專利名稱：：一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術的制作方法
技術領域：
：本發明屬于催化氧化去除一氧化碳領域，更具體涉及一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除一氧化碳性能的技術。
背景技術：
：co作為常見的一種氣體污染物易與人體內的血紅蛋白結合，造成機體缺氧，引發中毒現象，而且低溫CO氧化在C02激光器中的氣體純化、co氣體探測器、呼吸用氣體凈化裝置以及減少和消除工業生產對環境的co排放中起重要作用，因此低溫co的催化氧化具有較高的實用價值。目前催化氧化CO的催化劑主要以Au、Pd、Pt等為主要活性組分的負載型催化劑。其中，負載在氧化物載體，如Ti02，Al203等表面的納米Au粒子催化劑，在低溫下具有良好的催化氧化CO活性而表現出良好的應用前景。但此類負載型納米Au催化劑的活性穩定性相對較差，如何使其長久發揮作用是此類催化劑得以廣泛應用的關鍵。納米Au粒子在可見光作用下具有等離子體共振響應，此作用已被廣泛應用于自組裝膜、生物傳感器、氣體檢測中。
發明內容本發明的目的是提供一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，本發明針對納米Au催化劑常溫催化氧化CO活性和穩定性較弱的問題,在此類催化劑表面引入可見光源，通過納米Au粒子的等離子體共振吸收作用提高其常溫催化氧化CO的活性和穩定性，進而促進此類催化劑的應用。本發明的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，其特征在于將可見光引入負載型納米Au催化劑催化氧化CO的反應系統中，利用納米Au粒子的表面等離子體共振吸收作用促進納米Au催化劑催化氧化CO的活性和穩定性。本發明的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能技術的用途，其特征在于所述提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術可以用于室內環境中CO的凈化或燃料電池中富氫氣氛中的CO去除等多種去除CO的場合。本發明的顯著優點在于(1)本發明充分利用等離子體共振響應表現出納米Au粒子可以吸收一定波長(500600nm)的光，此吸收能量有可促進納米Au粒子催化氧化CO的性能。將隨處可用的可見光引入負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的反應系統中，通過可見光作用下的納米Au粒子的等離子體共振吸收作用就可提高催化劑催化氧化CO的活性和穩定性。大大拓寬了大大拓寬了負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO作用的應用范圍。(2)本發明的技術簡單易行，有利于大規模推廣。(3)本發明催化劑將等金屬粒子的等離子體共振吸收作用引入到催化反應中，為提高催化劑的性能提供了一種新的思路和途徑。圖1是Au/Al203催化劑在光照與非光照作用下CO轉化率隨反應時間的變化圖。具體實施例方式本發明的技術方案如下-在以負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的反應系統中，將可見光引入至催化劑表面，在含有CO的氣體通過催化劑表面的同時，將光直接照射到催化劑表面，利用納米Au粒子表面可產生等離子體共振吸收作用提高催化劑氧化去除CO的性能。本發明的催化劑是任何一種具有催化氧化CO性能的負載型納米Au催化劑,可見光是指包含有500600nm波長范圍的自然光、太陽光及各種人工可見光源，催化氧化CO的反應系統可以是多種形式，只需含有一氧化碳的氣體可以與負載型納米Au催化劑表面接觸，光源可直接照射在催化劑表面。本發明技術可應用于各種利用負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的場合中，如室內空氣的CO去除、燃料電池中富氫氣氛中的CO去除。下面結合實施例對本發明作進一步說明，但是本發明不僅限于此實施例lAu/Ti02催化劑的制備稱取l克Ti02粉末(P25，粒子大小為50-70目)，將其加入100ml含金量為0.01g/tnl的HAuCU溶液中(溶液事先用lmol/LNaOH溶液調節pH約為9)，加熱維持溫度70'C，繼續滴加Imol/LNaOH溶液，控制懸濁液pH=9，攪拌2h后老化2h，過濾得到固體粉末。用lmol/LNaBH4溶液還原此粉末，再用去離子水離心洗滌去除C廠、Na+,80'C烘干制得負載化的納米Au催化劑(Au/Ti02)。該催化劑中Au的含量約為2.0wt%。實施例2Au/Si02催化劑的制備稱取1克Si02(粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Si02催化劑。該催化劑中八11的含量約為2.0wt%。實施例3AU/A1203催化劑的制備稱取1克？A1203(粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Al203催化劑。該催化劑中Au的含量分別約為2.0wt%。實施例4Au/ZSM-5催化劑的制備稱取1克y-Al203(粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Al203催化劑。該催化劑中Au的含量分別約為2.0wt%。實施例5Au/Ti02-Al203催化劑的制備稱取l克Ti02和Y-Al203的混合載體(Ti02與Y-Al203的重量各占50%，粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Ti02-Al203催化劑。該催化劑中Au的含量分別約為2.0wtX。