppm/°C。主要用于4?8GHz頻率范圍內的微波軍用雷達及通信系統中作為介質諧 振器件。
[000引 （4)高e,而Q值較低的微波介電陶瓷，主要用于0.8?4GHz頻率范圍內民用移動 通訊系統，該也是微波介電陶瓷研究的重點。80年代W來，Kolar、Kato等人相繼發現并研 究了類巧鐵礦鶴青銅型BaO -山203 - Ti02系列（Ln = La、Sm、Nd或Pr等，簡稱BLT系）、 復合巧鐵礦結構化0- LiaO-山203- Ti化系列、鉛基系列材料、Cai_xLn2x/3Ti化系等高e r微 波介電陶瓷，其中BLT體系的BaO -刷203 - Ti02材料介電常數達到90,鉛基系列（Pb,化） Zr03介電常數達到105。
[0009] W上該些材料體系的燒結溫度一般高于130(TC，不能直接與Ag和化等低烙點金 屬共燒形成多層陶瓷電容器。近年來，隨著低溫共燒陶瓷技術（Low Temperature Co-fired Ceramics, LTCC)的發展和微波多層器件發展的要求，國內外的研究人員對一些低燒體系材 料進行了廣泛的探索和研究，主要是采用微晶玻璃或玻璃-陶瓷復合材料體系，因低烙點 玻璃相具有相對較高的介質損耗，玻璃相的存在大大提高了材料的介質損耗。因此研制無 玻璃相的低燒微波介質陶瓷材料是當前研究的重點。
[0010] 在探索與開發新型可低燒微波介電陶瓷材料的過程中，固有燒結溫度低的Li基 化合物、Bi基化合物、鶴酸鹽體系化合物和蹄酸鹽體系化合物等材料體系得到了廣泛關注 與研究，但是由于微波介電陶瓷的H個性能指標（e,與Q-f和Tf)之間是相互制約的 關系（見文獻；微波介質陶瓷材料介電性能間的制約關系，朱建華，梁飛，汪小紅，呂文中， 電子元件與材料，2005年3月第3期），滿足H個性能要求且可低溫燒結的單相微波介質 陶瓷非常少，它們的諧振頻率溫度系數通常過大或者損耗太大品質因數偏低而無法實際 生產應用。目前對微波介質陶瓷的研究大部分是通過大量實驗而得出的經驗總結，卻沒 有完整的理論來闡述其微觀結構與介電性能的關系，因此，在理論上還無法從化合物的組 成與結構上預測其是否具有微波介電性能W及諧振頻率溫度系數和品質因數等性能參數 的數值范圍，該在很大程度上限制了低溫共燒技術及微波多層器件的發展。因此，探索與 開發既能低溫燒結同時具有近零諧振頻率溫度系數（T f《10ppm/°C )與較高品質因數 怕? f > 50000GHz)的微波介電陶瓷是本領域技術人員一直渴望解決但始終難W獲得成功 的難題。我們對組成為La2Bi5V3〇i8、Nd2Bi5V3〇i8、Sni2Bi5V3〇i8、Pr2Bi5V3〇i8的饑酸鹽進行了微波 介電性能的研究，其中發現它們的燒結溫度低于900。但只有LasBigVsOie具有近零諧振頻 率溫度系數與高品質因數，其它組成陶瓷的諧振頻率溫度系數都偏大（〉30ppm/°C )
【發明內容】
[0011] 本發明的目的是提供一種復合氧化物及其制備方法，該復合氧化物可制備具有超 低介電常數、熱穩定性好和低損耗的微波介電陶瓷材料。
[0012] 本發明的復合氧化物的化學組成式為yvw〇7。
[0013] 本復合氧化物的制備方法步驟為：
[0014] (1)將純度為99. 9% (重量百分比）W上的Y203、V205和W〇3的原始粉末按YVTOt 的化學式稱量配料。
[0015] (2)將步驟（1)原料濕式球磨混合12小時，球磨介質為己醇，烘干后在80(TC大氣 氣氛中預燒6小時。
[0016] (3)在步驟（2)制得的粉末中添加粘結劑并造粒后，再壓制成型，最后在850? 90(TC大氣氣氛中燒結4小時；所述的粘結劑采用質量濃度為5%的聚己帰醇溶液，粘結劑 聚己帰醇的添加量占粉末總質量的3%。
[0017] 本發明制備的陶瓷在850-90(TC燒結良好，其諧振頻率的溫度系數T f小，溫度穩 定性好；介電常數達到11. 1?11. 8,品質因數Qf值高達71000-93000GHZ，可廣泛用于各種 介質基板、諧振器和濾波器等微波器件的制造，可滿足低溫共燒技術及微波多層器件的技 術需要，在工業上有著極大的應用價值。
【具體實施方式】
[001引 實施例：
[001引表1示出了構成本發明的不同燒結溫度的3個具體實施例及其微波介電性能。其 制備方法如上所述，用圓柱介質諧振器法進行微波介電性能的評價。
[0020] 本陶瓷可廣泛用于各種介質基板、諧振器和濾波器等微波器件的制造，可滿足移 動通信和衛星通信等系統的技術需要。
[0021] 表 1 ;
[0022]
【權利要求】
1. 復合氧化物，其特征在于，該復合氧化物作為可低溫燒結的溫度穩定型微波介電陶 瓷，所述復合氧化物的化學組成式為：yvwo7。
2. 復合氧化物的制備方法，其特征在于，該步驟如下： (1) 將純度為99. 9% (重量百分比）以上的Y2O3J2O5和WO 3的原始粉末按YVWO7的化學 式稱量配料； (2) 將步驟（1)原料濕式球磨混合12小時，球磨介質為乙醇，烘干后在800°C大氣氣氛 中預燒6小時； (3) 在步驟（2)制得的粉末中添加粘結劑并造粒后，再壓制成型，最后在85(T900°C大 氣氣氛中燒結4小時；所述的粘結劑采用質量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，聚乙烯醇添加量 占粉末總質量的3%。
【文檔編號】C04B35/495GK104310484SQ201410553151
【公開日】2015年1月28日 申請日期:2014年10月17日 優先權日:2014年10月17日
【發明者】方亮, 李威, 孫宜華 申請人:三峽大學