專利名稱：超臨界流體提取中藥大黃中的大黃總蒽醌的方法
技術領域：
本發明涉及一種中藥提取工藝，具體是一種超臨界流體提取中藥大黃中的大黃總蒽醌的方法。
背景技術：
大黃蒽醌類物質，廣泛存在于蓼科(P0Iyg0naceae)大黃屬(Iiheum)植物掌葉大黃(R. palmatum L·)、唐古特大黃(R. tanguticum. Maxim ex Regel)及藥用大黃 (R. officinal. Baill)的根及根基中，研究發現大黃蒽醌類物質具有很多的生物活性。其中具有代表性的成分大黃酸，具有較廣泛的藥理活性，如抗腫瘤、抗炎、抗菌及調節腎功能等作用，尤其在抗炎方面的活性已經得到應用。目前，有關大黃蒽醌類物質的提取分離，我國使用最多的方法是硫酸水解、三氯甲烷提取及PH梯度分離的系統分離法。但這些工藝提取率很低，提取周期長，成本高、且純度不高，效率低下，同時也浪費生藥資源，已成為現階段制約該產品出口的主要障礙。
發明內容
本發明提供了一種超臨界流體提取中藥大黃中的大黃總蒽醌的方法，具有提取方法簡單，專屬性強，提取率高的優點，同時提取過程符合環保要求。本發明的技術方案為1、超臨界流體提取中藥大黃中的大黃總蒽醌的方法，包括萃取釜與一級或多級分離釜，依次相互串聯，其特征在于提取包括以下步驟①將大黃原料顆粒投入萃取釜中，向萃取釜連續輸入超臨界流體與夾帶劑，進入萃取釜的超臨界流體流速為10-60L/h，萃取釜的溫度為30-80°C，壓力為7_50MPa ；②當萃取釜流出的高壓流體降壓到超臨界流體的臨界壓力下時，從萃取釜流出的央帶有大黃萃取物的高壓流體，進入下級的分離釜進行分離，分離的大黃萃取物留在分離釜中；當分離釜為多級時，超臨界流體依次流經多級分離釜進行分離，然后收集多級分離釜內的大黃萃取物；分離釜的溫度為10-80°C，壓力為4-22MPa ；所述的提取流程時間為 1.0-5. Oh;所述的從分離釜排出的超臨界流體直接排出或者經壓縮后輸入萃取釜循環使用。所述的大黃原料顆粒包括但不限于大黃藥材顆粒、大黃提取物顆粒、大黃藥材和輔料加入或不加入粘合劑后制得的顆粒，大黃提取物和輔料加入或不加入粘合劑后制得的顆粒，顆粒的粒度為10-200目；所述的超臨界流體選用超臨界二氧化碳流體；所述的夾帶劑包括但不限于水、甲醇、乙醇、丙酮、乙酸乙酯、丙二醇、石油醚、氨水、去乙酰殼聚糖、二乙胺、三乙胺、尿素、氨基葡萄糖中的一種或一種以上的混合劑，用量為Ι-lOOml/lg大黃原料顆粒。所述的大黃提取物為大黃經溶劑提取、干燥所得的提取物，溶劑包括但不限于石油醚、環己烷、四氯化碳、二硫化碳、三氯甲烷、乙醚、乙酸乙酯、丙酮、乙醇、甲醇、水、吡啶或乙酸；所述的輔料包括但不限于淀粉、糊精、微晶纖維素、乳糖、預膠化淀粉、甘露醇、硅膠、氧化鋁、硅藻土、聚酰胺、活性炭中的一種或一種以上的混合物；所述的粘合劑包括但不限于水、乙醇、淀粉漿、聚乙烯吡咯烷酮溶液、羧甲基纖維素鈉溶液、低取代羥丙基纖維素溶液、聚乙二醇溶液中的一種或一種以上的混合物。含有大黃蒽醌的原料為蓼科(P0Iyg0naceae)大黃屬(Iiheum)植物掌葉大黃 (R. palmatum L.)、唐古特大黃(R. tanguticum Maxim ex Regel)及藥用大黃(R. officinal Baill)的根及根基。本發明提取物/藥液中大黃蒽醌的總含量為30-90%或更高，比提取前提高 0-50%或更高；大黃蒽醌的總含量為10-50%或更高，比提取前提高0-40%或更高。所述的萃取釜容量為1-500L。所述的夾帶劑是堿性溶劑，其中優選NaOH，KOH等堿金屬或堿土金屬鹽的堿性溶劑。本發明所采用的提取方法工藝簡單，省時，環保，得到的提取物/藥液純度較高。以下結合具體實施方式
對本發明作進一步說明