實施例6可見光作用下催化劑常溫催化氧化CO的活性評價實施例l、2、3、4和5制得的催化劑催化氧化CO的性能評價在一連續流動反應器中進行。催化劑裝填在反應管(長llcm，直徑2.4111111)中，反應管周圍2cm處布置4只熒光燈(功率為4W)，催化劑用量200mg,催化劑粒徑0.21~0.25111111(50-70目)，反應氣中02和CO的含量固定為0.5丫％，He氣作為平衡補充氣，反應氣流速約50mL/min。反應時環境溫度為20±2'C。采用Agilent48卯D型氣相色譜儀定時在線分析氣氛中CO、02及C02的濃度，TCD為檢測器，TDX-01填充柱，取反應2小時的結果計算CO轉化率。CO轉化率下列公式計算C=(Vinco-Vouco)/VinC0x100%式中，C為CO的轉化率；Vtaco和V。uco分別為進氣和出氣中的CO含量(v%)為了比較結果，催化劑在非光照下(暗反應)的活性性能也進行了評價。此時熒光燈不打開。按照此方法，分別評價了各種催化劑在光照和暗反應條件下催化氧化CO的性能，其結果見表l表1各種催化劑室溫催化氧化CO的性能<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>1結果顯示，熒光燈光照作用下各種催化劑催化氧A匕CO的活性都有顯著提高。實施例7可見光作用下Au/Al203催化劑催化氧化CO活性的穩定性評價按實施例6中的方法，評價實施例2中制得的Au/Al203催化劑長時間在光照和非光照下催化氧化CO的活性，其結果見圖l。圖1結果顯示，Au/Al203催化劑在光照作用下CO轉化率雖然開始時有所下降，但隨著反應的繼續進行，CO轉化率重新增加并保持一定的穩定性。而在非光照條件下，CO轉化率隨反應時間的延長單邊下降，當反應時間至10小時后，CO轉化率幾乎下降為零。實施例8可見光作用下Au/Al203催化劑在富氫氣氛中催化氧化CO的性能評價按實施例6中的方法，在含85v%H2、0.5v%CO及0.5v%02的反應氣氛中評價實施例2中制得的Au/Al203催化劑催化氧化CO的性能，其結果見表2。表2Au/Al203催化劑常溫催化氧化CO的性能<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>表2結果顯示，在可見光作用下，不僅提高了CO的轉化率，而且提高了富氫氣氛中氧化CO的選擇性。這個結果對于燃料電池中氫原料中CO的選擇性去除具有應用意義。權利要求1.一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，其特征在于將可見光引入負載型納米Au催化劑催化氧化CO的反應系統中，利用納米Au粒子的表面等離子體共振吸收作用促進納米Au催化劑催化氧化CO的活性和穩定性。2.根據權利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，其特征在于在以負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的反應系統中，將可見光引入至催化劑表面，在含有CO的氣體通過催化劑表面的同時，將光直接照射到催化劑表面，利用納米Au粒子表面可產生等離子體共振吸收作用提高催化劑氧化去除CO的性能。3.根據權利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，其特征在于所述的負載型納米Au催化劑是任何一種具有催化氧化CO性能的負載型納米Au催化劑。4.根據權利要求3所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，其特征在于所述的負載型納米Au催化劑為負載在氧化鋁、二氧化鈦、二氧化硅、二氧化鈰及分子篩的常規氧化物載體表面的納米Au催化劑。5.根據權利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，其特征在于所述的可見光是指包含有500600nm波長范圍的自然光、太陽光及各種人工可見光源。6.根據權利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，其特征在于所述的催化氧化CO的反應系統是多種形式，只需含有一氧化碳的氣體與負載型納米Au催化劑表面接觸、光源直接照射在催化劑表面就能夠實現。7.根據權利要求l、2、3、4、5或6所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能技術的用途，其特征在于所述提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術用于任何需要去除CO的場合。8.根據權利要求7所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能技術的用途，其特征在于所述提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術用于室內環境中CO的凈化或燃料電池中富氫氣氛中的CO去除。全文摘要本發明提供一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術，它是將可見光作用在負載型納米Au催化劑表面，通過納米Au粒子的表面等離子體共振吸收提高催化劑氧化CO的性能。本發明通過在催化劑表面引入可見光源后，納米Au粒子表面在可見光作用下可產生等離子體共振吸收，進而促進Au催化劑催化氧化CO的活性和穩定性。不僅如此，光的引入還可提高催化劑表面的溫度而提高催化劑的熱催化活性。本發明操作工藝簡便，可見光源可利用自然光、太陽光及人工可見光源，適用于去除CO的多種場合。文檔編號A61L9/18GK101367040SQ200810071888公開日2009年2月18日申請日期2008年10月7日優先權日2008年10月7日發明者丁正新,付賢智,平劉,戴文新,王緒緒,鄭香平,旬陳申請人:福州大學