專利名稱：一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法
技術領域：
本發明屬于非氧化物陶瓷粉末制備技術領域，特別是提供了一種制備SiC-AlN 固溶體陶瓷亞微米粉末的方法。
背景技術：
SiC-AlN固溶體陶瓷材料是一種新型復相陶瓷。因其具有較好的力學性能、抗氧化性、高溫強度等受到了人們的廣泛關注。20世紀90年代以來，對SiC-AlN復相陶瓷的研究集中在陶瓷燒結工藝、陶瓷抗氧化性等方面。由于熱壓或熱等靜壓設備昂貴，工藝復雜，成本高，近年來，人們對該復相陶瓷的研究逐漸轉向了常壓(無壓)燒結。目前，無壓燒結SiC-AlN復相陶瓷的研究主要是考察燒結助劑種類及含量、燒結溫度和時間、燒結氣氛以及是否埋粉，等等；很少關注復合陶瓷粉體的形態、分布情況及成形性能。高性能的產品取決于高質量的粉末原料，要制備性能優異的SiC-AlN固溶體陶瓷材料，首先需要制備出高純度、細粒度、燒結性能良好的SiC和AlN 均勻混合粉末。SiC-AlN復相陶瓷的固溶反應及低溫燒結與AlN和SiC的均勻分布直接相關，目前幾乎所有研究的復合粉體原料均采用“機械共混+干燥破碎”的方式制備，不但難以保證AlN和SiC的成分均勻分布，而且還由于長時間球磨導致AlN的水解反應而改變原料化學成分。因此，該方法有待進一步改善。
發明內容
本發明目的在于提供一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的新方法，解決傳統采用機械共混和干燥破碎的混料方式引起的前驅物成分不均勻、燒結溫度高、反應時間長、制備成本高等問題。一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法，其特征在于通過改善原料混合方法， 使粒度更小的亞微粒子直接接觸反應，提高前驅物的反應活性，有利于在較低溫度條件下制備出高純度、細粒度、均勻性及反應活性好的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。本發明是通過以下步驟實現的
1.原料及配比所采用的鋁源為硝酸鋁；硅源為硅溶膠；碳源為葡萄糖；添加劑為尿素，硝酸，聚丙烯酰胺。鋁源和硅源按照摩爾比Si =Al = 1 :(0. 2 5)的配比；鋁源、硅源和碳源按照摩爾比(Al+Si) :C = 1 (5 16)的配比；+5價的氮元素與-3價的氮元素按照摩爾比N+5 :N_3 = 1 :(0. 1 10)的配比；聚丙烯酰胺與硅溶膠按照質量比(0. 5 2) :1 的配比。2.前驅物的制備將各種原料溶解于水溶液中，混合均勻后，將混合溶液在150 600°C溫度下加熱，溶液發生反應后得到前驅物。3.前驅物的碳熱還原反應將步驟2得到的前驅物先在1300 1600°C的流動氬氣氣氛中碳熱還原2 10h，氬氣流量為0. 5 21/min。然后將通氬氣煅燒產物在1800 2000°C的流動氮氣氣氛中碳熱還原0. 5 10h，氮氣流量為1 101/min。
4.除碳和壓坯將步驟3得到的還原產物首先在空氣中于650°C除碳2h，得到 SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。本發明的優點在于
1.前驅物中鋁源、硅源和碳源粒度細小、混合均勻，反應活性好，能提高反應速率，降低碳熱還原反應溫度，得到的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末反應活性好，能大大降低燒結溫度。2.原材料來源廣泛，價格低廉，生產成本低，制備的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末性能穩定，生產工藝簡單，可實現大批量生產。
具體實施例方式實施例1:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺8g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應5h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1800°C、氮氣流量為51/min的條件下反應10h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例2:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺10g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于400°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后， 在1500°C、氬氣流量為21/min的條件下反應4h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在 1400°C、氮氣流量為51/min的條件下反應5h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C 的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例3:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. Imol，聚丙烯酰胺5g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為0. 51/min的條件下反應8h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1800°C、氮氣流量為41/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例4:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. 15mol，尿素0. 3mol，聚丙烯酰胺16g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于200°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后， 在1600°C、氬氣流量為31/min的條件下反應2h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在 1900°C、氮氣流量為0. 51/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在 650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例5:稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. Imol，尿素0. Imol，聚丙烯酰胺8g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于250°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1500°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應證，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1950°C、氮氣流量為31/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例6:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. 5mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于200°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1300°C、 氬氣流量為1. 