具體實施例方式實施例1將20g粒度40目的大黃顆粒投入超臨界萃取裝置的5L萃取釜中，用超臨界流體 CO2，進行萃取，CO2流量為20L/h，萃取的同時從夾帶劑泵加入乙醇為夾帶劑，萃取釜的壓力為lOMPa，溫度40°C，萃取時間4小時；將含溶解萃取物的高壓流體降壓到低于臨界壓力以下，進入分離釜分離出溶質，分離釜的壓力6MPa，溫度40°C ；釜體所得提取物/藥液中大黃總蒽醌含量為64%。實施例2將20g粒度30目的大黃顆粒投入超臨界萃取裝置的5L萃取釜中，用超臨界流體 CO2進行萃取，CO2流量為25L/h，萃取的同時從夾帶劑泵加入乙酸乙酯為夾帶劑，萃取釜的壓力為12MPa，溫度38°C，萃取時間4. 5小時；將含溶解萃取物的高壓流體降壓到低于臨界壓力以下，進入分離釜分離出溶質，分離釜的壓力lOMPa，溫度35°C;釜體所得提取物/藥液中大黃總蒽醌含量為討％。實施例3將20g粒度40目的大黃顆粒投入超臨界萃取裝置的萃取釜中，用超臨界流體CO2 進行萃取，CO2流量為20L/h。萃取的同時從夾帶劑泵加入PH = 10的90%乙醇為夾帶劑， 萃取釜的壓力為15MPa，溫度40°C，萃取時間4小時；將含溶解萃取物的高壓流體降壓到低于臨界壓力以下，進入分離釜分離出溶質，分離釜的壓力7. 5MPa,溫度40°C ；釜體所得提取物/藥液中大黃總蒽醌含量為81%。
權利要求
1.超臨界流體提取中藥大黃中的大黃總蒽醌的方法，包括萃取釜與一級或多級分離釜，依次相互串聯，其特征在于提取包括以下步驟①將大黃原料顆粒投入萃取釜中，向萃取釜連續輸入超臨界流體與夾帶劑，進入萃取釜的超臨界流體流速為10-60L/h，萃取釜的溫度為30-80°C，壓力為7_50MPa ；②當萃取釜流出的高壓流體降壓到超臨界流體的臨界壓力下時，從萃取釜流出的夾帶有大黃萃取物的高壓流體，進入下級的分離釜進行分離，分離的大黃萃取物留在分離釜中； 當分離釜為多級時，超臨界流體依次流經多級分離釜進行分離，然后收集多級分離釜內的大黃萃取物；分離釜的溫度為10-80°C，壓力為4-22MPa ；所述的提取流程時間為1. 0-5. Oh ； 所述的從分離釜排出的超臨界流體直接排出或者經壓縮后輸入萃取釜循環使用。
2.根據權利要求1所述的提取方法，其特征在于所述的大黃原料顆粒包括但不限于 大黃藥材顆粒、大黃提取物顆粒、大黃藥材和輔料加入或不加入粘合劑后制得的顆粒，大黃提取物和輔料加入或不加入粘合劑后制得的顆粒，顆粒的粒度為10-200目；所述的超臨界流體選用超臨界二氧化碳流體；所述的夾帶劑包括但不限于水、甲醇、乙醇、丙酮、乙酸乙酯、丙二醇、石油醚、氨水、去乙酰殼聚糖、二乙胺、三乙胺、尿素、氨基葡萄糖中的一種或一種以上的混合劑，用量為l-100ml/lg大黃原料顆粒。
3.根據權利要求2所述的提取方法，其特征在于所述的大黃提取物為大黃經溶劑提取、干燥所得的提取物，溶劑包括但不限于石油醚、環己烷、四氯化碳、二硫化碳、三氯甲烷、乙醚、乙酸乙酯、丙酮、乙醇、甲醇、水、吡啶或乙酸；所述的輔料包括但不限于淀粉、糊精、微晶纖維素、乳糖、預膠化淀粉、甘露醇、硅膠、氧化鋁、硅藻土、聚酰胺、活性炭中的一種或一種以上的混合物；所述的粘合劑包括但不限于水、乙醇、淀粉漿、聚乙烯吡咯烷酮溶液、羧甲基纖維素鈉溶液、低取代羥丙基纖維素溶液、聚乙二醇溶液中的一種或一種以上的混合物。
4.根據權利要求1、2和3所述的提取方法，其特征在于所述的夾帶劑是堿性溶劑，其中優選NaOH，KOH等堿金屬或堿土金屬鹽的堿性溶劑。
5.根據權利要求1所述的提取分離方法，其特征在于含有大黃蒽醌的原料為蓼科(Polygonaceae)大黃屬(Iiheum)植物掌葉大黃(R. palmatum L.)、唐古特大黃 (R. tanguticum Maxim ex Regel)及藥用大黃(R. officinal Baill)的卞艮及卞艮基。
6.根據權利要求1所述的提取分離方法，其特征在于大黃蒽醌成分包括大黃素、大黃酚、大黃酸、大黃素甲醚、蘆薈大黃素。
全文摘要
本發明公開了超臨界流體提取中藥大黃中的大黃總蒽醌的方法，首先將大黃原料顆粒投入萃取釜中，連續輸入超臨界流體、夾帶劑進行萃取，將含溶解萃取物的高壓流體降壓到低于臨界壓力以下，進入分離釜分離出溶質產品。本發明提取方法簡單，專屬性強，提取過程符合環保要求，提取物/藥液中大黃總蒽醌的含量為20-90％或更高。
文檔編號A61P31/04GK102240327SQ201110112290
公開日2011年11月16日 申請日期2011年4月29日 優先權日2011年4月29日
發明者栗進才, 牛倩, 黃鵬 申請人:栗進才