51/min的條件下反應10h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1900°C、 氮氣流量為51/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例7:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺12g，硝酸0. Imol0將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于500°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1600°C、氬氣流量為11/min的條件下反應4h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1800°C、氮氣流量為21/min的條件下反應他，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在 650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例8:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 025mol，尿素0. 6mol，聚丙烯酰胺3g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在 1400°C、氬氣流量為0. 51/min的條件下反應5h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在 1850°C、氮氣流量為21/min的條件下反應證，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C 的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例9:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. 2mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺16g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于150°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后， 在1400°C、氬氣流量為31/min的條件下反應他，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在 2000°C、氮氣流量為0. 51/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在 650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例10
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. 5mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于400°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1600°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應4h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1900°C、氮氣流量為51/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例11
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為31/min的條件下反應8h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1950°C、氮氣流量為0. 51/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例12
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺12g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1500°C、 氬氣流量為31/min的條件下反應5h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1800°C、氮氣流量為0. 51/min的條件下反應8h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例13
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 03mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1500°C、 氬氣流量為31/min的條件下反應4h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在2000°C、氮氣流量為21/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實施例14
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 02mol，尿素0. 3mol，聚丙烯酰胺2g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于350°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經歷揮發、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅物。將前驅物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應10h，得到通氬煅燒產物。將通氬煅燒產物在1900°C、氮氣流量為81/min的條件下反應4h，得到通氮煅燒產物。將通氮煅燒產物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。
權利要求
1. 一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法，其特征在于通過改善原料混合方法， 使粒度更小的亞微粒子直接接觸反應，提高前驅物的反應活性，有利于在較低溫度條件下制備出高純度、細粒度、均勻性及反應活性好的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末；具體工藝為a.原料及配比所采用的鋁源為硝酸鋁；硅源為硅溶膠；碳源為葡萄糖；添加劑為尿素，聚丙烯酰胺，硝酸；鋁源和硅源按照摩爾比Si =Al = 1 (0. 2 5)的配比；鋁源、硅源和碳源按照摩爾比(Al+Si) :C = 1 (5 16)的配比；+5價的氮元素與-3價的氮元素按照摩爾比N+5 :N_3 = 1 (0. 1 10)的配比；聚丙烯酰胺與硅溶膠按照質量比(0. 5^2)1的配比；b.前驅物的制備將各種原料溶于水中得到混合溶液，將混合溶液在150 600°C溫度下加熱，溶液發生反應后得到前驅物；c.前驅物的碳熱還原反應將步驟b得到的前驅物先在1300 1600°C的流動氬氣氣氛中碳熱還原2 10h，氬氣流量為0. 5 21/min ；然后將通氬氣煅燒產物在1800 2000°C的流動氮氣氣氛中碳熱還原0. 5 10h，氮氣流量為1 101/min ；d.除碳將步驟c得到的碳熱還原產物在650°C的溫度下氧化除碳池，得到SiC-AlN 固溶體陶瓷亞微米粉末。
全文摘要
一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法，屬于陶瓷粉末制備領域。通過改善原料混合方法，使粒度更小的亞微粒子直接接觸反應，提高前驅物的反應活性，有利于在較低溫度條件下制備出高純度、細粒度、均勻性及反應活性好的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末；鋁源為硝酸鋁；硅源為硅溶膠；碳源為葡萄糖；添加劑為尿素，聚丙烯酰胺，硝酸。鋁源和硅源摩爾比Si∶Al＝1∶(0.2～5)；鋁源、硅源和碳源摩爾比(Al+Si)∶C＝1∶(5～16)；+5價的氮元素與–3價的氮元素摩爾比N+5∶N-3＝1∶(0.1～10)；聚丙烯酰胺與硅溶膠質量比(0.5～2)∶1。本發明原材料來源廣泛，價格低廉，生產成本低，制備的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末性能穩定，生產工藝簡單，可實現大批量生產。
文檔編號C04B35/626GK102515767SQ20111038974
公開日2012年6月27日 申請日期2011年11月30日 優先權日2011年11月30日
發明者儲愛民, 曲選輝, 秦明禮, 賈寶瑞, 魯慧峰 申請人:北京科技大學